Ni/MCF催化剂的改性及其催化甲烷二氧化碳重整反应性能研究

作     者：姜潘颖 申东阳 李娜 武敏 李金林 李琳 

作者机构：中南民族大学催化转化与能源材料化学教育部重点实验室催化材料科学湖北省重点实验室 

出 版 物：《燃料化学学报(中英文)》 (Journal of Fuel Chemistry and Technology)

年 卷 期：2024年

核心收录：

学科分类：081702[工学-化学工艺] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

基　　金：国家重点研发计划(2022YFB4101201) 国家自然科学基金(U22A20394) 中南民族大学学术创新团队经费项目(XTZ24013)资助 

主　　题：甲烷二氧化碳重整 三维前驱体 MCF 氮化 

摘      要：甲烷二氧化碳重整反应高效制取重要化工原料合成气（H2/CO）,Ni基催化剂因储量丰富、价格低廉的同时具备一定的催化性能被广泛研究。然而Ni基催化剂的烧结和积碳问题尚未解决。本工作针对甲烷二氧化碳重整反应中Ni基催化剂的烧结和积碳问题，利用2-甲基咪唑与Ni2+形成金属-有机框架结构（MOFs），以MOFs为前驱体，在氮化改性的介孔泡沫硅（MCF）载体上构建了金属-载体相互作用较强的Ni基催化剂。通过XRD、TEM、BET、H2-TPR、XPS、TG等表征结果显示，通过高温程序氮化法对MCF载体进行N掺杂改性能够提高活性金属的分散度、降低粒径、增强金属-载体相互作用力、降低催化剂还原度、增强金属-载体电子相互作用力、增加催化剂表面高价态Niδ+的含量。通过2-甲基咪唑与Ni2+络合的方式改性催化剂前驱体为三维的金属-有机框架结构，经高温空气煅烧后，在催化剂表面形成了嵌入的块状结构的硅酸镍物种，硅酸镍物种中的活性金属主要以高价态Niδ+的形式存在高分散于催化剂表面表现出了强的金属-载体相互作用力。N掺杂改性MCF载体与2-甲基咪唑改性催化剂前驱体两种改性叠加对催化剂性能的提高更为显著。700℃时，Ni/N-MCF-MI催化剂表现出优异的DRM催化性能，其CH4和CO2的转化率分别为78%和83%，且反应10 h性能稳定，具有良好的抗积碳和抗烧结能力。