合成气和硫化氢气氛下Rh表面扩散的密度泛函理论研究（英文）

作     者：郝晓斌 章日光 凌丽霞 王宝俊 HAO Xiaobin;ZHANG Riguang;LING Lixia;WANG Baojun

作者机构：太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原030024 

出 版 物：《煤炭转化》 (Coal Conversion)

年 卷 期：2019年第42卷第3期

页      面：40-48页

核心收录：

学科分类：081704[工学-应用化学] 07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 

基　　金：Project(21736007)Supported by the Key Projects of National Natural Science Foundation of China,Projects(21476155,21776193) Supported by the National Natural Science Fourdation of China 

主　　题：Rh表面扩散 一氧化碳 氢气 硫化氢 密度泛函理论 

摘      要：为了探究Rh催化剂的烧结现象及提高催化剂的稳定性,采用密度泛函理论研究了不同温度下CO,H_2和H_2S气氛下Rh物种在Rh(111)表面上的扩散速率。结果表明:在CO和H2气氛下,随着温度的升高,Rh-CO和Rh-H复合体的迁移速率增大,CO和H_2加速了Rh表面物种的扩散,进而促进了Rh的烧结;在H2S气氛下,Rh-S复合体的形成能是负值,Rh表面上非常容易形成Rh-S复合体。尽管H_2S的浓度仅为几个10-6数量级,但是Rh-S复合体的迁移速率远远大于Rh团簇、Rh-CO和Rh-H复合体的迁移速率。因此,Rh催化剂对H2S极其敏感,表现出较低的耐硫性。