基于迭代算法的大气HONO和NO_(2)开放光路宽带腔增强吸收光谱测量

作     者：孟凡昊 秦敏 方武 段俊 唐科 张鹤露 邵豆 廖知堂 谢品华 Meng Fan-Hao;Qin Min;Fang Wu;Duan Jun;Tang Ke;Zhang He-Lu;Shao Dou;Liao Zhi-Tang;Xie Pin-Hua

作者机构：中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室合肥230031 中国科学技术大学合肥230026 皖西学院电气与光电工程学院六安237012 

出 版 物：《物理学报》 (Acta Physica Sinica)

年 卷 期：2022年第71卷第12期

页      面：2-9页

核心收录：

学科分类：07[理学] 070602[理学-大气物理学与大气环境] 0706[理学-大气科学] 0702[理学-物理学] 

基　　金：国家自然科学基金(批准号:41875154,42175151,U21A2028) 安徽省重点研究与开发计划(批准号:202104i07020010)资助的课题 

主　　题：宽带腔增强吸收光谱 开放光路 迭代算法 差分吸收光谱 

摘      要：气态亚硝酸(HONO)作为羟基(OH)自由基的重要前体物,在大气中浓度低、寿命短、易损耗且活性强,针对大气HONO的高灵敏度测量具有一定的挑战.本文介绍了基于迭代算法的开放光路宽带腔增强吸收光谱(OP-BBCEAS)技术应用于大气HONO和NO_(2)的测量.常规BBCEAS技术通过将经滤膜过滤后的环境空气由泵压入/抽入光学腔内进行测量,尽管可以减小气溶胶消光对测量的影响,但针对一些活性组分的测量则需要考虑光学腔和采样造成的吸附损耗和二次生成等壁效应.本文采用OP-BBCEAS技术,开放光路的测量模式避免了上述壁效应的影响,基于迭代反演算法通过多次迭代确定有效吸收光程,然后采用差分光学吸收光谱的光谱拟合方法对光谱中HONO和NO_(2)的吸收进行定量,克服了气溶胶颗粒Mie散射消光和光源波动的宽带变化影响.在轻度(PM_(2.5)75μg/m^(3))不同气溶胶污染状况下测量了实际大气HONO和NO_(2)浓度,并同时与常规封闭腔BBCEAS系统开展了测量对比.不同PM_(2.5)污染程度下两台BBCEAS系统测量的HONO和NO_(2)浓度均显著性相关(R^(2)0.99),HONO和NO_(2)浓度的测量差异(HONO≤4.0%,NO_(2)≤6.5%)均小于系统测量误差(HONO:8.1%,NO_(2):7.5%),验证了迭代反演算法应用于OP-BBCEAS系统实际大气测量的可行性.