CoAg共负载的氮碳电催化还原CO_(2)的研究

作     者：明旺 杨凌寒 柯汝福 卢铮浩 王永好 MING Wang;YANG Linghan;KE Rufu;LU Zhenghao;WANG Yonghao

作者机构：福州大学环境与安全工程学院福建省植物资源高值化利用工程技术研究中心福州350108 

出 版 物：《环境科学学报》 (Acta Scientiae Circumstantiae)

年 卷 期：2023年第43卷第6期

页      面：192-202页

核心收录：

学科分类：07[理学] 070602[理学-大气物理学与大气环境] 0706[理学-大气科学] 

基　　金：国家自然科学基金(No.52000035) 福建省自然科学基金(No.2022J01107)。 

主　　题：电催化 CO_(2)还原 金属负载的氮碳材料 合成气 

摘      要：电催化CO_(2)还原转变成合成气是一种有前途的解决CO_(2)污染的方法.本工作在合成钴基金属有机框架材料ZIF-67的过程中引入Ag+,通过调控Co/Ag物质的量的比和煅烧温度合成一系列的CoAg共负载的氮碳材料(CoAg(a:b)-N-C),并进行电催化还原CO_(2)的性能研究.X射线衍射仪(XRD)和X射线光电子能谱分析(XPS)测试表明,金属Co和Ag主要以单质的形式负载在碳基质上,部分以金属氮键(M-N)的形式存在.透射电子显微镜(TEM)表明,部分金属单质被碳材料包裹,从而有效防止金属颗粒在使用过程中发生团聚.线性扫描伏安法(LSV)测试表明CoAg(a:b)-N-C呈现出高于Co负载氮碳材料(Co-N-C)的电催化还原CO_(2)的活性,其中CoAg(1∶1)-N-C-900在-0.53 V(vs.RHE)下产物CO的法拉第效率(FE)为45%,H2的FE为26%,此时CO/H2比例也达到1.73;产物的FE表明Co/Ag物质的量的比、煅烧温度和还原电位等都会对CO/H2比例产生影响,其中Co/Ag对CO/H2比例的调控范围更大,可达0.43~1.73.机理分析表明,Ag的引入提高了CoAg(1∶1)-N-C-900的导电性和对CO_(2)及中间体CO*的吸附能力,因而最终提高了材料的电催化还原CO_(2)的活性.本研究表明,CoAg(a:b)-N-C是一种有潜力的电催化CO_(2)转化为合成气的材料.