高温、高压和pH值多种因素作用下蒙脱石层间Cs^(+)/UO_(2)^(2+)水化和扩散行为的分子模拟

作     者：李楠 王进 王军霞 孙鸿昊 王丽丽 LI Nan;WANG Jin;WANG Junxia;SUN Honghao;WANG Lili

作者机构：西南科技大学材料科学与工程学院四川绵阳621010 北京应用物理与计算数学研究所北京100094 

出 版 物：《原子能科学技术》 (Atomic Energy Science and Technology)

年 卷 期：2022年第56卷第7期

页      面：1243-1250页

核心收录：

学科分类：0709[理学-地质学] 07[理学] 070901[理学-矿物学、岩石学、矿床学] 

基　　金：国家自然科学基金(12075195) 西南科技大学博士基金(13zx7105)。 

主　　题：Cs^(+)/UO_(2)^(2+)-蒙脱石 高温 高压 pH值 吸附 扩散 分子模拟 

摘      要：作为核废物地质处置库缓冲回填材料的主要成分,蒙脱石在特殊环境(高温、高压和pH多种因素作用)下吸附阻滞核素的行为对缓冲回填材料的性能评估至关重要。为从微观分子尺度探究特殊环境下蒙脱石层间核素离子的吸附扩散行为,本文采用蒙特卡罗(MC)和分子动力学(MD)方法,分别研究了Cs^(+)/UO_(2)^(2+)在蒙脱石层间的吸附行为,以及高温、高压和pH值多种因素作用下的水化和扩散动力特征。MC结果表明:蒙脱石层间的Cs^(+)、UO_(2)^(2+)周围分别会形成1层和2层水化壳,且层间水分子与四面体中氧原子之间形成了明显的氢键;当c=1.25 nm时,蒙脱石层间最多可吸附285个水分子。MD结果表明:高温、高压和pH值都会对Cs^(+)、UO_(2)^(2+)的水化和扩散产生影响。常温、常压下pH值分别为11.85、12.15时,Cs^(+)、UO_(2)^(2+)水化壳中的水分子数最多;pH值分别为12.15、11.85时,Cs^(+)、UO_(2)^(2+)的扩散系数最大,分别为5.31×10^(-13)m^(2)/s和1.11×10^(-12)m^(2)/s。与常温、常压相比,高温、高压下Cs^(+)、UO_(2)^(2+)水化壳中的水分子数最多时,pH值分别为7.00、12.15;而Cs^(+)、UO_(2)^(2+)扩散系数最大(1.12×10^(-12)m^(2)/s、1.01×10^(-12)m^(2)/s)时的pH值均为12.15。