CaO(C),La_2O_3/CaO(LC)和SrO-La_2O_3/CaO(SLC)催化剂上的甲烷氧化偶联V:催化剂对产物C_2烃氧化的抑制作用

作     者：余林 万家义 谭炯 袁永明 詹征 徐弈德 V.Ducarme C.Mirodatos G.A.Martin Yu　Lin Wan　Jiayi Tan　Jiong Yuan　Yongning Zhan　Zheng(Department　of　Chemistry,Sichuan　University)Xu　Yide(Dalian　Institute　of　Physics　Chemical,Chinese　Academy　of　Science)

作者机构：四川大学化学系 中国科学院大连化物所 

出 版 物：《四川大学学报（自然科学版）》 (Journal of Sichuan University(Natural Science Edition))

年 卷 期：1998年第35卷第3期

页      面：452-457页

核心收录：

学科分类：081704[工学-应用化学] 081705[工学-工业催化] 07[理学] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070303[理学-有机化学] 0703[理学-化学] 

主　　题：氧化偶联 催化氧化 抑制效应 甲烷 催化剂 

摘      要：Ｃ，ＬＣ和ＳＬＣ催化剂上的甲烷氧化偶联及其相应的Ｃ２产物的催化氧化和它们的气相反应的研究结果表明：这些催化剂明显地抑制Ｃ２Ｈ４的氧化反应，其抑制能力由小到大按Ｃ，ＬＣ，ＳＬＣ顺序增加．而在甲烷氧化偶联反应中，Ｃ２产率和选择性同样按此顺序增加．这表明在甲烷氧化偶联反应中，催化剂Ｃ，ＬＣ，ＳＬＣ起着抑制Ｃ２Ｈ４产物深度氧化的作用．这一顺序也同ＣＯ２ＴＰＤ表征的催化剂碱强度顺序一致．关联结果说明：这种抑制效应可能与催化剂的内在碱性有关．研究同时表明：在优化组成的ＳＬＣ催化剂上的甲烷氧化偶联反应中，Ｌａ２Ｏ３可能有利于·ＣＨ３自由基的产生；ＣａＯ有利于产物Ｃ２Ｈ６的氧化脱氢生成Ｃ２Ｈ４；而ＳｒＯ的引入则对最终产物Ｃ２Ｈ４的深度氧化起着抑制作用．