氮掺杂碳材料负载合金相CuCo催化剂的制备及催化CO2加氢合成乙醇性能
作者机构:西北师范大学化学化工学院 巴音郭楞职业技术学院石油化工学院
出 版 物:《精细化工》 (Fine Chemicals)
年 卷 期:2025年
核心收录:
学科分类:081702[工学-化学工艺] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术]
基 金:甘肃省重点研发计划项目(23YFFA0075) 国家自然科学基金项目(22268039)
主 题:CuCo合金 CO 加氢 乙醇 环糊精 三聚氰胺 催化技术
摘 要:以三聚氰胺和β-环糊精为原料,通过浸渍法制备了氮掺杂碳材料(NC)负载合金相CuCo催化剂CuCo/NC,通过XRD、SEM、EDS、CO2-TPD、H2-TPR、N2吸附-脱附、XPS和Raman光谱对其进行了表征。利用固定床反应器探究了CuCo/NC催化CO2加氢合成乙醇的性能,考察了n(Cu)∶n(Co)、反应温度、V(H2)/V(CO2)、空速、反应压力对反应的影响,推测了催化反应机理。结果表明,β-环糊精和乙二胺四乙酸的加入促进了Cu、Co在NC表面的分散性。由n(Cu)∶n(Co)=2∶1制备的催化剂Cu2Co1/NC具有最大的比表面积(48.07 m2/g)。在反应温度200 ℃、V(H2)/V(CO2)=3、空速12000 mL/(gcat·h)、压力2.0 MPa的条件下,CO2转化率为9.3%,乙醇选择性为18.0%;在80 h的稳定性测试中,CO2转化率为7.8%~9.3%,乙醇选择性保持在16.6%~18.0%。CuCo/NC表面不同的N环境(吡啶N、石墨相N)能够协调CO2活化加氢、碳链增长的过程,Cu0、Cu1+、吡啶N和石墨N共同决定CO2的吸附活化,Co—N的作用可以有效促进非解离CO的加氢,得到活性中间体*CHxO,促进碳链增长。