载体焙烧温度对NO_x储存还原催化剂K/Pt/TiO_2-ZrO_2结构与性能的影响
Effects of Support Calcination Temperature on the Structure and Properties of NO_x Storage and Reduction Catalyst K/Pt/TiO_2-ZrO_2作者机构:天津大学化工学院催化科学与工程系天津300072
出 版 物:《催化学报》 (CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS)
年 卷 期:2007年第28卷第10期
页 面:850-856页
核心收录:
学科分类:081705[工学-工业催化] 0817[工学-化学工程与技术] 08[工学] 0703[理学-化学]
基 金:天津市自然科学基金(05YFJMJC09700) 高等学校博士学科点专项科研基金(20040056028) 国家自然科学基金(20676097)
主 题:氮氧化物储存还原 氧化锆 二氧化钛 载体 碳酸钾 铂 焙烧温度 结构表征
摘 要:采用共沉淀法制备出TiO2-ZrO2复合氧化物载体,然后用分步浸渍法制备出K/Pt/TiO2-ZrO2催化剂,考察了载体焙烧温度对催化剂结构和储存氮氧化物性能的影响.X射线衍射结果表明,500℃焙烧载体后催化剂样品为无定形结构,650℃焙烧时开始出现ZrTiO4晶体,并随焙烧温度提高晶形越来越好.NH3程序升温脱附结果表明,500℃焙烧的载体有最大的酸量,但随焙烧温度升高,酸量显著下降,1000℃焙烧后,载体基本无酸性.比表面积和NOx储存量测定结果表明,样品对NOx的储存能力与比表面积之间无顺变关系,载体于500℃焙烧的样品对NOx的储存性能最差,而于800℃焙烧的样品储存性能最佳.原位漫反射傅里叶变换红外光谱结果表明,载体于500℃焙烧的样品中NOx以自由NO3-以及单齿或双齿硝酸根离子的形式存在,而在其它温度焙烧时,只检测到自由的NO3-物种.焙烧温度不仅影响载体的结构和酸碱性,而且影响载体与负载组分间的相互作用,载体表面羟基与K2CO3相互作用形成稳定的-OK基团对NOx储存不利,而高分散的K2CO3相则有利于将NOx物种以硝酸盐的形式储存起来.