铁锌共掺杂MCM-41构建双酸性中心及其催化臭氧化布洛芬

作     者：刘东坡 陈伟锐 王静 李旭凯 李来胜 LIU Dongpo;CHEN Weirui;WANG Jing;LI Xukai;LI Laisheng

作者机构：华南师范大学环境学院广州510006 环境理论化学教育部重点实验室广州510006 广东省饮用水安全保障工程技术研究中心广州510006 广东省环境功能材料重点实验室广州510006 

出 版 物：《环境工程学报》 (Chinese Journal of Environmental Engineering)

年 卷 期：2022年第16卷第9期

页      面：2850-2861页

核心收录：

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 08[工学] 

基　　金：国家自然科学基金(51978288、52000079和22076050) 广东省自然科学基金(2019A1515012202) 

主　　题：催化臭氧化 铁锌双金属改性 布洛芬 路易斯酸性 MCM-41 

摘      要：Fe-MCM-41作为臭氧(O_(3))催化剂被广泛关注,但其存在O_(3)利用率和界面反应效率较低等缺点,这极大限制了其在非均相催化臭氧化领域的应用。为解决这一问题,通过一步水热合成方法制备了具有双酸性中心的Fe-Zn-MCM-41催化剂。不同臭氧化体系对布洛芬(IBP)降解结果表明,反应30 min后Fe-Zn-MCM-41/O_(3)降解IBP的表观速率常数为0.035 min^(−1),分别是单独O_(3)、MCM-41/O_(3)、Fe-MCM-41/O_(3)和Zn-MCM-41/O_(3)的2.9、2.9、1.9和1.6倍。XRD、N_(2)吸附-脱附、TEM和XPS等表征结果证明,Fe和Zn成功进入MCM-41骨架内并分别作为中酸位点和强酸位点。中酸位点产生的·OH迅速扩散到溶液中,加快溶液中IBP的去除;强酸位点产生的·OH键合在Fe-Zn-MCM-41表面,促进IBP界面氧化。LSV和EIS结果表明,Fe-Zn-MCM-41不仅具有较好的电子传递能力,而且拥有较强的O_(3)亲和力。Fe-Zn-MCM-41具有较好的循环使用性能,经过5次回收使用后,Fe-Zn-MCM-41/O_(3)仍可去除55.1%的IBP,去除率远高于其他臭氧化体系。以上研究结果可为非均相催化臭氧化体系在水环境污染控制领域的应用提供参考。