温和条件下混合金属离子氧化木质素耦合电化学产氢

作     者：徐伟卓 周冰洁 李宁 刘伟 XU Weizhuo;ZHOU Bingjie;LI Ning;LIU Wei

作者机构：中国科学院大连化学物理研究所大连116023 中国科学院大学北京100049 中国汽车技术研究中心有限公司天津300300 中南大学化学化工学院长沙410083 

出 版 物：《林业工程学报》 (Journal of Forestry Engineering)

年 卷 期：2023年第8卷第5期

页      面：130-137页

学科分类：082903[工学-林产化学加工工程] 08[工学] 0829[工学-林业工程] 

基　　金：国家自然科学基金(22278446) 湖南省自然科学基金(2022JJ10071)。 

主　　题：混合金属离子 氧化木质素 电化学 产氢 

摘      要：随着化石能源的枯竭以及温室效应的加剧,可再生资源的开发和利用已经成为全球关注的焦点。生物质是地球上最丰富的可再生资源,其可转化为化学品和燃料,具有广阔的应用前景。笔者提出一种简单、环境友好的电化学方法,在温和的反应条件下,利用廉价的混合过渡金属离子Fe^(3+)-Cu^(2+)作为电子转移载体和均相催化剂,将木质素的氧化与电化学产氢相结合,在降解木质素为芳香化合物的同时得到清洁、高能量密度的氢气。通过线性循环伏安曲线(CV)、极化曲线(I-V)、电压-时间曲线(V-t)、气质联用(GC-MS)、液相色谱(LC)以及分光光度法等测试方法研究了木质素氧化程度、产物、木粉含量变化以及电化学性能等情况。通过混合Fe^(3+)与不同的过渡金属离子Cu^(2+)、Cr^(3+)、Ni^(2+)及Co^(2+)协同氧化木质素,发现Fe^(3+)-Cu^(2+)的效果最为显著,木质素的降解率约48%,在100 mA/cm^(2)的电流密度下可以通电2.5 h。通过连续的化学-电解实验,未化学预处理原生木粉的降解率提高至62.8%,同时获得香兰素、葡萄糖和甲酸等有机小分子产物和氢气。