TiAl基羰基硫水解催化剂的中毒机制与抗氧性能研究

作     者：黄俊 刘羿良 吴鹏 沈凯 张亚平 HUANG Jun;LIU Yiliang;WU Peng;SHEN Kai;ZHANG Yaping

作者机构：国家能源集团谏壁发电厂江苏镇江212006 东南大学能源与环境学院能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096 

出 版 物：《化工学报》 (CIESC Journal)

年 卷 期：2022年第73卷第10期

页      面：4461-4471页

核心收录：

学科分类：07[理学] 070602[理学-大气物理学与大气环境] 0706[理学-大气科学] 

基　　金：江苏省重点研发计划项目(BE2022832) 

主　　题：高炉煤气 羰基硫 催化水解 氧中毒 原位红外 

摘      要：高炉煤气脱硫是实现钢铁行业多工序全流程超低排放的关键。高炉煤气中主要有机硫组分是羰基硫(COS),常用γ-Al_(2)O_(3)基催化剂水解脱除,但是其抗氧性能有待提高。采用共沉淀法制备了Ti_(0.5)Al和K_(0.2)Ti_(0.5)Al催化剂,考察了催化剂在含氧气氛下的COS水解催化性能,并分析了氧体积分数对COS转化率和H_(2)S产率的影响规律。活性测试结果表明,Ti_(0.5)Al催化剂的初始COS转化率接近90%,随着反应时间增长效率逐渐降低至60%以下;K_(0.2)Ti_(0.5)Al催化剂在0.5%(体积分数)O_(2)的气氛下持续反应22 h后,其COS转化率仍可保持在93.44%。表征结果显示,催化剂失活后比表面积大幅减小,表面碱性显著减弱。此外,活性中心Al原子硫酸化是导致催化剂失活的主要原因,而硫酸盐的沉积为次要原因。原位红外结果表明,K的引入可显著减弱O_(2)在催化剂表面的吸附,并且阻断中间过渡物种的氧化,这是K提高催化剂抗氧性能的关键。