金属性Ni_(3)N纳米粒子的制备与乙二醇电氧化性能

作     者：杨镇鸿 干晓娟 王书哲 段君元 翟天佑 刘友文 Yang Zhenhong;Gan Xiaojuan;Wang Shuzhe;Duan Junyuan;Zhai Tianyou;Liu Youwen

作者机构：华中科技大学材料科学与工程学院材料成形与模具技术全国重点实验室武汉430074 

出 版 物：《化学学报》 (Acta Chimica Sinica)

年 卷 期：2023年第81卷第11期

页      面：1471-1477页

核心收录：

学科分类：081705[工学-工业催化] 07[理学] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070205[理学-凝聚态物理] 080501[工学-材料物理与化学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 0703[理学-化学] 0702[理学-物理学] 

基　　金：大学生创新创业训练计划(No.S202210487007) 国家自然科学基金(No.22071069)资助 

主　　题：电催化 电解水 乙二醇 Ni(OH)_(2) Ni_(3)N 

摘      要：利用小分子电催化氧化反应耦合水解制氢不仅有助于降低阳极反应过电位,提高析氢反应(HER)效率,而且产生高附加值的化学品,是提升电催化水分解性能的有效策略.其关键是开发具有高导电性和低氧化电位的非贵金属电催化剂.以Ni(OH)_(2)纳米片为前驱物,通过退火氮化工艺,制备了具有低氧化电位和高导电性的金属相Ni_(3)N纳米颗粒(Ni_(3)N-NPs).与Ni(OH)_(2)相比,Ni_(3)N-NPs具有较小的法拉第电阻,更低的氧化电位(1.36 V时达到10 mA·cm^(-2)),较小的Tafel斜率(29 mV·dec^(-1)),表现出更好的乙二醇(EG)电催化氧化性能.在1.36 V时,Ni_(3)N-NPs电催化氧化EG生成甲酸盐的法拉第效率高达91.16%.通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)对反应前后Ni_(3)N-NPs结构进行详细表征发现,在电催化EG氧化过程中,Ni_(3)N-NPs表面被氧化生成NiOOH,同时EG在催化剂表面发生脱H氧化生成甲酸,H同步还原Ni OOH并将其转化为Ni(OH)_(2).此外,Ni_(3)N-NPs对有机小分子电催化氧化具有良好的普适性.