碱金属对Cu-ZSM-5催化分解NO的影响

作     者：孙瑞彬 王晓霏 张代鑫 刘丁赫 乔晓磊 金燕 樊保国 SUN Ruibin;WANG Xiaofei;ZHANG Daixin;LIU Dinghe;QIAO Xiaolei;JIN Yan;FAN Baoguo

作者机构：太原理工大学电气与动力工程学院山西太原030024 

出 版 物：《煤炭学报》 (Journal of China Coal Society)

年 卷 期：2022年第47卷第9期

页      面：3493-3504页

核心收录：

学科分类：081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 

基　　金：国家自然科学基金资助项目(U1810126 U1910214)。 

主　　题：NO催化分解 Cu-ZSM-5 Na K {Cu-O-Cu}^(2+) 

摘      要：Cu-ZSM-5直接催化分解烟气中的NO具有潜在的应用前景。然而,高温的烟气中存在不同种类的碱金属,碱金属对Cu-ZSM-5催化分解NO的影响机制尚不清楚。采用液相浸渍法将碱金属Na,K负载到离子交换法制备的Cu-ZSM-5催化剂。探究了碱金属负载量对新鲜的CuZSM-5催化剂直接催化分解NO转化率的影响,并采用XRD,BET,SEM,TEM,XPS,H2-TPR和O2-TPD等表征技术手段对其催化剂骨架结构、孔隙规律、铜物种种类、化学吸附氧和活性物种中氧气的脱附进行分析。研究结果表明,在最佳反应温度550℃下,Cu-ZSM-5催化剂催化分解NO转化率为53%。随着碱金属Na,K负载量的提高,Cu-ZSM-5催化剂直接催化分解NO转换率有明显的抑制作用,且碱金属K造成催化剂NO转化率降低的幅度明显高于碱金属Na。碱金属K可以破坏的ZSM-5分子筛内部独特的三维交叉孔道结构,致使催化剂骨架结构坍塌,堵塞孔道,进一步阻碍了反应物NO与活性位点{Cu-O-Cu}^(2+)的接触,从而导致NO转化率降低。活性成分{Cu-O-Cu}^(2+)部位可以与碱金属Na,K相结合致使催化剂失活,使其转变为新的铜物种CuO微粒,且随着碱金属Na,K含量的增加,CuO数量也逐渐增多,CuO微粒可以占据催化剂孔道和覆盖在催化剂外表面,致使催化剂微孔比表面积和微孔孔容降低。碱金属Na,K抑制了催化剂活性成分{Cu-O-Cu}^(2+)与{Cu-O-Cu}^(2+)之间的氧化还原循环,进而阻碍了NO催化分解成N_(2)和O_(2)。