C–Cl共掺杂TiO_2/凹凸棒复合催化剂的制备及其可见光催化性能（英文）

作     者：邓丽娟 谢毅 张高科 

作者机构：武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室湖北武汉430070 武汉理工大学资源与环境工程学院湖北省矿物资源加工与环境重点实验室湖北武汉430070 

出 版 物：《Chinese Journal of Catalysis》 (催化学报（英文）)

年 卷 期：2017年第38卷第2期

页      面：379-388页

核心收录：

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 

基　　金：supported by the National Basic Research Program of China (973 Program, 2007CB613302) the Natural Science Foundation of Hubei Province (2016CFA078)~~ 

主　　题：锐钛矿 金红石 板钛矿 凹凸棒 碳–氯共掺杂二氧化钛 可见光 

摘      要：TiO_2光催化剂具有无毒、物理化学性质稳定及光催化活性较高等优点,因而在能源及环境净化等领域备受关注.但是,TiO_2纳米颗粒作为催化剂仍存在以下不足:(1)TiO_2带隙较宽,只能吸收利用太阳光能的紫外光部分,而照射到地球表面的太阳光大部分为可见光;(2)光生载流子(电子/空穴)的复合使得光催化活性不高;(3)纳米催化剂的回收利用困难;(4)单独使用TiO_2,成本较高;(5)针对低浓度有机污染,常见TiO_2催化剂比表面积较小,吸附富集能力较差,导致光催化降解效率较低.TiO_2自身这些缺陷大大限制了其进一步的实际应用.针对上述这些问题,我们在本研究中设计了一种简便易行的溶胶凝胶法,在较低的温度(70℃)下合成了非金属C-Cl共掺杂的TiO_2/凹凸棒(TiO_2/ATT)复合催化剂.XRD及HRTEM分析证明,通过调节反应溶液的pH可以分别合成含锐钛矿/金红石、锐钛矿/金红石/板钛矿的两相和三相的混合相TiO_2,且锐钛矿/金红石比例可以通过改变pH而进行调节.XPS分析证明,C和C1同时成功掺进TiO_2/ATT复合催化剂.UV-Vis漫反射结果显示,非金属C和C1的掺杂使得所合成复合催化剂的光吸收性能明显拓展到可见光区,因而可以充分利用可见光能进行有机污染物催化降解,而ATT作为TiO_2的载体,减少了TiO_2使用量,改善了TiO_2的表面特性和孔结构,且有利于光催化剂的回收利用.以酸性红G为目标有机污染物,在可见光照射下对复合催化剂的可见光催化活性进行了测试.结果表明,当合成反应体系的pH值为3.0时,所获得的锐钛矿/金红石/板钛矿三相TiO_2/ATT复合催化剂具有良好的可见光吸收特性,其可见光催化活性远远高于市售P25型TiO_2,对难降解的酸性红溶液G具有优异的脱色效果和良好的TOC去除性能.循环光催化实验和FTIR表征结果表明,在5次循环利用后,TiO_2/ATT复合催化剂仍表现出很高的催化活性,表明其稳定性优异.荧光分析和自由基捕获实验表明,光催化降解反应中的主要活性物种是羟基自由基、空穴和超氧自由基.TiO_2/ATT复合催化剂高效稳定的可见光催化性能主要归因于:(1)非金属C和Cl的共掺杂改善了其可见光吸收性能;(2)催化剂中的TiO_2由金红石、锐钛矿和板钛矿混合相组成,有利于抑制光生载流子的复合;(3)多孔结构的ATT作为载体提高了TiO_2的比表面积,增加了反应活性位,同时改善了孔结构,从而有利于模拟有机污染物(酸性红G)分子的吸附和降解,有利于反应产物扩散,从而提高了催化剂的可见光催化效率.