动力堆高放废液煅烧产物与玻璃基体熔融反应过程研究

作     者：谭盛恒 常煚 王佳腾 贺诚 李扬 王长福 张华 龙浩骑 

作者机构：中国原子能科学研究院放射化学研究所 东华理工大学核科学与工程学院 

出 版 物：《原子能科学技术》 (Atomic Energy Science and Technology)

年 卷 期：2024年

核心收录：

学科分类：082704[工学-辐射防护及环境保护] 08[工学] 0827[工学-核科学与技术] 

基　　金：乏燃料后处理科研专项(BG202312100403) 

主　　题：高放废液 煅烧产物 玻璃固化 熔融反应 钼酸盐 

摘      要：在冷坩埚玻璃固化技术中，高放废液煅烧产物与玻璃基体在高温下的熔融反应是实现高放废液玻璃固化的关键步骤。为掌握高放废液煅烧产物与基础玻璃在高温下的反应机理，获得合适的玻璃固化体熔制工艺条件，本文以动力堆高放废液煅烧产物和基础玻璃为研究对象，探究了它们在不同熔制温度和熔制时间下熔融反应的物相变化特征。根据XRD、拉曼光谱和SEM结果，煅烧产物与基础玻璃在650℃以上可发生熔融反应，并且在15～30 min内反应即趋近平衡。煅烧产物中的钼酸钠在650℃以上熔融于玻璃中，形成局部MoO42-过量区域，进而发生析晶，形成钼酸钙（CaMoO4）晶体；钼酸钙晶体在1 050℃及以上时完全熔融于玻璃；煅烧产物中的镧系锆酸盐（Ln2Zr2O7）在700℃以上与玻璃基体发生化学反应，生成镧系硅氧化物(Ca2Ln8（SiO4）6O2)和二氧化锆（ZrO2），生成物相在700～950℃时可稳定存在，950℃上完全熔解。为实现基础玻璃与煅烧产物的完全熔融，冷坩埚熔炉内熔融温度应不低于1 050℃，熔制时间应不短于60 min。