甲烷水蒸气重整反应速率模拟与机理分析

作     者：黄兴 梁家宝 马强 姚鑫 刘洋 严红燕 HUANG Xing;LIANG Jiabao;MA Qiang;YAO Xin;LIU Yang;YAN Hongyan

作者机构：华北理工大学冶金与能源学院河北唐山063210 

出 版 物：《低碳化学与化工》 (Low-Carbon Chemistry and Chemical Engineering)

年 卷 期：2024年第49卷第9期

页      面：12-18页

学科分类：081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

基　　金：国家自然科学基金(52374336) 中央引导地方科技发展资金(246Z4309G) 

主　　题：甲烷水蒸气重整 反应速率 反应机理 

摘      要：氢能作为清洁能源,具有巨大的发展潜力。甲烷水蒸气重整技术是一种经济且环保的制氢方式,可产出高纯度氢并减少碳排放。但在该反应的链转移过程中,由于反应速率变化较快,目前反应机理尚不明确。采用CHEMKIN模拟软件,将甲烷水蒸气重整反应动力学模型与平推流反应器(PFR)进行耦合,在温度为1200 K、水碳比(物质的量比)为3.0和气体入口质量流量为0.01 g/s的反应条件下进行模拟。通过分析CH_(4)、H_(2)O及中间产物CH_(3)基元反应速率,确定了影响反应的主要物质,进而对反应机理(主要指反应路径)进行了深入分析。结果表明,水蒸气和CH_(4)在催化剂表面发生的吸附和解吸附反应以及H_(2)O(s)(s代表吸附态)和CH_(4)(s)在催化剂表面发生的解离反应对甲烷水蒸气重整反应的影响较大;CH_(4)(s)在催化剂表面的两种解离反应分别为直接解离和与O(s)发生反应解离,且与O(s)发生反应的解离速率要高于直接解离速率。CH_(4)(s)在催化剂表面的反应路径为CH_(4)(g)→CH_(4)(s)→CH_(3)(s)→CH_(2)(s)→CH(s)→C(s),其中CH_(4)(g)→CH_(4)(s)→CH_(3)(s)对反应的影响最大。H_(2)O(g)同样吸附在催化剂表面,其反应路径为H_(2)O(g)→H_(2)O(s)→OH(s)→H(s)。