基于MIL-53(Fe)构建异相UV/H_(2)O_(2)活化体系高效降解水中四氢呋喃

作     者：邢云青 吴天阳 黄敏轩 冀世锋 XING Yunqing;WU Tianyang;HUANG Minxuan;JI Shifeng

作者机构：上海海洋大学海洋生态与环境学院上海201306 上海海洋大学海洋环境监测与评价中心上海201306 曼彻斯特大学英格兰曼彻斯特市M139PL 

出 版 物：《环境化学》 (Environmental Chemistry)

年 卷 期：2024年第43卷第7期

页      面：2382-2394页

核心收录：

学科分类：083001[工学-环境科学] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 07[理学] 08[工学] 0703[理学-化学] 

基　　金：重金属危险废液减量化技术调研与一体化处理装置联合研发(D-8006-19-0063)资助 

主　　题：四氢呋喃 MIL-53(Fe) 光催化 可生化性 降解机理 

摘      要：为克服均相光-芬顿体系中pH范围窄、H_(2)O_(2)活化效率低、Fe^(2+)无法循环使用等缺陷,制备了Fe基MOFs材料MIL-53(Fe)以构建异相H_(2)O_(2)高效活化体系,并通过XRD、XPS以及UV-vis等表征,以探究MIL-53(Fe)/UV/H_(2)O_(2)体系去除THF的性能及机理等.降解实验结果表明MIL-53(Fe)/UV/H_(2)O_(2)体系相比于UV/H_(2)O_(2),降解效率提升了2.4倍,其准一阶降解速率常数(0.0487 min^(-1))是UV/H_(2)O_(2)体系(0.0205 min^(-1))的2.375倍,并在pH≈6.8(原水),H_(2)O_(2)添加量为20 mmol·L^(-1),MIL-53(Fe)投加量为0.1 g·L^(-1)时,降解效果最佳,50 min达到了94.7%;通过LC-MS分析确定了中间产物,提出了可能的THF降解途径,并利用Gaussian软件通过DFT计算作了验证;从OUR、BOD5/COD、AOS(高级氧化态)、COS(碳氧化态)4方面证明了降解前后溶液可生化性由弱到强的提升;结合活性物种淬灭实验、Fe^(3+)、e^(-)蒙蔽实验以及价导带分析提出了潜在的THF降解机理,验证出·OH是THF降解过程中最重要的活性物种,而光生e-是反应速率提升的主要驱动者.