半离子C-F键在钾离子电池碳负极中诱导快速离子储存和电子转移

作     者：袁飞 宋薇 张迪 吴玉胜 李昭进 王欢 王伟 王秋君 王波 Fei Yuan;Wei Song;Di Zhang;Yu-Sheng Wu;Zhaojin Li;Huan Wang;Wei Wang;Qiujun Wang;Bo Wang

作者机构：School of Materials Science and EngineeringShenyang University of TechnologyShenyang 110870China Hebei Key Laboratory of Flexible Functional MaterialsSchool of Materials Science and EngineeringHebei University of Science and TechnologyShijiazhuang 050018China School of Metallurgical and Ecological EngineeringUniversity of Science and Technology BeijingBeijing 100083China 

出 版 物：《Science China Materials》 (中国科学（材料科学（英文版）)

年 卷 期：2023年第66卷第7期

页      面：2630-2640页

核心收录：

学科分类：081702[工学-化学工艺] 0808[工学-电气工程] 0809[工学-电子科学与技术（可授工学、理学学位）] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 0702[理学-物理学] 

基　　金：supported by the National Natural Science Foundation of China(51974188) the Key Research and Development Program of Hebei Province(20310601D and 205A4401D) the Natural Science Foundation of Hebei Province(B2021208061,B2022208006 and E2022208023) the Science Foundation of University of Hebei Province(BJ2020053 and BJ2021001) Liaoning Revitalization Talents Program(XLYC2008014)。 

主　　题：F-doping adsorption energy carbon anode potassium-ion battery 

摘      要：氟(F)杂原子功能化的碳负极可以形成更多的缺陷位点,从而有效提高钾的存储容量.然而,提高电化学性能的机制尚不清楚,尤其是对何种C-F键深入影响钾储存性能仍缺乏基本认识.本文报道了一系列F掺杂的碳,并证明了C-F是半离子键而不是离子键;碳化温度对缺陷程度有显著影响.并且,高比例半离子C-F键诱导的丰富缺陷可以作为活性位点来吸附大量与电容行为相关的钾离子,不仅有利于长循环寿命,而且提升了在高电流密度下的倍率容量.密度泛函理论计算证实半离子C-F键的存在可以提高碳基体对钾离子的吸附能力并同时提高电子电导率,有利于高容量和倍率.此外,通过耦合半离子C-F键和吡啶N键,钾吸附能和电导率被进一步提升,这使得半电池实现了优异的容量(245.2 mA h g^(-1))和倍率,并且组装的全电池具有高能量密度(143.9 W h kg^(-1)).