二维膜电极组件电解池中CO电催化还原模拟研究

作     者：马海波 王腾 熊卓 魏书洲 

作者机构：国能三河发电有限责任公司 河北省燃煤电站污染防治技术创新中心 华中科技大学煤燃烧与低碳利用全国重点实验室 国家能源煤基能源碳捕集利用与封存技术研发中心 

出 版 物：《洁净煤技术》 (Clean Coal Technology)

年 卷 期：2024年

核心收录：

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081702[工学-化学工艺] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

基　　金：湖北省重点研发项目(2021BCD003) 河北省重点研发项目(22373708D) 

主　　题：电催化 MEA反应器 模拟 气体扩散层 孔隙率 

摘      要：电催化CO2还原反应(eCO2RR)技术由于具有温和可控的反应条件且能够与清洁可再生能源相结合而存在广阔的发展前景。其中膜电极组件（MEA）电解池由于其紧密的结构、较高能量效率以及低欧姆损耗，具有工业化应用的潜力。然而，现有的eCO2RR数字模型研究往往未能充分考虑溶液中酸碱平衡反应对电化学过程的影响，缺乏对气体扩散层（GDL）厚度以及催化剂层（CL）孔隙率的深入探讨。通过对流场、电化学反应、酸碱平衡反应、浓度场等多物理场的建立和耦合对MEA电解池进行几何建模，成功搭建了一个二维MEA电解池的动态综合模型，并利用此模型探究电解池中化学反应的不均匀分布现象、GDL厚度以及CL孔隙率对MEA电解池系统的影响。模拟结果揭示了不平衡的酸碱反应导致阴极区域出现局部pH值波动，引发局部化学环境的变化，导致CL沿流道方向上电流密度分布不均。此外，GDL的厚度和CL的孔隙率的变化对气体传输和电极反应产生显著影响，改变原料和产物的分布以及产物产量。当GDL厚度从100 μm增加到400 μm时，CO总产量从7.01×10-14mol增加到7.62×10-14mol。但阴极流道中CO所占比例明显下降，影响产物的收集。当GDL厚度大于350 μm时，流道中CO含量呈现下降趋势。随着CL的孔隙率从0.3增加到0.8，CL中CO的产量增加到近三倍，但随之增强的析氢反应降低了CO的选择性。本研究提出的二维动态MEA模型和对eCO2RR性能的探究有助于后续CO2还原电解池的设计与开发。