锑烯表面铀、钍、钚的吸附性能研究:线性响应方法结合密度泛函理论

作     者：吴飞宏 汤贤 成国栋 闫隆 张洋 WU Feihong;TANG Xian;CHENG Guodong;YAN Long;ZHANG Yang

作者机构：南华大学核科学技术学院衡阳421001 南华大学计算机学院衡阳421001 中国科学院上海应用物理研究所上海201800 

出 版 物：《核技术》 (Nuclear Techniques)

年 卷 期：2023年第46卷第7期

页      面：32-41页

核心收录：

学科分类：08[工学] 0827[工学-核科学与技术] 082701[工学-核能科学与工程] 

基　　金：国家自然科学基金(No.12275125,No.12175302) 湖南省自然科学基金(No.2021JJ20038) 湖南省科技创新计划资助项目(No.2021RC3105)资助。 

主　　题：锑烯 锕系元素 密度泛函理论 线性响应 吸附 电子结构 

摘      要：基于密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT)研究了锕系元素铀(U)、钍(Th)、钚(Pu)在二维金属材料锑烯表面的吸附特性。采用线性响应法拟合得到描述铀、钚5f轨道电子强格点库仑作用的哈伯德U值分别为2.24 eV和2.84 eV。利用DFT+U计算发现,锑烯难以吸附钚原子(吸附能为负值),而对铀、钍原子具有较强的表面化学吸附以及丰富的稳定吸附位点。铀和钍原子能量上最稳定的吸附位点分别为桥位——孔位之间和孔位,吸附能分别为4.40 eV和3.62 eV。通过电子结构、电荷转移和最高占据态轨道波函数分析发现,铀、钍原子使锑烯的带隙中出现杂质态,并与锑烯之间通过强p-d轨道耦合使其稳定吸附。进一步计算了吸附率随温度的变化,得出铀和钍在锑烯表面的解吸温度分别达到837 K和660 K。结果预示锑烯是一种良好的铀、钍吸附材料,在海水提铀等领域具有潜在应用。