Cu_(13)、Cu_(12)Zr和Cu_(12)Zn团簇上CO_(2)还原反应的密度泛函理论研究

作     者：李杰 李慧 LI Jie;LI Hui

作者机构：太原理工大学材料科学与工程学院山西太原030024 

出 版 物：《燃料化学学报（中英文）》 (Journal of Fuel Chemistry and Technology)

年 卷 期：2023年第51卷第3期

页      面：314-319页

核心收录：

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主　　题：密度泛函理论 二氧化碳还原反应 铜基合金 吸附和活化 

摘      要：本研究采用密度泛函理论研究了Cu_(13)、Cu_(12)Zn和Cu_(12)Zr团簇的CO_(2)还原反应的吸附和活化能力,计算结果表明相比于Cu_(13)团簇,Cu_(12)Zr增强了对反应物和中间体的吸附能力,而Cu_(12)Zn团簇降低了对反应物和中间体的吸附能力。计算了Cu_(13)、Cu_(12)Zr和Cu_(12)Zn团簇上CO_(2)还原为CO的能垒为分别为0.65、0.35和0.58 eV,CO_(2)加氢生成HCOO的能垒为0.87、0.77和0.49 eV,而CO_(2)加氢生成COOH的能垒为1.67、1.89和0.99 eV。Zn和Zr元素的掺杂提高了铜团簇的CO_(2)催化还原能力,其中,表现为Cu_(12)Zr团簇有利于CO_(2)解离生成CO,Cu_(12)Zn团簇有利于CO_(2)加氢生成HCOO。