钚氧化物中氢行为的第一性原理研究

作     者：张乐 孙博 宋海峰 ZHANG Le;SUN Bo;SONG Haifeng

作者机构：北京应用物理与计算数学研究所北京100094 

出 版 物：《计算物理》 (Chinese Journal of Computational Physics)

年 卷 期：2020年第37卷第5期

页      面：595-602页

学科分类：08[工学] 082702[工学-核燃料循环与材料] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 0827[工学-核科学与技术] 

基　　金：NSAF重点项目(U1630250) 挑战专题(TZ2018001) 中物院发展基金(2015B0301072)资助项目 

主　　题：钚氢化 钚氧化物 氢扩散和溶解 第一性原理 

摘      要：通过第一性原理计算和原子级热力学方法,系统研究H、H2在PuO2和α-Pu2O3中的吸附、扩散和溶解行为.研究发现:氢的上述行为均是吸热过程,但在α-Pu2O3与PuO2中有显著不同:在α-Pu2O3中H可自发聚合成H2,但在PuO2中H难再聚合;在α-Pu2O3中H、H2均能扩散,通常H会聚合成H2再扩散,在PuO2中H2解离后才能扩散,且PuO2中H沿高势能面的扩散比α-Pu2O3中H2扩散更容易;在氢压、温度驱动下,氢在α-Pu2O3中存在H2溶解到H+H2混合溶解机制的转变,平衡气压PH2远小于H在PuO2中溶解的情况.基于此,给出PuO2和α-Pu2O3中氢行为的微观图像和PuO2的阻氢微观机制:PuO2表面限制H2解离、渗透,PuO2块体限制H的溶解,但不阻止H扩散.结合钚氧化层表面氢行为研究获得了钚氢化孕育期的微观机制,为孕育期全过程理论建模提供依据.