LED光源DOAS方法的夜间NO_2气体浓度遥测研究

作     者：杨雷 李昂 谢品华 胡肇焜 梁帅西 张英华 黄业园 YANG Lei;LI Ang;XIE Pin-hua;HU Zhao-kun;LIANG Shuai-xi;ZHANG Ying-hua;HUANG Ye-yuan

作者机构：中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室安徽合肥230031 中国科学技术大学安徽合肥230026 

出 版 物：《光谱学与光谱分析》 (Spectroscopy and Spectral Analysis)

年 卷 期：2019年第39卷第5期

页      面：1398-1405页

核心收录：

学科分类：07[理学] 0804[工学-仪器科学与技术] 070302[理学-分析化学] 0703[理学-化学] 0702[理学-物理学] 

基　　金：国家重点研发计划项目(2016YFC0201507 2016YFC0208203 2017YFC0209902) 国家自然科学基金项目(41775029) 安徽省重大科技专项(15czz04126)资助 

主　　题：蓝光LED 差分吸收光谱 NO2测量 大气化学 

摘      要：针对现有利用自然光源的被动DOAS测量方法无法实现夜间对NO_2等痕量气体进行垂直分布探测的问题,提出构建一种基于窄带光源蓝光LED技术的DOAS测量NO_2的方法,搭建了仪器系统,成功地实现了夜间对NO_2气体浓度的测量。该系统主要分为灯源发射系统和望远镜接收系统两部分,采用主波长为450nm的LED作为光源,通过望远镜采集发光束的散射光,利用光纤耦合将望远镜接收到的散射光导入光谱仪中,结合DOAS原理运用计算机进行处理。DOAS的理论基础是朗伯-比尔(Lambert-Beer)定律,据此原理可将数据处理过程概述如下:首先采集相对干净光谱作为背景参考谱,用实际测量大气谱除以参考谱,利用数字高通滤波去除慢变化部分,然后取对数,即可获得光学厚度;其次将仪器函数与NO_2的高分辨率截面卷积,得到与所用仪器相匹配的低分辨率吸收截面;最后将差分吸收截面与处理后的差分光学厚度相结合,运用最小二乘法拟合并结合光程L即可获得NO_2浓度值。同时可通过调节灯源光速发射角度及望远镜接收角度,测出不同位置处NO_2浓度值,进而给出NO_2气体浓度的立体分布信息。在算法确定的情况下, LED灯谱质量对仪器系统的可靠性显得尤为重要。由于LED光谱受温度及驱动电流影响较大,为了保证LED处于最佳工作状态,开展了LED光谱温度及驱动电流敏感性实验。测试结果表明,要确保采集到的光谱稳定且具有较高质量, LED工作温度应低于20℃,驱动电流需控制在1.5 A以内,且两者波动范围较小。实验中, LED实际工作温度为10～15℃,驱动电流为1.4 A,控制精度±1 mA,能够满足实验要求。为了提高LED阵列密度、获得更加集中的发光束, LED底座基板采用正六边形结构,每块正六边形基板上7只LED串联,各个基板之间并联。经计算较采用矩形结构,其空间利用率提高了8%。各基板工作电流1.4 A,最大电压23.8 V,易于扩展,维护方便。为了验证方案可行性及系统的可靠性,进行了实验室测试及外场实验。实验室采用NO_2样气浓度为1 642.86 mg·m^(-3),不确定度5%。系统测量结果为1 607.54 mg·m^(-3),与标定值误差为2.15%,在标定的不确定度范围以内,经计算系统检测线为0.014 3 mg·m^(-3)(6.942 ppb),因此可认为测量结果准确。将外场实验测量结果与同时段国控站点给出的NO_2数据进行了对比,对应时间段结果偏差均在10%以内,两组数据线性拟合一致性较好,相关系数达0.967,表明该系统所测NO_2结果较准确。研究结果表明,在确保LED光源稳定的基础上,采用基于窄带光源蓝光LED的DOAS方法能够实现夜间对NO_2气体垂直分布情况测量。为大气痕量气体垂直分布测量、特别是在夜间条件下对痕量气体立体分布测量提供了一种新的思路。