Fe基催化剂物相演变及CO_(2)加氢反应性能影响

作     者：梁洁 王欣宇 高新华 田菊梅 段斌 张伟 江永军 Prasert Reubroycharoen 张建利 赵天生 LIANG Jie;WANG Xin-yu;GAO Xin-hua;TIAN Ju-mei;DUAN Bin;ZHANG Wei;JIANG Yong-jun;Prasert Reubroycharoen;ZHANG Jian-li;ZHAO Tian-sheng

作者机构：宁夏大学化学化工学院省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021 国家能源集团宁夏煤业有限责任公司煤炭化学工业技术研究院宁夏银川750411 宁夏计量质量检验检测研究院国家煤及煤化工产品质量检验检测中心(宁夏)宁夏银川750200 朱拉隆功大学理学院化学工艺系生物能源和可再生化学品催化卓越中心泰国曼谷10330 

出 版 物：《燃料化学学报》 (Journal of Fuel Chemistry and Technology)

年 卷 期：2022年第50卷第12期

页      面：1573-1580页

核心收录：

学科分类：07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0703[理学-化学] 

基　　金：国家自然科学基金(21965029) 宁夏自然科学基金(2022AAC03040) 第四批宁夏青年科技人才托举工程(TJGC2019022) 中国科学院“西部之光”(XAB2019AW02) 宁夏大学研究生创新项目(GIP2021013)资助。 

主　　题：in-situ XRD Fe基催化剂 Na助剂 还原气氛 物相变化 

摘      要：本研究使用原位X射线衍射(in-situ XRD)技术,对Na/Fe_(2)O_(3)样品的还原及活化过程进行了原位表征,探究了Na含量、预处理气氛对Fe基催化剂物相的影响,并研究了铁氧化合物与铁碳化合物在CO_(2)加氢过程中的协同作用。结合H_(2)-TPR、CO+H_(2)-TPSR-MS手段对催化剂样品进行了物化性质表征。结果表明,还原气氛为H_(2)时,Na助剂修饰会抑制Fe_(2)O_(3)催化剂还原;然而还原气氛为合成气(CO/H_(2)=1∶2)时,适量Na助剂会降低还原和活化温度,提高碳化铁含量。采用H_(2)和合成气分别对Fe基催化剂进行还原处理,低碳烯烃选择性由0.3%提高至20.2%,CO_(2)转化率由7.3%提升至25.8%;与纯Fe_(2)O_(3)相比,Na修饰后催化剂Fe_(5)C_(2)含量从8.5%提高到38.4%,C_(5+)选择性由7.8%提升至37.0%,CH_(4)选择性从43.2%降至14.9%。催化剂通过调节还原气氛和Na助剂修饰量有效调控Fe_(3)O_(4)和Fe_(5)C_(2)物相比例,提升Fe基催化剂CO_(2)加氢活性和产物选择性。