基于丝网印刷法制备的Pd/TiO_(2)薄膜用于光催化CO_(2)转化

作     者：于筱航 邱鹏远 钟山 宋磊 李红娇 唐思扬 梁斌 YU Xiaohang;QIU Pengyuan;ZHONG Shan;SONG Lei;LI Hongjiao;TANG Siyang;LIANG Bin

作者机构：四川大学化学工程学院四川成都610207 中石化(上海)石油化工研究院有限公司上海201208 四川大学新能源与低碳技术研究院四川成都610207 

出 版 物：《低碳化学与化工》 (Low-Carbon Chemistry and Chemical Engineering)

年 卷 期：2023年第48卷第3期

页      面：69-77,97页

学科分类：08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 081701[工学-化学工程] 

基　　金：国家自然科学基金(22138008) 

主　　题：固载化 光催化 丝网印刷 TiO_(2)薄膜 Pd CO_(2)加氢 烷烃脱氢 

摘      要：光催化剂的固载化对其应用和回收有重要意义。首先以钛片作基底,乙基纤维素和松油醇作粘结剂,采用丝网印刷法制备TiO_(2)薄膜(w-xfilm-y,其中w为粘结剂与TiO_(2)质量比,x为印刷层数,y为焙烧温度),最后用光沉积法负载Pd颗粒制得Pd/TiO_(2)薄膜(负载型薄膜催化剂w-xfilm-y-0.18Pd,其中0.18为Pd的质量分数)。以颗粒催化剂(P-z-Pd,其中z为Pd质量分数)作对照,测试了两种气氛(CO_(2)和H_(2)、CO_(2)和C2H6)下w-xfilm-y-0.18Pd的光催化CO_(2)转化性能。采用XRD、HRTEM和XPS等表征了w-xfilm-y-0.18Pd的结构和活性中心,采用UV-Vis DRS和ESR技术分析了w-xfilm-y-0.18Pd的光学性质和活性物种。结果表明,丝网印刷一层的TiO_(2)薄膜的厚度为5μm,负载Pd颗粒后TiO_(2)薄膜的光吸收能力增强,TiO_(2)颗粒固载化不影响TiO_(2)的晶型,但影响了Pd颗粒的表面分散,导致Pd颗粒的粒径从2.3 nm增加到3.9 nm。w-xfilm-y-0.18Pd表面负载的Pd颗粒作为电子捕获阱,定向迁移光生电子至Pd颗粒负载面进行富集,强化了CO_(2)加氢制CH_(4)性能,与P-0.25-Pd相比,CH_(4)生成速率从26.0μmol/(g·h)提高到198.5μmol/(g·h)。w-xfilm-y-0.18Pd负载的Pd颗粒粒径增大,光照时羟基自由基数量减少,导致其催化CO_(2)氧化C2H6脱氢制C2H_(4)性能较差,与P-0.25-Pd相比,C2H_(4)生成速率从479.9μmol/(g·h)降低至42.5μmol/(g·h)。