O_(2)、SO_(2)对As_(2)O_(3)在W-Cu/γ-Al_(2)O_(3)催化剂表面吸附特性的影响:实验及理论模拟

作     者：邢佳颖 王春波 李顺 黄玉林 岳爽 XING Jia-ying;WANG Chun-bo;LI Shun;HUANG Yu-lin;YUE Shuang

作者机构：华北电力大学动力工程系河北省低碳高效发电技术重点实验室河北保定071003 

出 版 物：《燃料化学学报》 (Journal of Fuel Chemistry and Technology)

年 卷 期：2022年第50卷第10期

页      面：1324-1330页

核心收录：

学科分类：07[理学] 070602[理学-大气物理学与大气环境] 0706[理学-大气科学] 

基　　金：国家重点研发计划(2020YFB0606301) 国家自然科学基金(51976059)资助 

主　　题：O_(2) SO_(2) As_(2)O_(3) W-Cu/γ-Al_(2)O_(3) 吸附 表面 DFT 

摘      要：采用实验及量子化学方法探究了O_(2)和SO_(2)对As_(2)O_(3)在W-Cu/γ-Al_(2)O_(3)催化剂表面吸附特性的影响。实验结果表明,O_(2)促进了As_(2)O_(3)在催化剂表面的吸附,随着SO_(2)体积分数的增加,As_(2)O_(3)的吸附量表现出先升高后降低的趋势。为进一步探究烟气组分对气相砷吸附的影响机理,采用密度泛函理论(DFT)方法,模拟了预吸附不同气体后催化剂表面As_(2)O_(3)的吸附。结果表明,O_(2)对气相砷的促进影响主要归因于吸附氧的形成。预吸附的O原子明显增强了临近原子的吸附活性,而预吸附的O_(2)分子则主要通过提供吸附活性位点促进As_(2)O_(3)的吸附。SO_(2)在W-Cu/γ-Al_(2)O_(3)表面形成了SO_(4)^(2-)和HSO_(4)-,改变了基底表面的势场,从而促进了As_(2)O_(3)的吸附。随体积分数的进一步增加,SO_(2)与气相As_(2)O_(3)的竞争吸附作用增强,As_(2)O_(3)吸附量减少。