黑土腐殖酸对全氟辛酸的吸附特征研究

作     者：许端平 姚旺 薛杨 冯肖杰 XU Duanping;YAO Wang;XUE Yang;FENG Xiaojie

作者机构：辽宁工程技术大学环境科学与工程学院辽宁阜新123000 

出 版 物：《安全与环境学报》 (Journal of Safety and Environment)

年 卷 期：2024年第24卷第6期

页      面：2390-2398页

核心收录：

学科分类：12[管理学] 1204[管理学-公共管理] 082803[工学-农业生物环境与能源工程] 08[工学] 0828[工学-农业工程] 120405[管理学-土地资源管理] 

基　　金：国家重点研发计划资助项目(2019YFC1803800) 

主　　题：环境学 黑土腐殖酸 全氟辛酸 吸附 傅里叶变换红外光谱 核磁共振 

摘      要：研究全氟辛酸(Perfluorooctanoic Acid, PFOA)在黑土腐殖酸(Humic Acid, HA)中的吸附特征,有助于更好地理解和管理这种新兴污染物对人类健康和生态系统的潜在危险。研究以PFOA作为目标污染物,探讨其在黑土腐殖酸中的吸附动力学和等温吸附特征,并通过傅里叶变换红外光谱(Fourier Transform Infrared Spectroscopy, FT-IR)和核磁共振碳谱(13C Nuclear Magnetic Resonance, NMR)揭示其分子作用机理。研究结果显示:黑土腐殖酸对PFOA的吸附过程可分为3个阶段:开始为快速吸附阶段,且吸附量占总吸附量的78.8%,之后为慢速吸附阶段,直至48 h后达到吸附平衡。吸附动力学采用拉格朗日准一级动力学、准二级动力学和颗粒扩散模型对数据进行拟合,结果显示拉格朗日准二级动力学模型拟合较好(R^(2) 0.998);吸附等温线用Henry、Freundlich和Langmuir模型对试验数据进行拟合,结果显示Freundlich和Langmuir模型拟合效果较好;吸附量随温度升高而升高,当温度为298.15 K时,其值为1.717 mg/g。此外,ΔH^(0)=30.81 kJ/mol,ΔS^(0)=168.72 J/(mol·K),ΔG^(0)在-19.49~-16.11 kJ/mol,表明腐殖酸对PFOA的吸附属于易自发过程,吸附自由能的减少是腐殖酸吸附PFOA的主要驱动力,吸附过程中的驱动力主要是氢键。通过对比吸附前后FT-IR和NMR图谱可知,腐殖酸对PFOA的吸附过程中存在离子交换和氢键作用,PFOA与腐殖酸的主要结合位点为芳香碳和脂肪碳,且PFOA会与HA发生原位化学反应并产生羧酸类物质。