MOFs负载聚乙烯亚胺(PEI)对硫化氢的吸附

作     者：杨永杰 刘萱 杨超 王业双 樊惠玲 YANG Yongjie;LIU Xuan;YANG Chao;WANG Yeshuang;FAN Huiling

作者机构：太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学环境科学与工程学院山西晋中030600 

出 版 物：《煤炭学报》 (Journal of China Coal Society)

年 卷 期：2024年第49卷第7期

页      面：3225-3234页

核心收录：

学科分类：081702[工学-化学工艺] 0709[理学-地质学] 0819[工学-矿业工程] 0809[工学-电子科学与技术（可授工学、理学学位）] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0806[工学-冶金工程] 0807[工学-动力工程及工程热物理] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 0703[理学-化学] 0802[工学-机械工程] 0702[理学-物理学] 0823[工学-交通运输工程] 

基　　金：国家自然科学基金资助项目(21878209) 

主　　题：MOFs 吸附脱硫 PEI 再生循环 

摘      要：煤炭清洁高效利用是当下煤炭资源发展的主题,煤炭加工利用过程中会产生以硫化氢(H_(2)S)为主的硫化物,对生产和环境造成了不利影响。近年来,吸附脱硫因其高脱硫效率、高精度、操作简单等优点成为广泛使用的脱硫方法。金属−有机框架材料(MOFs)具有大的比表面积和孔隙率、易于修饰和功能化的优势,在气体吸附领域具有很大的潜力。聚乙烯亚胺(PEI)是同时含有伯、仲、叔胺的高分子聚合物,对H_(2)S有强亲和力并发生可逆的化学反应,将PEI引入MOFs中有望进一步提升H_(2)S吸附性能。为此,采用浸渍法制备了PEI负载的MIL-101(Cr)、UiO-66、MOF-801、ZIF-8吸附剂,研究了载体类型和PEI负载量对H_(2)S吸附性能的影响,考察了吸附剂的循环使用能力。结果表明,负载PEI后,所有载体的吸附容量均有所提高,ZIF-8提高的最多,归因于ZIF-8载体本身大的比表面积、孔体积、负载后晶体结构的保持以及PEI与ZIF-8之间的相互作用。而其余MOFs由于比表面积和孔体积较小或负载PEI后结构发生破坏,负载PEI之后的吸附容量不理想。PEI的负载量会影响ZIF-8的孔隙结构和骨架的稳定性;50%(质量分数)PEI负载后的ZIF-8穿透硫容最高,为56.3 mg/g,是载体本身的55倍。再生循环实验表明,负载PEI的ZIF-8只能实现极少部分再生,并且负载量低的吸附剂的吸附循环性能比负载量高的更好,PEI的引入使ZIF-8更易遭受H_(2)S的进攻生成ZnS。