基于金属-有机框架同分异构体构建MOFs相结用以增强CO光还原活性(英文)

作     者：黄海波 李兰 王瑞 AR Mahammed Shaheer 刘天赋 刘海雄 曹荣 

作者机构：University of Chinese Academy of Sciences Chinese Academy of Sciences College of Materials and Chemistry China Jiliang University State Key Laboratory of Structural Chemistry Fujian Institute of Research on the Structure of Matter Chinese Academy of Sciences School of Environmental Science and Engineering Qingdao University 

出 版 物：《Science China Materials》 (中国科学:材料科学(英文版))

年 卷 期：2024年

核心收录：

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081704[工学-应用化学] 081705[工学-工业催化] 07[理学] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0703[理学-化学] 

基　　金：support from the National Natural Science Foundation of China (2220102005, 22071246, and 22033008) Shandong Provincial Natural Science Foundation (ZR2023QB173) the Technology Support Program for Youth Innovation Team of Shandong Higher Education Institutions (2023KJ225) the Postdoctoral Application Project of Qingdao (QHBSH20230102024) 

摘      要：利用太阳能将CO2光转化为化学燃料是前沿研究的热点.当前,科研的重点在于开发和优化各类光催化材料的性能.异质结构不仅用于增强无机半导体催化剂的活性,而且用于金属-有机框架(MOFs)光催化剂的构建.随着异质结技术的不断进步,新的相结概念应运而生.尽管关于无机半导体中的相结研究已取得一定进展,但是MOFs相结结构的探索尚处于起步阶段.本文中,我们成功设计并构建了一种具有卓越光催化CO2还原性能的MOFs相结杂化材料.这种材料由具有高度连接性的卟啉配体(TCPP-Ni)与Zr6团簇紧密结合而成,在溶剂热反应条件下, PCN-222-Ni能够快速且均匀地成核.通过精准调控调节剂的用量,我们实现了同分异构体PCN-224-Ni在类似条件下较慢的晶体形成过程.最终制得的P@P杂化材料展现出高表面积、多孔性和卓越的结晶度.由于PCN-222-Ni和PCN-224-Ni之间的带隙匹配,光生载流子的分离和迁移得以促进,从而使P@P杂化材料展现出卓越的光还原CO2性能.这一重大突破不仅标志着MOFs相结结构研究的重大进展,还拓宽了MOFs相结在CO2光转化领域的应用前景.