Ce、Zr共掺杂提高Cu-ZSM-5催化分解NO性能及抗K中毒能力
Improving performance of Cu-ZSM-5 catalytic decomposition of NO and resistance to K-poisoning by Ce and Zr co-doping作者机构:太原理工大学电气与动力工程学院山西太原030024
出 版 物:《煤炭学报》 (Journal of China Coal Society)
年 卷 期:2023年第48卷第3期
页 面:1384-1394页
核心收录:
学科分类:081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学]
基 金:国家自然科学基金资助项目(U1810126 U1910214)。
主 题:NO催化分解 Cu-ZSM-5 Ce、Zr掺杂 抗K中毒 {Cu—O—Cu}^(2+)
摘 要:将NO在Cu-ZSM-5催化剂的作用下直接分解为环保、清洁的N 2和O_(2)是最具经济效益的脱硝手段。高温烟气中存在大量的碱金属,但碱金属会使催化剂催化活性降低、使用寿命大大缩短,并使催化剂造成不可逆的失活。通过离子交换法制备MZ5催化剂(M=Cu、Ce、Zr、CuCe、CuZr、CuCeZr),采用初湿浸渍法将K离子负载到MZ5催化剂。脱硝实验结果表明:在最佳反应温度550℃下,相比于CuZ5,CuCeZrZ5催化剂的NO转化率由原来的53%提高到58%,KCuCeZrZ5催化剂的NO转化率由53%降到52%;相比于KCuZ5,KCuCeZrZ5催化剂的NO转化率由39%提高到52%。采用ICP、SEM、XRD、BET、XPS、H_(2)-TPR和O_(2)-TPD等表征手段对催化剂元素含量、微观形貌、骨架结构、孔隙规律、铜物种种类、化学吸附氧、铜离子还原温度和活性物种中氧气的脱附温度等进行分析。结果显示:Ce、Zr的引入不会对催化剂的骨架结构、结晶度和晶粒尺寸造成损伤;Ce、Zr的引入促进催化剂形成更多的氧空位和活性成分{Cu—O—Cu}^(2+),并增强催化剂的储氧和氧运输能力。当K^(+)引入后,KCuZ5催化剂的脱硝活性明显降低、孔隙结构恶化以及K^(+)与活性成分{Cu—O—Cu}^(2+)结合迁移形成CuO;K^(+)优先与Ce物种结合,进而有效保护ZSM-5的三维交叉孔道结构,减缓Cu^(2+)迁移形成CuO以及促进活性成分{Cu—O—Cu}^(2+)与{Cu—□—Cu}^(2+)之间的氧化还原循环。