氧化石墨烯/聚酰亚胺相互作用及反应路径的分子动力学模拟

作     者：陈松岳 吕鹏 CHEN Songyue;LYU Peng

作者机构：南京邮电大学电子与光学工程学院/柔性电子(未来技术)学院江苏南京210023 

出 版 物：《化学研究》 (Chemical Research)

年 卷 期：2024年第35卷第4期

页      面：311-320页

学科分类：081704[工学-应用化学] 07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 

基　　金：国家自然科学基金(62075100) 

主　　题：氧化石墨烯 聚酰亚胺 分子动力学 界面 ReaxFF 

摘      要：采用分子动力学模拟的方法,建立了氧化石墨烯(GO)和聚酰亚胺(PI)的模型,探究了GO/PI复合体系中的界面相互作用,以及在2873、3073和3273 K温度下GO与PI之间的反应路径。通过分析相互作用构型演变过程、时间/相互作用能曲线和温度/相互作用能曲线,揭示了GO与PI之间存在着较强的界面相互作用,这主要源于它们都具有sp2杂化的π共轭结构。ReaxFF分子动力学模拟了GO/PI复合体系在高温下可能的反应路径,结果表明在高温下GO转变为还原GO(rGO),PI发生热解并主要引发酰胺键的断裂,形成的碳团簇碎片上的N、O活性点位与rGO发生共价键连接,并进一步促成rGO边缘新结晶碳簇的形成。温度的升高可以促进GO/PI复合体系中rGO的结晶度的增加,对rGO上的元素及碳环数量进行了分析显示rGO上新增的6元环数量由2873 K的142.1%增加到3273 K的195.3%。该研究揭示了GO/PI复合材料在高温下反应的过程,为研究高性能石墨烯膜的制备提供了重要的理论支撑。