碱性介质中界面电场对铁原子吸附修饰Pt(111)表面HER性能的影响

作     者：Francisco J.Sarabia Víctor Climent Juan M.Feliu Francisco J.Sarabia;Víctor Climent;Juan M.Feliu

作者机构：阿利坎特大学电化学研究所西班牙阿利坎特 

出 版 物：《Chinese Journal of Catalysis》 (催化学报（英文）)

年 卷 期：2022年第43卷第11期

页      面：2826-2836页

核心收录：

学科分类：07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 

基　　金：funded by Ministerio de Ciencia e Innovación (Spain) (PID2019-105653GB-I00) Generalitat Valenciana (Spain) (PROMETEO/2020/063)。 

主　　题：析氢反应 铁吸附原子 铂单晶 Pt(111) 激光诱导温度跃变方法 界面电场 零电荷电势 

摘      要：鉴于析氢反应(HER)与制氢技术直接相关,而氢气是氢经济中的能量载体,因此,深入理解析氢反应(HER)速率的控制参数非常重要.前期关于碱性介质中Ni(OH)_(2)修饰的Pt(111)上激光诱导温度跃迁(LITJ)实验结果已经揭示了界面电场对HER速率有较大影响.推测认为,少量的Ni(OH)_(2)会使电极的零自由电荷电势向析氢开始的方向负移,从而导致电场减弱.为进一步验证这一推测,本文将研究对象扩展到Fe(OH)_(2)修饰的Pt(111)表面,对其伏安特性进行分析.伏安图在析氢区域显示出一个峰,表明修饰层发生Fe(Ⅱ)到Fe(0)的转变.与库仑分析结果一致,OH吸附区的伏安特征与Fe物种被氧化至+3价有关.LITJ结果显示,亲氧的Fe物质与水分子之间存在强烈的相互作用,其使熵最大处的电势远离HER的开始电势.因此,最具催化性的表面应该是Fe覆盖度最低的表面.