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一氧化碳在硫修饰铂电极上的吸附与电氧化研究(英文)

Adsorption and Electrooxidation of Carbon Monoxide on Platinum Surfaces Modified with Sulfur

作     者:Mathew A.Mattox Matthew W.Henney Adam Johnson 

作者机构:迈阿密大学化学&生物化学系美国俄亥俄州45056 

出 版 物:《电化学》 (Journal of Electrochemistry)

年 卷 期:2012年第18卷第6期

页      面:521-536页

核心收录:

学科分类:081704[工学-应用化学] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

基  金:supported by Miami University startup funds 

主  题:电氧化  一氧化碳 铂电极 表面增强拉曼光谱 

摘      要:吸附硫通常被认为是表面化学反应毒物,然而少量的硫能够增强铂的一氧化碳(CO)电氧化活性.本文利用常规电化学手段及表面增强拉曼光谱研究了CO在硫修饰的铂表面的电氧化.对于溶液中的CO,其在硫修饰铂电极上的起始氧化电位最多可以比非修饰电极负移超过300 mV,而且在硫覆盖度低于0.6的条件下电位负移量随覆盖度增加而增大.这一电催化活性的增强也受溶液pH值的影响.在低硫覆盖度(小于0.3)下,吸附态的CO电氧化峰值电位比非修饰铂电极负移约40 mV.然而,在高硫覆盖度下,其峰值电位比非修饰铂电极正移近30 mV.表面增强拉曼光谱显示共吸附硫使Pt—CO振动频率显著红移.作者认为这些结果是由于吸附硫弱化Pt—CO键及阻化CO在铂表面的移动引起的.

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