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石墨相氮化碳的共轭交联修饰及其对可见光催化产氢性能的影响

Conjugated Crosslinking Modification of Graphitic Carbon Nitrides and Its Effect on Visible Light-Driven Photocatalytic Hydrogen Production

作     者:解众舒 薛中鑫 许子文 李倩 王洪宇 李维实 Xie Zhongshu;Xue Zhongxin;Xu Ziwen;Li Qian;Wang Hongyu;Li Wei-Shi

作者机构:上海大学化学系上海200444 中国科学院上海有机化学研究所有机功能分子合成与组装化学重点实验室上海200032 

出 版 物:《化学学报》 (Acta Chimica Sinica)

年 卷 期:2022年第80卷第9期

页      面:1231-1237页

核心收录:

学科分类:081702[工学-化学工艺] 081704[工学-应用化学] 081705[工学-工业催化] 07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 

基  金:国家自然科学基金(Nos.51761145043,21975153) 中国科学院先导项目(No.XDB20020000) 上海有机化学研究所(No.sioczz202123) 郑州工程技术学院资助项目 

主  题:石墨相氮化碳 光催化 分解水制氢 可见光 共轭修饰 苯并噻二唑 

摘      要:石墨相氮化碳(GCN)具有廉价易制和高度稳定性,在光催化分解水制氢领域备受关注,但其较窄的光谱响应范围和较低的光生电荷分离和转移效率制约了其光催化性能.采用4,4 -(苯并[c][1,2,5]噻二唑-4,7-二基)二苯甲醛(BTD)与热聚法合成的GCN在260℃进行酸催化席夫碱反应,使GCN片层发生共轭交联反应和表面修饰,制备了四个BTD改性的氮化碳材料GCN-BTD_(x)(x为20、40、80和160,代表每100 mg GCN原料对应BTD的毫克用量).其中,GCN-BTD160表现出最高的光催化还原水制氢性能,制氢速率为863μmol·g^(-1)·h^(-1),是未修饰GCN的2倍,且展示出优秀的循环利用性能.研究发现,BTD修饰拓宽了材料的光吸收范围,调节了材料的能带结构,提高了电荷分离效率并降低了界面的电荷转移阻力,从而提高了材料的可见光催化制氢性能.

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