浸渍法制备尺寸均一可调的贵金属纳米团簇及其尺寸依赖的催化性质

作     者：文智斌 张树蒙 刘钊钧 张志学 乔准 刘凯 高传博 Zhibin Wen;Shumeng Zhang;Zhaojun Liu;Zhixue Zhang;Zhun Qiao;Kai Liu;Chuanbo Gao

作者机构：Frontier Institute of Science and TechnologyXi’an Jiaotong UniversityXi’an 710054China 

出 版 物：《Science China Materials》 (中国科学（材料科学（英文版）)

年 卷 期：2023年第66卷第4期

页      面：1417-1426页

核心收录：

学科分类：081705[工学-工业催化] 07[理学] 070205[理学-凝聚态物理] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080501[工学-材料物理与化学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 0702[理学-物理学] 

基　　金：supported by the National Natural Science Foundation of China(22071191) the Key Research and Development Projects of Shaanxi Province(2021GXLH-Z-022) the Fundamental Research Funds for the Central Universities the Key Scientific and Technological Innovation Team of Shaanxi Province(2020TD-001) Liu K acknowledges China Postdoctoral Science Foundation(2019TQ0249) the Natural Science Basic Research Plan in Shaanxi Province(2022JQ-100) 

主　　题：催化性质 合成策略 浸渍法 醇氧化 纳米团簇 纳米反应器 湿化学法 非贵金属 

摘      要：贵金属纳米团簇作为原子和纳米颗粒的中间形态,表现出特殊的电子结构和优异的催化性能.目前,这类纳米团簇通常通过湿化学法合成,其表面常被配体所钝化,而通过浸渍法合成的贵金属纳米团簇通常表现出较宽的尺寸分布.本研究以钯为例,发展了基于浸渍法精准合成尺寸介于0.9和2.9 nm、无表面配体的贵金属纳米团簇的新范式.该方法关键在于采用二氧化硅纳米胶囊为纳米反应器并引入非贵金属竞争吸附离子,从而达到严格控制贵金属纳米团簇成核和生长的目的,因此具有操作便利、合成可放大及纳米团簇尺寸精准可调等优势.钯纳米团簇在醇氧化-Knoevenagel缩合连续反应中表现出显著的尺寸效应,其中1.3 nm的钯纳米团簇具有最优的催化活性.这一新颖的合成策略为贵金属纳米团簇型催化剂的开发提供了新思路,为实验室级高品质纳米团簇催化剂的规模应用提供了可行方案.