具有直接Z型光催化机制的非金属BC4N/aza-CMP异质双层的光催化固氮性能

作     者：范英才 张志华 王娟 马西奎 赵明文 Yingcai Fan;Zhihua Zhang;Juan Wang;Xikui Ma;Mingwen Zhao

作者机构：School of Information and Electronic EngineeringShandong Technology and Business UniversityYantai 264005China School of Physics and State Key Laboratory of Crystal MaterialsShandong UniversityJinan 250100China 

出 版 物：《Science China Materials》 (中国科学（材料科学（英文版）)

年 卷 期：2023年第66卷第11期

页      面：4377-4386页

核心收录：

学科分类：081704[工学-应用化学] 081705[工学-工业催化] 07[理学] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0703[理学-化学] 0702[理学-物理学] 

基　　金：supported by the National Natural Science Foundation of China(21833004) Taishan Scholar Program of Shandong Province the Natural Science Foundation of Shandong Province(ZR2020QA055) 

主　　题：photocatalytic NH3 synthesis direct Z-scheme pho-tocatalyst energy conversion efficiency nonadiabatic molecular dynamics calculations 

摘      要：我们设计了一种不含金属的二维双层异质结构BC_(4)N/aza-CMP,该体系可在水溶液中将N2分子通过光催化作用还原为氨.通过密度泛函理论和非绝热分子动力学方法,我们发现该异质结构中的光生载流子遵循直接Z型迁移机制.这将有效分离光生电荷并使氮还原反应和氧发生反应分别在BC_(4)N层和aza-CMP层上进行,实现反应位点的空间分离.值得一提的是,BC_(4)N上的B原子可以有效吸附N2分子并激活N≡N键,这将降低氮还原反应的过电势并促进随后的质子化进程,且该异质双层具有适宜的带隙和带边位置,能够有效吸收太阳光并提供充足的驱动力来触发氧化还原反应,实现无任何牺牲剂辅助的光催化氨合成.本工作将为直接Z型固氮光催化剂的设计提供重要借鉴,并促进太阳能驱动的氨合成的发展.