Si掺杂对Cu/ZrO_(2)催化CO_(2)加氢制甲醇性能的影响

作     者：戴文华 辛忠 DAI Wenhua;XIN Zhong

作者机构：华东理工大学化工学院上海市多相结构材料化学工程重点实验室上海200237 华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237 

出 版 物：《化工学报》 (CIESC Journal)

年 卷 期：2022年第73卷第8期

页      面：3586-3596页

核心收录：

学科分类：081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

基　　金：国家自然科学基金项目(21808062,21808064,21776091) 中央高校基本科研业务费专项资金项目(22A1817025) 

主　　题：活化 二氧化碳 催化剂 甲醇合成 二氧化硅 改性二氧化锆 

摘      要：为了提高Cu/ZrO_(2)催化剂在二氧化碳加氢制甲醇中的催化活性,制备了一系列不同Si/Zr的Si-ZrO_(2)载体并负载5%(质量分数)Cu得到了Cu/Si-ZrO_(2)催化剂。对所制备的催化剂进行了X射线衍射(XRD)、N_(2)物理吸脱附(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、二氧化碳程序升温脱附(CO_(2)-TPD)及高分辨透射电子显微镜(HRTEM)的表征。结果表明,Si的掺杂使得Cu/ZrO_(2)体系获得了稳定的晶相,大的比表面积和更多的碱性位点,尤其是中强碱性位点,同时产生了更多的氧空位,促进了CO_(2)的吸附和转化,因此得到了更高活性的催化剂。当Si与Zr的摩尔比为0.2时,在质量空速为6000 ml·g^(-1)·h^(-1),温度为220℃、压力为3.0 MPa,V(H_(2))∶V(CO_(2))=3∶1(体积比)条件下,催化剂的CO_(2)转化率为4.6%,CH_(3)OH选择性为85%。