基于机器学习的CH_(4)燃烧动力学机理优化

作     者：曹双双 黄济勇 李伟 张厚君 李象远 韩优 CAO Shuangshuang;HUANG Jiyong;LI Wei;ZHANG Houjun;LI Xiangyuan;HAN You

作者机构：天津大学化工学院天津300072 航天化学能源全国重点实验室湖北航天化学技术研究所襄阳441003 四川大学化学工程学院成都610065 

出 版 物：《高等学校化学学报》 (Chemical Journal of Chinese Universities)

年 卷 期：2024年第45卷第10期

页      面：69-77页

核心收录：

学科分类：081704[工学-应用化学] 07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 

基　　金：航天化学能源全国重点实验室开放基金(批准号:STACPL220221B03) 国家自然科学基金(批准号:T2441001,U20A20151)资助 

主　　题：甲烷燃烧 机器学习 化学动力学 机理优化 

摘      要：基于径向基函数插值算法构建的机器学习模型,以点火延迟时间(T=1084~2175 K,p=7.3×10^(4)~2.4×10^(6)Pa,φ=0.2~2.0)和层流火焰速度(T=293~600 K,p=5.1×10^(4)~1.1×10^(6)Pa,φ=0.4~2.0)实验数据为优化目标,对CH_(4)燃烧机理的指前因子和活化能进行优化,获得了可在宽工况范围内使用的CH_(4)燃烧机理.与初始的CH_(4)机理(Ori-CH_(4))相比,优化后的CH_(4)机理(Opt-CH_(4))在点火延迟时间上的预测平均误差下降了57.46%,在层流火焰速度上的预测平均误差下降了21.55%.使用Opt-CH_(4)机理对点火延迟时间、层流火焰速度和射流搅拌反应器中的组分浓度变化趋势进行了预测,Opt-CH_(4)机理均表现出优越的预测准确度.在T=1491.5 K,p=1.0×105 Pa,4.988%CH_(4)\19.953%O_(2)\75.059%N_(2)(体积分数)工况下,CH_(3)+O_(2)■CH_(2)O+OH和CH_(2)O+O_(2)■HCO+HO_(2)在各个机理中的敏感性差异是优化前后CH_(4)机理预测准确度不同的主要原因.因此,机器学习方法在燃料燃烧反应动力学机理参数优化上具有广阔的应用前景.