面向高通量含能分子设计筛选的三种生成焓计算方法评估

作     者：保福成 彭汝芳 张朝阳 BAO Fu-cheng;PENG Ru-fang;ZHANG Chao-yang

作者机构：西南科技大学环境友好能源材料国家重点实验室四川绵阳621010 中国工程物理研究院化工材料研究所四川绵阳621999 

出 版 物：《含能材料》 (Chinese Journal of Energetic Materials)

年 卷 期：2022年第30卷第7期

页      面：726-735页

核心收录：

学科分类：082604[工学-军事化学与烟火技术] 07[理学] 08[工学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0826[工学-兵器科学与技术] 0703[理学-化学] 

基　　金：国家自然科学基金项目(21875227) 国家自然科学基金项目(21673210)。 

主　　题：生成焓 爆轰性能 高通量含能分子设计 含能材料 生成焓计算 

摘      要：高通量含能分子设计需要兼顾准确性与效率的性能预测方法。结合原子化方案,对常见的3种不同水平的理论方法(半经验PM6方法、密度泛函理论方法 B3LYP/6-31G(d,p)和高精度的完全基组CBS-4M方法)用于高通量含能分子设计筛选的生成焓(HOF)计算适宜性进行了评估。计算并比较了20种含能分子的固相HOF,发现不同理论水平预测结果存在较大差异;而基于10种常见含能分子的不同水平下的HOF,实验密度和Kamlet-Jacobs(K-J)、Becker-Kistiakowsky-Wilson(BKW)与Virial-Wu(VLW)3种模型预测的爆轰性能差别不大。其中B3LYP方法具有最佳适宜性,具有较高的计算效率且爆轰性能预测结果同CBS方法接近,如基于BKW模型计算的爆速和爆压的平均相对偏差仅为0.4%和1.2%。而低精度的PM6方法和高耗时的CBS方法难以满足兼顾高通量含能分子设计筛选中的精度和效率的要求。这表明,在高通量的含能分子设计筛选中,可考虑中等精度的方法进行快速的HOF预测。