检索结果-南通市图书馆

作者：吴越福州大学

学位级别：硕士

发光变色材料因在分子传感器、记忆存储、防伪材料和发光器件等多个领域有重要应用,是当前很活跃的研究方向之一。常见的发光变色效应包括机械变色、热致变色以及蒸气变色等。在材料结构方面,目前以Pt(Ⅱ)、Ag(Ⅰ)和Au(Ⅰ)等贵金属为代... 详细信息

发光变色材料因在分子传感器、记忆存储、防伪材料和发光器件等多个领域有重要应用,是当前很活跃的研究方向之一。常见的发光变色效应包括机械变色、热致变色以及蒸气变色等。在材料结构方面,目前以Pt(Ⅱ)、Ag(Ⅰ)和Au(Ⅰ)等贵金属为代表的d8/d10金属配合物为主。而贵金属高昂的使用成本势必会阻碍发光变色材料的进一步发展。因此,廉价且性能优越的金属配合物的开发是未来发光变色材料进步和广泛应用的关键。鉴于锰(Ⅱ)在特定配位环境中可实现多种颜色的磷光发射,通过选择合适的有机配体,有可能获得高效发光。本论文以膦氧配体设计合成发光锰(Ⅱ)配合物,并研究其发光变色性能。1、选用dppe02(Ph2P(O)(CH2)2P(O)Ph2)和dppm02(Ph2P(O)CH2P(O)Ph2)配体与 MnBr2反应生成一系列锰(Ⅱ)配合物[MnBr2(dppe02)]n(1),[MnBr2(dppe02)(DMF)]n(1a),[Mn(dppe02)3][MnBr4](2),Mn2Br4(dppe02)2(3)和[Mn(dppmO2)3][MnBr4](4),并测试了它们吸收与发射谱、发光寿命和量子产率等方面的光物理性质。四面体配位化合物1和4呈现绿光发射(λem= 510 nm),而八面体配位得化合物2和三角双锥配位的化合物1a则分别呈现橙光(λem=594 nm)和红光(λe= 630 nm)。当绿光配合物1暴露在具有潜在配位能力的溶剂蒸气环境中,如N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、水、甲醇、乙醇、丙酮、乙腈、四氢呋喃和二氧六环等,只有DMF、水、甲醇和乙醇蒸气可以引起发光变色。当配合物1暴露在DMF蒸气中时,DMF与锰(Ⅱ)配位导致配位几何构型由四面体转变为三角双锥,使发射光谱从510nm红移到630nm,伴随着绿光转化为红光发射。加热后,锰(Ⅱ)离子由三角双锥恢复为四面体构型,发光颜色相应地恢复到初始状态。在质子溶剂水、甲醇、乙醇蒸气作用下,绿光化合物1则转化为热力学更稳定的橙光离子型配合物2。2、利用MnBr2和pnpO2(2,6-二(二苯基膦)吡啶)配体制备了一维链状配位聚合物[MnBr2(pnpO2)]n(5)。从80K升温到440K条件下,实现了发射波长从624nm渐进式蓝移到510nm,发光颜色从红光→橙光→黄光→绿光的转变,且该变化过程在降温条件下完全可逆。DSC(差示扫描量热)分析表明,配合物在299和404K发生了结构相变。X-射线单晶衍射表明,从低温到高温,随着链间距的增加,中心锰(Ⅱ)离子的配位构型由三角双锥转变为四面体。3、设计合成了以pbpO(5-苯基-5H-苯并[b]磷(氧)代吲哚)和dpppO2(Ph2P(O)(CH2)3P(O)Ph2)为配体的锰(Ⅱ)配合物[MnBr2(pbpO)2](6)和[MnBr2(dppp02)]n(7),并通过单晶衍射确定了相应的分子结构。两个配合物在外界机械压力或研磨作用下发射波长会发生红移,配合物6发光颜色从绿色(λem=513nm)变为浅红色(λem=621nm);配合物7发光颜色从绿色(λem=510nm)变为橙红色(λem=611 nm)。X-射线粉末衍射表明,研磨或机械压力后,配合物由晶态转变为无定型态。我们推测,研磨或机械压力使得锰(Ⅱ)离子和相邻结构单元单分子的溴离子之间的距离缩小,从而形成弱的键合作用,并最终实现由四面体构型向三角双锥的转变。宏观表现为发射波长红移,发光增强。

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基于硫代杯[4]芳烃配位分子容器的组装和性能研究

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作者：程立技福州大学

学位级别：硕士

由金属配位键构建的配位分子容器具有的独特内空腔结构,可以为客体的包容提供特殊化学微环境,使其具有许多独特的应用,例如:小分子传输、气体存储和分离、传感、催化以及客体识别。通过对配位分子容器进行功能化修饰,可以有效提高和改... 详细信息

由金属配位键构建的配位分子容器具有的独特内空腔结构,可以为客体的包容提供特殊化学微环境,使其具有许多独特的应用,例如:小分子传输、气体存储和分离、传感、催化以及客体识别。通过对配位分子容器进行功能化修饰,可以有效提高和改善配位分子容器的性质和应用。本论文以基于硫代杯[4]芳烃的配位分子容器为研究对象,通过对其有机配体的功能化修饰,实现了其在质子荧光传感、客体识别、气体分离、LB膜组装等方面的性能调控。本论文的主要内容如下:1.双功能基团修饰的配位分子容器的质子识别和荧光传感性能研究我们通过设计包含质子敏感的亚胺基和芘荧光发色团双官能团的间苯二酸配体,与硫代杯[4]芳烃和金属离子自组装合成了两个具有四方盒子构型的配位分子容器(1-Zn和1-Co)。这类分子容器表现出质子调控的荧光开关行为,该过程是通过配位分子容器中的亚胺和芘结构基元与质子的分步结合实现的。其所具有的高质子负载容量以及简单可控的荧光开关性能,为利用小分子“调节器”实现生物和化学领域中的质子传感和调控提供了新的思路。2.通过外空腔结构修饰实现配位分子容器固相孔结构的调控利用苯基硫代杯[4]芳烃与羧酸配体、金属中心Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)自组装合成了两个新颖的配位分子容器2-Co和2-Ni。晶体结构表征表明,与基于叔丁基硫代杯[4]芳烃的配位分子容器相比较,分子容器2-Co和2-Ni在保持内、外双重空腔结构的同时,硫代杯[4]芳烃上的苯基修饰实现了更大外空腔的构筑。气体吸附实验证实了这类配位分子容器具有更好的C02/N2、C02/02气体吸附选择性以及更高的蒸气吸附性能。3.基于四方盒子构型的配位分子容器的LB膜组装我们选取了一类具有四方盒子构型、氯仿可溶、具有不同亲疏水基团的配位分子容器,利用LB膜技术,研究其在水-空气亚相界面上的单分子二维堆积。通过π-A曲线的研究发现,亲水基团的结构修饰可以实现配位分子容器单分子膜在二维结构中的更紧密堆积。

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磷光d8/d10异核金属有机炔配合物设计及其电致发光研究

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作者：曾宪崇福州大学

学位级别：硕士

有机发光二极管(OLEDs)在平板显示及固态照明领域具有广阔的应用前景,发光材料是OLEDs器件的最关键的组分。鉴于磷光重金属配合物存在强烈的自旋轨道偶合,理论上可以同时利用单重态和三重态激子进行辐射跃迁获得高效率电致发光。近年来... 详细信息

有机发光二极管(OLEDs)在平板显示及固态照明领域具有广阔的应用前景,发光材料是OLEDs器件的最关键的组分。鉴于磷光重金属配合物存在强烈的自旋轨道偶合,理论上可以同时利用单重态和三重态激子进行辐射跃迁获得高效率电致发光。近年来,已有许多报道利用铱(Ⅲ)、铂(Ⅱ)、锇(Ⅱ)、金(Ⅲ)和铜(Ⅰ)等重金属离子的磷光单核配合物作为发光材料应用于OLEDs中。与单核环金属铱(Ⅲ)和铂(Ⅱ)配合物相比,大多数多核金属配合物制备方法简单、反应条件温和,且存在比氢键(25-40 kJmol-1)强度相当的金属-金属相互作用,因此它们具有更高的热及光化学稳定性。然而,将磷光金属配合物应用于OLEDs的研究还非常少。本学位论文工作中,设计合成了五种dpmp[双-(二苯基甲基)苯基膦]桥连的PtAg2及PtAu2异核配合物,并将它们作为OLED的发光材料,得到了高效的绿光、黄光及橙光的电致发光器件。包括如下两部分工作:(1)利用不同取代位点的9-乙基咔唑乙炔配体,制备了三种PtAg2异三核配合物。从单晶衍射的表征结果可知,PtAg2金属中心由两个dpmp配体桥连,形成了四个五元环的结构,Pt与Ag之间存在较强的金属-金属相互作用,稳定了PtAg2骨架结构。三种化合物在溶液态及固态都具有强烈的磷光,将它们分别掺杂于主体材料中制备的薄膜发射峰分别为527、547和509 nm,量子产率分别为64.4%、45.5%和38.9%。将它们分别以8%的质量浓度与混合主体材料掺杂作为发光层,采用溶液法制作了 OLED器件,所获得的最大电流效率分别为67.4、58.4和25.2 cd/A,最大外量子效率分别为17.4%、15.3%和6.8%,并分别呈现绿、黄绿及绿色电致发光。(2)以吩噻嗪乙炔为配体,制备了两种dpmp参与的PtAu2异三核配合物。从单晶衍射的表征结果可知,PtAu2金属中心由两个dpmp配体桥连,Pt与Au之间的距离为2.95 A,说明存在强的金属-金属相互作用。两种化合物在溶液和粉末状态发光较弱,而掺杂在PMMA中的薄膜具有强烈的发光,量子产率分别为73.7%和48.9%,分别发出橙光和黄光。利用具有空穴传输特性的TAPC/TCTA与电子传输特性的OXD-7组成混合主体材料,将PtAu2配合物以8%的浓度掺杂其中作为发光层。采用溶液法制作三层OLED器件,得到最大电流效率和外量子效率分别为35.4 cd/A及18.7%,器件发光颜色为橙光。

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零维锑（Ⅲ）、锰（Ⅱ）卤化物发光材料及其电致发光器件研究

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作者：李金龙福州大学

学位级别：硕士

作为发光材料中的新成员,近年来金属卤化物材料得到了广泛的研究与发展。该类材料具有高效的光致发光以及出色的稳定性等优异的光电特性,在发光二极管、光电探测器和太阳能电池等光电子器件领域具有良好的应用前景。其中,零维金属卤化... 详细信息

作为发光材料中的新成员,近年来金属卤化物材料得到了广泛的研究与发展。该类材料具有高效的光致发光以及出色的稳定性等优异的光电特性,在发光二极管、光电探测器和太阳能电池等光电子器件领域具有良好的应用前景。其中,零维金属卤化物材料得益于独特的结构多样性,表现出丰富的发光性质。通过改变有机组分和不同构型的金属卤化物多面体易于自组装形成结构多样的杂化材料,使其具有可调谐的光学性质,宽带发射,大的斯托克斯位移和自陷激子发射等特性。本论文成功设计并合成了两种新型无铅零维金属卤化物材料,利用单晶X射线衍射和粉末X射线衍射等手段对其结构进行表征,系统研究了其光物理性质,并通过溶液法制备了高效的电致发光器件,探索了该类材料在有机发光二极管中的应用。1.采用溶剂扩散法得到了0D（Me PPh3）2Sb Cl5有机金属卤化物单晶,该晶体呈现出明亮的橙光发射,最大发射峰位于593 nm处,光致发光量子产率接近100%。进一步的光物理性质测试表明,其宽带橙光发射源于自陷激子发射（STE）。制备了基于（Me PPh3）2Sb Cl5纯膜和掺杂薄膜的电驱动有机发光二极管（OLED）。与非掺杂OLED相比,掺杂器件的性能得到显著的改善。由于掺杂器件发光层的表面形貌和载流子传输得到很大改善,相对于非掺杂器件,其峰值亮度从82cd/m2提高到3500 cd/m2,电流效率（CE）从1.1 cd/A提高到6.8 cd/A,外量子效率（EQE）从0.7%提高到3.1%。2.通过引入大尺寸功能化的[TPP-NPh3]+有机抗衡离子,合成了新型锰基有机金属卤化物并采用溶剂扩散法获得了0D（TPP-NPh3）2Mn Br4发光晶体。（TPP-NPh3）2Mn Br4具有典型的0D结构,孤立的[Mn Br4]2-四面体被[TPP-NPh3]+有机阳离子包围。光物理性质研究发现,其室温下呈现出锰离子d-d跃迁的窄带绿光发射,最大发射中心位于510 nm处,光致发光量子产率接近100%。利用高效发光锰基金属卤化物作为发光材料,制备掺杂OLED器件,其EQE为11.4%。这项研究为实现低成本、高效率的发光二极管提供了新思路。

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砜桥杯[4]芳烃基配位分子笼药物传输系统

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作者：刘金燕福建师范大学

学位级别：硕士

配位分子笼,也称为金属-有机多面体,是通过配位驱动自组装形成的一类极其吸引人的多孔材料。它们所具有的独立纳米空腔结构、结构易调控性和优异的稳定性等特征,使其在分子传感、分子识别、小分子催化以及生物医学中得到了广泛的应用。... 详细信息

配位分子笼,也称为金属-有机多面体,是通过配位驱动自组装形成的一类极其吸引人的多孔材料。它们所具有的独立纳米空腔结构、结构易调控性和优异的稳定性等特征,使其在分子传感、分子识别、小分子催化以及生物医学中得到了广泛的应用。其中,以有机分子砜桥杯芳烃作为前驱体构筑的配位分子笼,具有与生物病毒分子构型相类似的独特双重多空腔结构,表现出更优异的客体负载性能,而受到广泛地关注。本论文基于砜桥杯[4]芳烃构筑了一系列配位分子笼,通过对一种或多种药物分子进行封装,对它们之间的主客体化学及药物传输性能进行了系统研究。1.基于1,8-萘二酸配位分子笼的单质碘负载和释放采用具有两个平行且高度扭曲羧酸基团的1,8-萘二酸（1,8-NDC和1,8-NDC-Br）作为桥联配体,与Co和砜桥杯[4]芳烃通过自组装反应,获得两个具有圆柱状构型的配位分子笼（Co-NDC和Co-NDC-Br）。单晶结构表征和气体吸附性能测试结果表明,通过在1,8-NDC的4-位引入溴代取代基,促使Co-NDC-Br在固相中两个相邻配位分子笼间的溴原子和萘环形成非经典的Br···π相互作用,使其具有更稳定的堆积模式,能够有效地保持固态孔隙率,并表现出更好的氮气吸附性能。更重要的是这两个配位分子笼对碘蒸汽或碘的正己烷溶液都表现出良好的碘捕获能力,以及良好的碘重复吸附和释放的可循环利用性,为设计用于放射性碘捕获和输运的多孔配位分子笼提供了一条新思路。2.配位分子笼的内空腔修饰及抗肿瘤药物封装以间苯二甲酸为桥联配体通过自组装合成了一个具有四边形结构的Zn（Ⅱ）的配位分子笼Zn-BDC。通过对间苯二甲酸5-位上进行功能修饰,构建了另一个具有相似结构的配位分子笼Zn-PMTC。选择抗肿瘤药物分子盐酸阿霉素（DOX）和索拉菲尼（SFB）作为客体,采用H NMR和2D NOESY NMR以及紫外-可见光谱滴定等主客体化学研究手段,对药物分子和配位分子笼的主客体相互作用进行系统的表征和分析。结果显示,经内空腔功能修饰的配位分子笼Zn-PMTC对DOX和SFB表现出更高的负载量以及更强的药物分子结合力,为实现高负载的药物传输系统的设计和构建提供有力的实验依据。3.五边形构型配位分子笼的设计合成、药物封装及细胞炎症治疗研究以砜桥杯[4]芳烃为盖帽配体,白屈菜酸为桥联配体与Zn自组装得到了一个具有五边形结构的配位分子笼。该配位分子笼具有五个直径约为1.1 nm的外空腔和一个尺寸达到1.2×1.2 nm且具有0.7×0.7 nm窗口的内空腔。通过主客体化学研究,证实了药物分子可以被逐步封装在配位分子笼的内、外空腔,从而实现将抗炎药物姜黄素、靶向剂盐酸D-甘露糖氨以及荧光染料罗丹明B分步封装到分子笼的内、外空腔中,构建了一种新颖的多药物共负载的药物传输系统。对该药物传输系统开展了系统的体外细胞实验测试,证实了以配位分子笼作为载体的多药物共负载系统具有更好的炎症治疗效果,为炎症治疗提供了一种有前景的研究策略。

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基于非铅金属卤化物杂化材料的圆偏振发光研究

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作者：宣宏丽福建师范大学

学位级别：硕士

近些年来,圆偏振光在3D显示、信息存储与处理、自旋信息通讯、圆偏振激光和加密传输等领域表现出巨大应用前景,逐渐受到广泛关注并蓬勃发展。尽管已经开发了各种类型的具有圆偏振发光（CPL）的材料,但目前广泛使用的有机和无机材料仍存... 详细信息

近些年来,圆偏振光在3D显示、信息存储与处理、自旋信息通讯、圆偏振激光和加密传输等领域表现出巨大应用前景,逐渐受到广泛关注并蓬勃发展。尽管已经开发了各种类型的具有圆偏振发光（CPL）的材料,但目前广泛使用的有机和无机材料仍存在一些不足。传统的有机材料合成复杂、稳定性差及发光效率比较低;而无机材料由于自身不具有手性中心,表现出的是外在圆偏振发光活性。因此,迫切需要寻找低成本和高发光效率且具有本征圆偏振发光性能的材料。本论文通过简单的溶液自组装方法将非铅金属卤化物与手性的有机阳离子结合,成功制备出一系列无毒且发光性能优异的金属卤化物杂化材料,它们展现出了显著的本征圆偏振发光活性。1.利用R/S-（3-氯-2-羟丙基）三甲基氯化铵(R/S-CHClNO)与Sb Cl通过溶液扩散的方式自组装,成功制备了具有圆偏振发光活性的对映体卤化物(R-/S-CHClNO)·Sb Cl。单晶结构表明,具有金字塔构型的阴离子单元Sb Cl被阳离子CHClNO完全隔离开来形成典型的零维（0D）结构。对映体在604 nm处表现出强烈的橙色发光,量子产率高达71.2%,光物理性质表征证明该发射起源于自陷激子（STEs）发射。正如预期的那样,由于手性胺的存在,形成的Sb（Ш）基杂化材料在基态表现出明显的圆二色信号,且在激发态时圆偏振发光活性显著,不对称因子g为2.5×10。这是首次报道的具有本征圆偏振发光活性的0D Sb基杂化材料。2.众所周知,氨基酸是广泛存在于自然界的环境友好型的手性分子。我们将手性D/L-脯氨酸叔丁基酯盐酸盐与氯化锰结合,通过简单的溶液扩散自组装的方法,制备了具有圆偏振发光性能的杂化材料。单晶结构显示,所获得的对映体Mn（II）杂化材料均为由面共享的[Mn Cl]八面体线性链组成的1D结构。两种杂化材料均在646 nm表现出强烈的红光发射,D构型和L构型的量子产率分别为67.1%和57.2%。此外,它们的吸收光谱和激发光谱也与Mn（II）八面体配位d-d跃迁的特征波段相吻合。进一步,通过分析Tanabe-Sugano图可以确定杂化材料的磷光发射主要是来自于Mn（II）的d-d跃迁（T→A）。由于手性有机阳离子的存在,(D/L-CHNO)Mn Cl单晶表现出明显的圆二色信号,与其紫外-吸收光谱匹配良好,印证了基态手性的特性。而且在激发态也表现出了显著的圆偏振发光活性,在550-800 nm范围内不对称因子g值内高达6.3×10,这是当时所报道的非铅有机-无机杂化材料中最高的。3.本研究首次将手性有机分子R/S-2-甲基哌嗪（R/S-2-MPi P）直接引入Cu-I无机骨架中,获得室温下具有强烈黄色发光的手性（R/S-2-MPi P）CuIMOFs。加入手性配体使得它们的晶体具有P3手性空间群,对映体在590 nm处表现出强烈的黄色发光,光致发光量子产率接近百分之百,是报道的Cu-I MOFs中最高的。正如预期的那样,由于手性配体的存在,这些对映体（R/S-2-MPi）CuIMOFs具有相反的圆二色性信号,与它们的紫外吸收光谱一致。此外,对映体具有明显的CPL活性,R型和S型的不对称因子分别为±2.7×10。文献中密度泛函理论计算表明,价带主要来自铜离子3d轨道和碘离子5p轨道的贡献,对导带的贡献主要来自于碘离子的5p轨道,表明了宽带发射来自于簇中心的三重态激发态（CC）。综上所述,我们提供了一种制备兼具优异发光性能以及CPL活性的MOFs的简单易行的新方法。

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有机膦桥联的铂—金（银）异金属炔配合物的合成、表征和发光性能研究

有机膦桥联的铂—金（银）异金属炔配合物的合成、表征和发光性能...

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作者：朱晓风福州大学

学位级别：硕士

Pt=M(M=Cu,Ag,Au)异核金属炔-膦配合物具有多元化的拓扑结构、有趣的化学反应性和迷人的磷光性能以及在材料科学领域的适用价值,如光/化学能量-电转换装置(如OLED)、膦光传感器、生物成像和荧光探针等,由此引起了极大的重视。Pt-M离子... 详细信息

Pt=M(M=Cu,Ag,Au)异核金属炔-膦配合物具有多元化的拓扑结构、有趣的化学反应性和迷人的磷光性能以及在材料科学领域的适用价值,如光/化学能量-电转换装置(如OLED)、膦光传感器、生物成像和荧光探针等,由此引起了极大的重视。Pt-M离子间易于形成金属-金属相互作用,可以对其光物理性能产生重要影响,通过与炔基或膦配位形成的异核Pt-M-炔-膦配合物可以产生多种类型的发射跃迁。我们组将一些磷光材料掺杂应用于OLED,已获得高效率的电致发光器件。为进一步探索异金属Pt-M-炔-膦配合物的结构及发光性能,本文采用Pt(PPh3)2(C≡CR)2(R=aryl)为前驱体,有机三膦(dpmp)或2,5-双二苯基膦噻吩(PTP)为辅助配体,与一价硬币金属离子Au+/Ag+自组装合成了一系列异三核PtAu配合物 trans-[PtAu(dpmp)2(L)2][ClO4]2[L= T1(1);T2(2);T3(3)]和 PtAg 配合物trans-[PtAg{μ-PTP}2(C≡C-R)2][ClO4]2[R= C6H4CF3-4(4);C6H5(5);C6H4But-4(6);C6H4OMe-4(7);C6H3(OMe)3-3,4,5(8)]。利用各种谱学手段,对这些配合物进行系统的表征和分析测试。同时运用理论计算对紫外吸收以及磷光发射的来源进行了合理地归属。结果表明通过修饰炔配体的结构可以实现对其配合物的发射光谱、量子效率等的有效调控。本论文包括以下两方面的研究内容:(1)PtAu异核金属炔配合物;在室温固态或二氯甲烷溶液中,配合物1-3都呈现出较强的黄色或橙色发光(535-685 nm),发光寿命均在微秒级,本质为磷光。由1→2→3,随噻吩炔配体π-共轭体系长度增加,体系π-共轭程度增强,低能量吸收和磷光发射光谱都发生了红移。理论计算表明磷光主要起源于[π→π*(C≡CR)]3IL,3[π*(C≡CR)→π*(dpmp)]3LLCT 并混合了部分 3[π(≡CR)→p/d(Pt/Au)]3LMCT。(2)PtAg异核金属炔配合物;室温下,配合物4-8的固体呈现出中等强度的发光,而在二氯甲烷溶液中表现了较弱的发光,发光寿命均为微秒级,本质为磷光。增强炔配体上取代基R的给电子能力,可以导致HOMO轨道能级升高,HOMO-LOMO能级差减小,从而引起低能量吸收和发射光谱红移。理论计算表明发射来源可归属于[π(C≡CC6H5)→π*(PTP)]3LLCT,金属 PtAg 中心3MC 的 3[d→p]电子跃迁同时有部分[5d(Pt)/4d(Ag)→π*(PTP)]3MLCT。

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基于氧配体磷光锰（Ⅱ）配合物的合成及应用探索

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作者：黎毅鹏福州大学

学位级别：硕士

有机发光二极管(OLED)在照明、显示等方面具有广泛的应用前景,发光材料是OLED发光层的重要组份,一直是研究的热点。现在商用OLED的发光材料主要是铱配合物。但因其价格昂贵,所以研究者一直希望能找到更廉价且高效的发光材料来代替它。... 详细信息

有机发光二极管(OLED)在照明、显示等方面具有广泛的应用前景,发光材料是OLED发光层的重要组份,一直是研究的热点。现在商用OLED的发光材料主要是铱配合物。但因其价格昂贵,所以研究者一直希望能找到更廉价且高效的发光材料来代替它。最近的研究发现锰(Ⅱ)配合物表现出高效的磷光发射,且还能够发射不同颜色的光。其较高的光致发光量子产率,使得磷光锰(Ⅱ)配合物可能作为廉价且高效的OLED材料。本论文主要研究内容是探索高效发光的锰(Ⅱ)配合物。同时,研究该类配合物的光物理性质,且进一步探讨其电致发光性能。主要包括以下内容。1.合成了配体[(sulfonylbis(2,1-phenylene))bis(diphenylphosphineoxide)](2)和[(sulfonylbis(3-(9H-carbazol-9-yl)-6,1-phenylene))bis(diphenylphosphine oxide)](4)。其中配体4在固态和溶液中均有较强的荧光发射,并具有正溶剂致变色效应。我们还设计并合成了化合物L(HPF6)(L=4,5),配体4被六氟磷酸酸化得刚性结构5之后,没有表现出溶剂致变色效应。说明了配体4的正溶剂致变色效应是由分子激发态极性比基态极性大引起的。合成了基于配体2和4的单核锰(Ⅱ)配合物[Mn(L)2(X)2](L=2,X=C104,6;L=4,X=PF6,7)。锰(Ⅱ)配合物 6 和 7 在固态具有较强橙光发射,而7在溶液有红光发射。系统的光物理性能研究表明,配合物6和7的发光都是由锰离子中电子的d-d跃迁产生。还进一步研究了配合物6因姜-泰勒效应引起的蒸汽变色性能。2.基于两种硫代杯芳烃合成了两例四核锰配合物[(F-MnL(P+)](L=p-tert-butylsulfocalix[4]arene,14;L=sulfocalix[4]arene,15)。根据配合物 14和15的单晶结构显示,四个锰(Ⅱ)离子通过氟离子桥联作用处于同一平面。平面上下各一个硫代杯芳烃分子与该四核锰簇配位形成夹心式的结构。它们在固态和溶液态均有较强的磷光发射。两种状态下的发射也是由锰离子中电子的d-d跃迁产生的。氧气对此类配合物的磷光具有淬灭作用。因此该类配合物可应用于氧气相关的传感材料。除此之外,本论文还将锰(Ⅱ)配合物15作为发光层材料制备了 OLED器件。我们选择的OLED器件结构为ITO/PEDOT:PSS(50 nm)/host material(80%):20%15(50 nm)/TPBi(50 nm)/LiF(1 nm)/Al(100 nm)。测量得到该配合物在器件中的发射波长是616 nm,启亮电压为4.1V,最高亮度为1130cd/m,电流效率4.8cd/A,,功率效率3.2lm/W,外量子效率2.8%。这是首次制备的基于锰配合物的红光OLED器件。

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多通道结构的集成分子电路研究

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作者：闫赛赛福建师范大学

学位级别：硕士

集成电路是一种把电路中所需元件通过一定方式连接起来,组成一个具有预设功能的微型电子器件。当今广泛使用的硅基集成电路在追求高器件密度、小器件尺寸的发展中已经触及到硅基半导体材料的物理尺寸下限。在解决集成电路器件尺寸问题... 详细信息

集成电路是一种把电路中所需元件通过一定方式连接起来,组成一个具有预设功能的微型电子器件。当今广泛使用的硅基集成电路在追求高器件密度、小器件尺寸的发展中已经触及到硅基半导体材料的物理尺寸下限。在解决集成电路器件尺寸问题的方案中,分子电子学被认为是一种极具挑战性和前瞻性的科学。分子电子学研究微纳米尺度下通过单个分子构筑电路的可行性。分子器件要成为传统半导体器件的补充甚至替代,应该同样具有能够与传统集成电路功能相匹配的电子元件。再进一步通过这些电子元件连接,构成具有特定功能的分子电路。当前关于分子电路虽然已经出现了理论和实验方面的初步研究,但是更进一步将分子电路组成形式上“更高级”的集成分子电路却尚未被尝试,该领域最基础的结构形式和理论要求亟待研究人员的挖掘和探索。因此,本论文通过连接具有串联结构的分子电路和具有并联结构的分子电路尝试构筑集成分子电路,并根据这种结构模型下集成分子电路的性能表现,总结集成分子电路的结构设计原则以及电导特征,为集成分子电路领域的发展提供理论基础和设计思路。为此,我们尝试利用多通道结构构筑集成分子电路。鉴于寡聚苯乙炔类分子(oligo-phenylene ethynylene,OPE)具有良好的共轭性和电子传输特性,在本论文工作中我们选取OPE为母体设计多通道结构。由于串联分子电路已经有较合理的理论基础,本论文着重利用多通道分子结构构筑集成分子电路中的并联电路部分,探究电子在集成分子电路中的传输通道和电导特点。通过扫描隧道显微镜分子结裂结(STM-BJ)技术测得的单分子电导结果证实,该系列多通道分子结构简单,并且具有电导可准确运算的集成分子电路结构。其电导能根据结构变化进行运算,解决目前集成分子电路所面临的某些结构与性能问题。本论文关于集成分子电路的主要研究内容和结果如下:1.基于苯基间-对位连接多通道结构的集成分子电路。以4-溴茴香硫醚、对溴溴苄和3,4-二甲基溴苯为原料设计合成了两例基于寡聚苯乙炔(OPE)的集成分子电路结构及其结构相关的参照分子。利用STM-BJ测试技术对该系列分子的单分子电导进行了系统表征。研究发现,电子在苯基的间-对位上具有不同的电子传输比例,而且通过间位通道传输电子的比例是对位通道传输电子几率的四倍。2.基于苯基邻-间位连接多通道结构的集成分子电路。以4-溴茴香硫醚、间溴溴苄和3-溴-邻二甲苯为原料设计合成了一例基于OPE的集成分子电路结构及其结构相关的参照分子,并利用STM-BJ测试技术对该系列分子的单分子电导进行了表征。通过对比和分析相关参比分子的电导研究结果,发现电子在苯基的邻-间位上传输的概率基本一致。

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