基于差分光学吸收光谱法的大气甲醛和乙二醛研究

作     者：沈仕亮 王珊珊 周斌 SHEN Shi-liang;WANG Shan-shan;ZHOU Bin

作者机构：上海理工大学环境与建筑学院上海200093 复旦大学环境科学与工程系上海200433 

出 版 物：《光谱学与光谱分析》 (Spectroscopy and Spectral Analysis)

年 卷 期：2016年第36卷第8期

页      面：2384-2390页

核心收录：

学科分类：07[理学] 070602[理学-大气物理学与大气环境] 070302[理学-分析化学] 0706[理学-大气科学] 0703[理学-化学] 

基　　金：国家自然科学基金青年科学基金项目(41405117) 国家自然科学基金项目(21477021) 中国科学院环境光学与技术重点实验室开放基金项目资助 

主　　题：差分吸收光谱 甲醛 乙二醛 来源解析 

摘      要：介绍了一种基于差分光学吸收光谱技术对上海城市大气中HCHO和CHOCHO进行高时间分辨率的测定方法。针对HCHO和CHOCHO的不同吸收结构,选择适当的光谱分析波段,扣除干扰气体的吸收,有效降低残差,得到了用于反演目标气体的光学厚度,并进一步获得2013年10月HCHO与CHOCHO的浓度变化特征。HCHO,CHOCHO平均浓度分别为(4.0±1.6)和(3.4±1.2)μg·m^(-3)。受人为源的影响,HCHO工作日平均浓度高于假期平均浓度,而CHOCHO的浓度相差不大。两者浓度的日变化趋势相似,早晨06:00—07:00出现最大值后迅速下降,到09:00左右出现最小值后又缓慢上升,并在夜间至日出前保持相对稳定的浓度水平。为探索大气HCHO可能的来源和生成过程,选取夜间稳态阶段,早高峰阶段,光化学反应阶段和晚高峰阶段等四个典型时段对HCHO的来源进行解析。NO_2作为HCHO的一次源指示物;同时作为光化学反应的中间产物,HCHO和CHOCHO生成机理具有相似性,因此以CHOCHO作为解析HCHO的二次源指示物,利用线性回归模型来源解析结果所得HCHO浓度与实际观测值具有较好的相关性,相关系数r为0.60~0.81,分析得出上海城区二次来源对环境HCHO浓度的贡献约为三分之一。