检索结果-南通市图书馆

作者：彭坤苏州大学

学位级别：硕士

随着科学技术的飞速发展,人们对材料科学的探究也从宏观逐渐走向更小的尺度。这其中,二维薄膜材料因其许多特殊的性质引起了人们的广泛兴趣,一大批研究开始围绕二维薄膜材料展开。Fe1+yTex材料具有丰富的量子物态,仅在此材料体系中就发... 详细信息

随着科学技术的飞速发展,人们对材料科学的探究也从宏观逐渐走向更小的尺度。这其中,二维薄膜材料因其许多特殊的性质引起了人们的广泛兴趣,一大批研究开始围绕二维薄膜材料展开。Fe1+yTex材料具有丰富的量子物态,仅在此材料体系中就发现了超导电性、反铁磁序、电荷密度波和二维铁磁性等物性。这为研究低维条件下不同量子物态相互关系提供了非常好的平台。在本论文中,首先使用分子束外延(MBE)技术制备了高质量层厚可控的FeTe薄膜,随后通过超高真空互联管道将所制备材料传送至相关表征设备,使得样品在传输过程中保持其本征性质。结合扫描隧道显微镜(STM)、角分辨光电子能谱(ARPES)和X射线光电子能谱(XPS)等不同的原位表征设备,获得了样品的表面形貌、电子态、能带结构等本征性质,发现了 FeTe薄膜中的近藤效应等现象。取得的具体成果如下:(1)在SrTiO3(001)(以下简称STO)表面上成功制备了高质量单个原胞厚度(1 UC)和10 UC的FeTe薄膜。STM形貌图显示薄膜均为四方结构,且原子级平整。扫描隧道谱(STS)显示了两种薄膜具有均匀的电子态,并在费米面附近呈现典型的“V”字型结构。这说明了 STO表面的FeTe薄膜呈现金属性。STO衬底对FeTe薄膜有轻微的晶格拉伸和电子掺杂作用。(2)在1 UC FeTe体系中观察到近藤效应(Kondo Effect),并发现通过Sr原子预处理STO的方法可对薄膜进一步电子掺杂,从而调控近藤效应的转变温度。STM和ARPES结果显示费米面(EF)附近存在明显的近藤共振峰,电子掺杂后的FeTe薄膜近藤温度降低。在此d电子体系中观察到近藤效应的物理机制可理解为:FeTe材料中Fe原子的局域dxy轨道可与Te的pz轨道杂化,导致共振峰的出现。(3)对10 UC FeTe薄膜进行加热氧吸附处理,在其表面发现了具有金属性金红石结构的TeO2岛。STM图显示TeO2岛呈现两种不同形貌:长条形的大岛及环绕周围的小岛。大岛表面存在两种条纹,一种为皱纹状,存在晶格扭曲,电子态呈“V”型;另一种为波纹状,不存在晶格扭曲,电子态呈“U”型。小岛则具有不同的层厚,电子态与大岛相似,且基本不随层厚的变化。本论文在成功制备了可控层厚的高质量FeTe薄膜基础上,通过原位ARPES和STM等设备详细研究了 Sr原子预处理STO衬底和O处理对FeTe薄膜的影响。在3d电子体系的FeTe薄膜中发现了近藤效应,详细研究了近藤效应的温度响应和电子掺杂调控。这为研究3d电子体系中的近藤效应提供了一个良好平台。

关键词：分子束外延生长真空互联表征 FeTe薄膜近藤效应金红石TeO2

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单层膜图案诱导组装有机发光分子

单层膜图案诱导组装有机发光分子

作者：吴琼吉林大学

学位级别：硕士

有机发光分子在发光二极管、平板显示器、光子器件等众多领域中得到了广泛的应用,越来越多的科研工作者投入到这方面的研究。由于制备大面积、高分辨率的有机功能材料图案对电子发光器件、信息存储、传感器、有机场效应晶体管等有着重... 详细信息

有机发光分子在发光二极管、平板显示器、光子器件等众多领域中得到了广泛的应用,越来越多的科研工作者投入到这方面的研究。由于制备大面积、高分辨率的有机功能材料图案对电子发光器件、信息存储、传感器、有机场效应晶体管等有着重要的意义,因此这是非常重要的一项研究。本论文主要通过纳米压印技术制备单层膜图案,并以其作为模板诱导组装有机发光分子,研究内容如下: 1.我们借助纳米压印技术,在硅基底上制备氨基硅烷分子(APTMS)的自组装单层膜(SAM)图案,真空热蒸镀有机发光分子,研究了图案周期、温度和储存时间对分子沉积行为的影响。 2.我们在硅基底上借助纳米压印,不用经过真空气相沉积硅烷分子,直接制备了聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)聚合物单层膜结构,在其表面真空热蒸镀有机发光分子,并对其形貌、分子沉积的选择性进行了研究。 3.我们制备了三种单层膜:APTMS单层膜、氟取代硅烷化试剂(FDTS)单层膜、PMMA聚合物单层膜,对其形貌、分子沉积的选择性进行了对比研究。本论文的创新性在于我们可以借助纳米压印技术,通过自组装不同性质的单分子薄膜,对基底进行表面修饰,使基底表面功能化,从而将有机发光分子组装到预期位置。这种方法提供了一种高效的制备大面积高分辨率有机发光分子图案的新途径。

关键词：有机发光分子纳米压印自组装单层膜模板诱导组装真空热蒸镀发光图案

有机-有机异质结构界面电荷转移和晶体管性能研究

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有机-有机异质结构界面电荷转移和晶体管性能研究

作者：冀连连苏州大学

学位级别：硕士

基于有机半导体为主体活性层的电子器件如有机发光二极管(OLED)、有机光伏(OPV)电池和有机场效应晶体管(OFET)等是近几十年研究的热点之一。有机电子器件的性能与载流子在金属-有机、有机-有机等异质界面的传输分布密切相关,同时有机分... 详细信息

基于有机半导体为主体活性层的电子器件如有机发光二极管(OLED)、有机光伏(OPV)电池和有机场效应晶体管(OFET)等是近几十年研究的热点之一。有机电子器件的性能与载流子在金属-有机、有机-有机等异质界面的传输分布密切相关,同时有机分子的最高分子占据轨道(HOMO)、最低未占分子轨道(LUMO)能级位置对于载流子界面转移和输运具有重要影响,因此了解有机-有机异质界面的物理特性对于优化有机电子器件的性能至关重要。然而由于电荷转移、偶极作用、掺杂等复杂效应,有机-有机界面性质除了和化学结构、界面微结构有关外,也严重依赖于环境氛围,因此为了清晰理解有机-有机界面电荷输运效应,非常需要在不暴露空气的真空环境中原位生长并进行实时光电学性质监测,以全面理解和阐明界面机制。本论文通过构筑有机-有机异质界面,利用原位沉积实时电学表征追踪异质结构薄膜生长时器件实时性能演变,探究异质界面电荷效应,并研究环境氛围的影响;进一步通过构建具有不同电子结构的异质结构体系对比研究有机-有机界面电荷转移效应及其对晶体管性能的影响。主要包括以下研究内容:1.利用实验室自行搭建的原位实时电学表征设备,探究了并五苯/酞菁氧钒(pentacene/VOPc)的界面电荷转移效应,观察到有机-有机界面本征性电荷转移效应及其对电子输运辅助增强的特点。通过对比传统非原位样品制备和电学表征结果,发现在非原位实验过程中这种本征界面电荷转移效应被严重抑制。此外实验和理论分析表明电子输运能力的提高在于pentacene/VOPc的界面效应,由于二者界面处能级结构差异,电子从pentacene一侧转移到VOPc并在VOPc一侧累积,从而增加了导电沟道中电子载流子浓度,电子输运能力得到提升。而非原位对照实验中顶层半导体pentacene沉积后器件的电子输运几乎没有变化,归因于空气中O2/H2O掺杂会参与pentacene/VOPc界面效应,捕获界面载流子,抑制电子转移过程。这一工作对于理解有机-有机界面效应、优化器件性能、探索最佳工艺具有指导意义。2.在前面工作的基础上,为了探究不同有机异质界面电子结构对电荷传输行为的影响,我们进一步构筑了 NPN、NPP型异质结构,进一步研究能带结构、半导体层性质等对空穴-电子载流子输运行为的调控作用。结合晶体管器件性能演变和低温输运研究,探讨了界面电荷输运不同的“累积”与“耗尽”行为,为全面理解有机-有机界面载流子的输运行为提供理论与实验基础;并初步探索了多层有机异质结构在光响应晶体管方面的应用,为拓展有机异质结构光探测应用提供了基础。

关键词：有机-有机异质界面原位表征界面电荷转移有机场效应晶体管水氧掺杂

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高质量红荧烯超薄膜的生长及其应用

高质量红荧烯超薄膜的生长及其应用

作者：胡小蓉苏州大学

学位级别：硕士

红荧烯是一种典型的有机半导体分子,其单晶迁移率较高且具有高度离域的电荷传输特性,因而在近十几来受到广泛的关注。虽然红荧烯单晶具有极高的迁移率,但是由于目前有机单晶尚难以大面积、低成本制备,因此有机光电器件的活性层主要以薄... 详细信息

红荧烯是一种典型的有机半导体分子,其单晶迁移率较高且具有高度离域的电荷传输特性,因而在近十几来受到广泛的关注。虽然红荧烯单晶具有极高的迁移率,但是由于目前有机单晶尚难以大面积、低成本制备,因此有机光电器件的活性层主要以薄膜的形式存在。故此,我们希望获得红荧烯的结晶态薄膜,从而实现这种高性能材料的器件化。红荧烯分子在气相的非平面扭曲构型的特性使其在惰性衬底(如二氧化硅、塑料)上很难形成结晶态薄膜,因此在之前的研究中人们利用在惰性衬底和红荧烯分子层之间加入晶态超薄膜诱导层或者自组装单分子层来诱导红荧烯分子形成结晶态的薄膜。然而,在这些方法的作用下形成的红荧烯结晶态薄膜在生长过程中达到某个临界厚度时需要经历一个从非晶态到结晶态的相转变过程,并且发生相转变后形成的结晶态薄膜的厚度在20 nm以上;这种复杂的生长方式造成同一薄膜不同区域的均匀性欠佳,不同生长批次间的重复性较差。因此,本论文研究的主要目的是:(1)研究红荧烯分子的生长行为,寻找红荧烯分子在生长初期直接形成结晶态薄膜的生长方法,获得高均一性、高可重复性的结晶态红荧烯薄膜;(2)研究利用结晶态红荧烯超薄膜作为活性层的有机电学器件的性能,主要以有机薄膜晶体管和有机薄膜传感器为主。本论文的主要工作如下:1.我们对诱导层p-6P弱外延生长红荧烯结晶态薄膜的方法进行了深入的研究。双层p-6P诱导层比单层p-6P诱导层更有利于弱外延生长红荧烯分子,双层p-6P诱导生长的红荧烯结晶态薄膜在薄膜形貌和器件性能上均体现出明显的优势。在双层p-6P诱导层存在的情况下,红荧烯分子初期生长为非晶点状,当厚度增加时围绕非晶核逐渐转化为孔链状薄膜,最后经过晶畴之间的相互融合形成结晶态的台阶状薄膜。孔链状红荧烯薄膜是点状非晶态到台阶状结晶态薄膜的过渡态,红荧烯晶态薄膜的形成经历了一个相转变过程。2.我们通过引入异质核C的方法成功地获得了结晶态的红荧烯超薄膜。在红荧烯分子初期倾向于围绕其非晶点状核进行生长的启发下,我们引入了点状异质核C,发现红荧烯分子在生长初期围绕着C直接形成了结晶态的薄膜。随着红荧烯薄膜厚度的增加,我们获得了不同厚度的红荧烯结晶态薄膜,且其薄膜形貌具有很高的均一性和可重复性。结果表明:异质核C触发了红荧烯分子直接形成结晶态薄膜而没有经历相转变的过程。接着,我们将异质核C诱导的红荧烯晶态超薄膜制备成有机薄膜晶体管,并优化其器件性能。当厚度仅为3 nm时,C诱导的红荧烯薄膜晶体管就表现出了场效应性质;当厚度为10 nm时,器件场效应迁移率就达到了1.00-1.40 cm2/V·s,比同厚度没有C存在的情况(0.006-0.25 cm2/V·s)高出至少一个量级;在厚度大于20 nm时器件迁移率为1.70-2.80 cm2/V·s,与没有C存在情况下通过相转变得到的结晶态薄膜的迁移率(1.00-3.40 cm2/V·s)相比,平均水平相当但是分布更为集中。实验结果表明:由异质核C诱导生长的红荧烯超薄膜具有优良的器件性能,这与高有序、高均一性和可重复性的薄膜形貌是密不可分的。3.我们研究了基于异质核C诱导的红荧烯超薄膜的有机薄膜传感器的传感性能。由于C诱导生长红荧烯分子可以得到均一、超薄的结晶态薄膜,因此可以用于气体传感器,这是同厚度无C条件下形成的多相共存的红荧烯薄膜所无法实现的。红荧烯超薄膜对NO气体的最高相对响应强度S(%)达到3400,对NH气体的最高相对响应强度S(%)达到5200。其中,红荧烯异质超薄膜对NH的响应性能已经可以与目前最高水平的NH传感器相媲美。实验结果表明:基于异质核C诱导生长的红荧烯超薄膜传感器表现出了良好的传感性能。我们首次实现了红荧烯薄膜传感器,开辟了红荧烯分子应用于有机薄膜传感器的新道路,同时也为其它非平面构型的分子在传感器方面的应用提供了新的方法。

关键词：红荧烯异质成核薄膜生长有机薄膜晶体管气体传感

金属配合物M-BHT(M=Cu，Co)及N，P共掺杂富勒烯电催化CO2还原的理论研究

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金属配合物M-BHT(M=Cu，Co)及N，P共掺杂富勒烯电催化CO2还原的理...

作者：杨涛苏州大学

学位级别：硕士

二氧化碳(CO2)电化学催化还原为甲酸、一氧化碳以及甲烷等增值产物是实现CO2资源循环利用的有效途径。二氧化碳一般涉及多个质子-电子对转移才能被还原为甲烷等增值产物,反应历程和机理相当复杂。电化学热力学分析方法在研究催化反应机... 详细信息

二氧化碳(CO2)电化学催化还原为甲酸、一氧化碳以及甲烷等增值产物是实现CO2资源循环利用的有效途径。二氧化碳一般涉及多个质子-电子对转移才能被还原为甲烷等增值产物,反应历程和机理相当复杂。电化学热力学分析方法在研究催化反应机理和预测催化剂催化活性方面得到了广泛的认可,本文基于电化学热力学方法并结合密度泛函理论计算系统地研究了金属配合物M-BHT(M=Cu,Co)与氮、磷-共掺杂富勒烯结构作为CO2还原电催化剂的催化特性。本文主要内容和结果为:1.论文研究思路(1)通过计算CO2还原为特定产物(如CH4)的可能反应中间体(*CO2、*COOH和*CO等)在催化剂表面的自由能,以及反应所涉及的可能的基元反应的自由能变化得到整个反应的最低能量路径(反应机理)的自由能图;(2)根据最低能量路径得到反应的速控步骤(活性决定步骤)所涉及的基元反应的自由能变化得到反应的起始电位;(3)结合起始电位的大小分析不同催化剂的催化性能;(4)结合电子结构计算结果初步分析催化剂催化活性与其电子结构的相互关系。***-BHT作为CO2还原电催化剂的研究构建了单层和双层(1×1)Cu-BHT(001)表面结构并研究了其将CO2还原为CH4的电催化特性。研究结果表明:CO2在单层与双层Cu-BHT表面上还原为CH4的反应机理和催化活性位点相同;单层Cu-BHT的催化活性高于双层Cu-BHT,理论起始电位分别为-0.76 V和-1.02 V;反应的速控步骤为*CO2+H+e-→*COOH;***-BHT作为CO2还原电催化剂的研究构建了单层和双层(1×1)Co-BHT(001)表面结构并研究了其将CO2还原为CH4的电催化特性。研究结果表明:CO2在单层与双层Cu-BHT表面上还原为CH4的反应机理和催化活性位点相同;理论起始电位分别为-0.66V和-0.58 V,即双层Co-BHT催化活性高于单层;4.M-BHT(M=Cu,Co)作为CO2还原电催化剂的研究构建了(3×1)Cu-BHT(001)表面结构并研究了其将CO2还原为CH4和HCOOH的电催化特性并与(1×1)Co-BHT(001)催化特性进行对比。研究结果表明:双层Co-BHT将CO2还原为CH4的催化活性高于双层Cu-BHT;Co-BHT将CO2还原为HCOOH的催化活性高于Cu-BHT。5.氮、磷共掺杂富勒烯结构作为CO2还原电催化剂的研究构建了不同类型氮掺杂富勒烯结构与氮、磷共掺杂富勒烯结构并研究了其将CO2还原为CO的催化特性。结果表明:吡啶氮和磷共掺杂富勒烯结构的催化活性最好(理论起始电位为-0.27 V),速控步骤为*CO解吸附过程。中间体*COOH的吸附能与形成*COOH所需的热力学能垒成良好的线性关系。

关键词：二氧化碳还原反应计算氢电极模型自由能图反应机理密度泛函理论

限域条件下分子自组装及表面辅助反应的STM研究

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限域条件下分子自组装及表面辅助反应的STM研究

作者：陈爱喜苏州大学

学位级别：硕士

分子自组装是分子与分子之间在一定条件下,依赖非共价键自发连接成结构稳定的分子聚集体的过程。分子自组装在纳米材料,膜材料以及生命科学等领域的应用对科技进步起到了深远的推动作用,但由于自组装结构稳定性的欠缺,限制了它的进一步... 详细信息

分子自组装是分子与分子之间在一定条件下,依赖非共价键自发连接成结构稳定的分子聚集体的过程。分子自组装在纳米材料,膜材料以及生命科学等领域的应用对科技进步起到了深远的推动作用,但由于自组装结构稳定性的欠缺,限制了它的进一步应用。近年来,表面在位化学反应在表面催化,新材料的合成以及反应机理的研究等方面得到迅猛发展,但由于分子间以共价作用连接导致产物结构的调控十分困难。因此,有效结合分子自组装与表面在位化学反应的优势,对构筑功能性新型共价体系具有重大意义。基于此本论文的主要工作包括以下几个部分:1.双硒类分子在液固界面的自组装及表面促进的化学反应双硒键作为一类键能较低的动态共价键,可在相对温和的条件下发生交换反应,能够用来指导合成不对称双硒高分子化合物。但在溶液中交换反应的速率和产率较低,因此利用表面催化作用促进反应是一种可行的思路。我们与清华大学许华平老师课题组合作,研究了双硒类化合物在表面的组装行为、交换反应及氧化反应,得到了含不同官能团的双硒系列分子在表面的自组装结构及反应条件。我们初步证实了表面对其反应过程具有促进作用。2.非手性分子的表面手性组装及手性调控非手性分子1,4-二溴-2,5-十二烷基苯(12DB)和1,4-二溴-2,5-十三烷基苯(13DB)在非手性表面会显示出手性排列,但由于奇偶效应的影响,组装结构有所不同。另外不同基底对DB系列分子的组装结构也产生不同的影响。通过掺杂客体分子共组装来实现分子组装结构的手性单一化,为药物合成等方表面的手性调控提供了一种可行的途径。3.1,3-丁二烯衍生物在表面的自组装结构及表面化学反应我们设计并合成了 18,19-二乙烯基-三十八烷分子,并对其在液-固界面上组装结构进行了研究。我们发现其组装结构对温度有明显的依赖关系,随温度会发生可逆的相转变。另外,在超高真空环境中,分别研究了该分子在Au(111)和Au(110)表面的组装行为及表面在位化学反应。研究发现,在Au(110)表面退火处理可发生端基的聚合,并对表面的重构有促进作用。4.电势诱导的分子自组装结构的相变我们利用原位电化学扫描隧道显微镜(EC-STM),研究了电势诱导的N-异丁酰基-L-半胱氨酸(L-NIBC)分子在Au(111)表面自组装结构的相转变。EC-STM结果显示,当改变金的电极电势时,α相和β相出现了多种不同的结构变化。综合密度泛函理论的计算,我们提出,β相转变为α相为电极电势的变化引起了 Au-COO-键断裂,导致分子吸附构型发生了变化进而引发相变。

关键词：扫描隧道显微镜分子自组装表面反应手性调控电势诱导

氧化铟基半导体杂化异质结构的构筑及光响应性能

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氧化铟基半导体杂化异质结构的构筑及光响应性能

作者：张亚丹苏州大学

学位级别：硕士

采用不同种类半导体构筑的杂化异质结构可结合组成材料各自的优势,并且因为可能具有的新颖光电特性而在光电响应器件领域展现出良好的应用前景,受到广泛关注。在新型的半导体材料中,氧化铟(In2O3)凭借高载流子迁移率、对可见光透明、可... 详细信息

采用不同种类半导体构筑的杂化异质结构可结合组成材料各自的优势,并且因为可能具有的新颖光电特性而在光电响应器件领域展现出良好的应用前景,受到广泛关注。在新型的半导体材料中,氧化铟(In2O3)凭借高载流子迁移率、对可见光透明、可低温制备、空气稳定性好以及与柔性基底兼容等优势成为热门的半导体光电材料之一。然而,作为宽带隙材料,In2O3主要吸收紫外光,难以兼容可见光乃至更宽的红外光的探测。为此,引入光敏层与之杂化以构筑高质量的半导体杂化异质结构是实现高性能宽光谱光探测的可行策略。有机半导体和量子点半导体材料因其光吸收特性可通过合成工艺或者依据尺寸效应调控,进而拓宽吸收光谱至其它波段,由此成为良好的光敏材料候选。然而由于不同材料间的电子结构、制备方法的差异,高质量高性能的杂化异质结构器件的构筑到目前为止依然是一个挑战。本论文通过将溶胶-凝胶法制备的高迁移率In2O3薄膜,分别与有机半导体酞菁氧钒(VOPc)、硫化铅量子点半导体(PbS QDs)薄膜相结合,构建了基于In2O3的有机-无机(In2O3/VOPc)和氧化物-量子点(In2O3/PbS QDs)两种高质量半导体杂化异质结构,并系统研究了其基本电学特性和光探测响应性能,主要研究内容为:1.高质量有机-无机半导体杂化异质结构的构筑及其应用我们通过溶胶-凝胶法优化制备出表面超平整的非晶In2O3薄膜,随后在其上面连续地真空升华沉积获得高结晶质量的有机分子对六联苯(p-6P)和VOPc薄膜,构筑了具有双极型输运的有机-无机半导体杂化异质结构。表面超平整的纯In2O3薄膜晶体管电子迁移率可高达12 cm2 V-1 s-1。通过选用合适的电极材料构建了杂化结构双极型晶体管,其电子迁移率大于1 cm2 V-1 s-1,空穴迁移率达到0.4 cm2 V-1s-1。基于该杂化结构双极型晶体管的反相器表现出21 V/V的电压增益。此外,In2O3/VOPc杂化光导二极管和光电晶体管对紫外光(λ=365 nm)展现出高响应特性,响应度大于103 A W-1,比探测率为1014 Jones,同时杂化结构薄膜具有比纯In2O3更低的暗电流,因而获得了更高的光灵敏度。该方法为构筑高质量的双极型半导体杂化异质结构提供了新思路,也拓宽了实现高性能紫外光探测器件的道路。2.氧化物-量子点半导体杂化异质结构的构筑及其宽光谱响应研究针对红外光波段光探测的需求,引入PbS薄膜和上述高质量的In2O3薄膜形成杂化异质结构,进一步开发了具有紫外-可见-近红外宽光谱光响应性能的In2O3基杂化器件并实现了优异的光响应特性。通过在In2O3上旋涂PbS量子点构成了高质量的In2O3/PbS QDs薄膜杂化结构,基于此采用Ag接触电极构筑的杂化晶体管可显著改善PbS薄膜本身电荷输运较差的缺点,同时和Al-In2O3器件相比,具有更低的暗态电流。更重要的是,基于该杂化异质结构的光导二极管器件对365-940nm波长范围内的光均具有较高响应度,初步验证了基于In2O3/PbS杂化结构薄膜实现宽光谱响应的可行性。其二极管对近红外光的比探测率最高达到1012 Jones,对紫外光灵敏度、响应度和比探测率最大值分别为318、20 A W-1和4×1011 Jones。此外,基于该杂化异质结构的光晶体管利用较低的暗电流和栅压调制的电流放大特性可以有效地提升对紫外和近红外区的光响应性能,对波长为850nm的近红外光的响应度最高达到1384 A W-1,同时灵敏度和比探测率最大值为6.3 ×104和1014 Jones,该结果表明基于半导体杂化结构的光响应器件可以获得优良的宽光谱光探测水平,为进一步发展相应的功能应用提供基础。

关键词：氧化铟有机半导体薄膜有机-无机杂化结构硫化铅量子点宽光谱响应

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有机半导体在二维材料表面的薄膜生长研究

有机半导体在二维材料表面的薄膜生长研究

作者：韦宇佳苏州大学

学位级别：硕士

有机半导体因其化学结构可调、柔性以及大面积加工等优势在近几十年成为研究热点之一。然而和无机半导体相比,有机薄膜的电运输性能尚较低。其中有机半导体的光电性能与其薄膜中分子堆积、结晶度、生长模式和纯度等直接相关。在典型的... 详细信息

有机半导体因其化学结构可调、柔性以及大面积加工等优势在近几十年成为研究热点之一。然而和无机半导体相比,有机薄膜的电运输性能尚较低。其中有机半导体的光电性能与其薄膜中分子堆积、结晶度、生长模式和纯度等直接相关。在典型的有机半导体器件中,有机薄膜通常生长在非晶衬底上,薄膜质量相对较差。近年来,随着二维材料的迅速发展,这种具有原子级平整、层间范德瓦尔斯(van der Waals)相互作用的材料为有机薄膜的高质量生长提供了良好的基础。六方氮化硼(h-BN)作为一种具有宽带隙的二维材料,近年来作为有机薄膜器件的衬底用于生长高有序有机晶体及制备高迁移率晶体管,体现出了优良的潜力。然而在这类二维单晶材料上,有机小分子的外延生长行为和机理仍不明确,不同的分子表现出不同的行为。本论文以红荧烯(Rubrene)和富勒烯(C60)为主要研究对象,详细探究了有机小分子在六方氮化硼(h-BN)上的生长过程与机理,揭示了小分子有机层与二维材料诱导层之间的相互作用关系,优化出高质量的有机薄膜并制备了相应的高性能有机半导体器件。论文的三个主要工作成果如下。1.系统研究了基底材质、基底温度和薄膜厚度对Rubrene薄膜形态的影响,探究并观测到rubrene薄膜从非晶态到结晶态的转变行为。在h-BN上优化基底温度,实现了 rubrene分子的高质量层层生长,获得了具有大尺寸、连续、晶态的Rubrene薄膜。并结合高分辨原子力显微镜(Atomic Force Microscope,AFM)和透射电镜(Transmission Electron Microscope,TEM)分析出 Rubrene 和 h-BN 之间的外延关系。即剥离的单晶h-BN衬底对Rubrene分子具有优良的取向诱导作用,解决了传统工艺真空蒸镀难以制备出高质量结晶的Rubrene薄膜的问题。基于此,我们构建出基于h-BN/Rubrene异质结的高迁移率薄膜晶体管,器件载流子平均迁移率为0.41 cm2/Vs,最高可达1.20 cm2/Vs。此外该晶体管表现出对365 nm紫外响应特性,为基于h-BN/Rubrene异质结的器件应用提供了一定基础。2.研究了 C60分子在h-BN上的生长过程,观察到C60薄膜随着基底温度的升高从团簇状到分形生长的转变。在高基底温度下,C60分子在亚单层主要以分形生长为主,随着薄膜厚度增加逐渐转化为岛状生长,在沉积一定厚度后可以得到具有微米级大尺寸晶畴、梯田状的C60晶体薄膜。并结合高分辨AFM获得了 C60分子的堆积结构。基于该层状薄膜构建的h-BN/C60场效应晶体管的最高迁移率达到了 3.20 cm2/Vs,相较于在文献中CVD h-BN上沉积的C60薄膜的最高迁移率(1.60 cm2/Vs),提升了一倍,也高出了大部分n型场效应晶体管,拓宽了 n型场效应晶体管的发展道路。3.通过前期分别探索p型和n型有机小分子在二维材料h-BN上的生长规律,进一步探索了有机p-n异质结在h-BN上的生长。发现在h-BN/C60薄膜上可以外延生长Rubrene从而得到高质量的C60/Rubrene异质结构,异质结形貌保持了梯田状结构。而基于h-BN/C60/Rubrene结构的器件与h-BN/C60的器件相比较之下,载流子迁移率提升到了 3.3 cm2/Vs。另一方面,在满覆盖的Rubrene薄膜上得到的C60薄膜呈现的并非连续平整的层层生长形态,而是球状结晶态,表明C60无法在rubrene晶体薄膜上外延。产生这种现象的原因可能是由于两种分子的晶体堆积差异。C60晶体是高对称性的立方结构堆积,而Rubrene晶体是较低对称性的正交晶系。结合两者较大的晶格失配,C60难以沿着底层的晶格外延生长。

关键词：六方氮化硼(h-BN) Rubrene C60 范德瓦尔斯(vdW)外延生长有机薄膜晶体管

基于等离子刻蚀技术构筑微纳间隙应用于表面增强拉曼散射光谱

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基于等离子刻蚀技术构筑微纳间隙应用于表面增强拉曼散射光谱

作者：李欢苏州大学

学位级别：硕士

表面增强拉曼散射（SERS）是一种振动光谱技术,解决了拉曼光谱低灵敏度的问题,在化学、生物、环境、食品等多个学科领域应用广泛。构筑具备丰富“热点”的高性能基底是SERS技术进入实际应用的前提。然而,用成本低廉,操作简单且制备重复... 详细信息

表面增强拉曼散射（SERS）是一种振动光谱技术,解决了拉曼光谱低灵敏度的问题,在化学、生物、环境、食品等多个学科领域应用广泛。构筑具备丰富“热点”的高性能基底是SERS技术进入实际应用的前提。然而,用成本低廉,操作简单且制备重复性高的方法来构筑高性能的SERS基底仍十分具有挑战性。本文工作基于胶体刻蚀技术,通过构筑纳米间隙来得到高效的SERS基底。研究内容主要包括:（1）利用氧等离子清洗技术对聚苯乙烯（PS）纳米球单层膜进行刻蚀,构筑自生成纳米间隙SERS基底。氧等离子清洗工艺的各向同性刻蚀特性使得PS纳米球单层膜进行重新排列,得到了粒径、轮廓均一、但不同间距的聚苯乙烯纳米球薄膜。金属活化后,得到含有三种热点类型的自生成（self-generating,SG）SERS基底,包括3D热点,MFON热点和自对准热点,3D热点的构筑使得自生成SERS基底的拉曼信号强度比传统的MFON基底和自对准SERS基底均高出一个数量级。另外,自生成SERS基底还拥有优异的均匀性和制备重复性,大面积mapping扫描结果显示:其信号强度的相对标准偏差值为13.6%,且不同批次基底之间相对标准偏差也仅为16.5%。（2）基于双层环形纳米间隙构建高性能的3D SERS基底。首先,以PS纳米球单层紧密堆积薄膜为模板,利用O2-RIE和SF6-RIE分别调控PS纳米球的粒径和硅柱的轮廓及深度,最终得到纳米球与硅柱复合的蘑菇状阵列。金属活化后,得到了保持原有周期性的双层环形纳米间隙的3D SERS基底。该基底在单位面积具备更多的热点数量,同时,赋予了基底在一定激光井深内均可实现SERS活化,因此具备更为优异的SERS性能。

关键词：表面增强拉曼散射胶体刻蚀技术反应离子刻蚀纳米间隙

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表面分子组装及纳米结构的STM研究

表面分子组装及纳米结构的STM研究

作者：刘中华苏州大学

学位级别：硕士

利用分子自组装技术得到均一、有序的单层、多层,以及异质双层结构,在新型的功能纳米器件研究中发挥着越来越重要的作用。扫描隧道显微镜(STM)技术能够从原子级别分辨制备的自组装结构形貌及内部排列,为研究表面现象提供了一个重要的... 详细信息

利用分子自组装技术得到均一、有序的单层、多层,以及异质双层结构,在新型的功能纳米器件研究中发挥着越来越重要的作用。扫描隧道显微镜(STM)技术能够从原子级别分辨制备的自组装结构形貌及内部排列,为研究表面现象提供了一个重要的分析手段。扫描隧道谱(STS)能够准确地获取表面吸附分子的电子结构。本文通过结合STM和STS技术研究了有机分子在表面形成的单组份、多组分自组装膜结构,多层组装结构及上层有机分子的电子结构。本论文主要工作内容如下:1.3,4,9,10-苝四羧酸二酐分子(PTCDA)和富勒烯(C60)分子在有机解耦层CA·M上吸附的STM/STS研究通过滴涂法快速制备的三聚氰酸和三聚氰胺(CA.M)超分子网络结构,可用作空间夹层来减弱上层吸附物和底层基底之间的相互作用。在超高真空环境中,分别将PTCDA和C60通过分子束沉积到CA·M表面,制备多层结构。STM揭示了有机分子层在CA·M上的形貌,PTCDA平坦地平铺在CA·M表面,而C60分子则形成多层岛状结构。扫描隧道谱清楚地揭示了上层吸附物的前线轨道能量特征。对于PTCDA吸附在CA·M上,最高占据和最低未占分子轨道之间的能隙为3.6 eV,对于CA.M上吸附的第一层C60,能隙为3.8 eV。2.不同键合基团的有机二芳基乙烯分子在Au(111)上自组装膜的制备及表征二芳基乙烯(Diarylethene,简称DAE)作为一种光响应分子,具有较高的耐疲劳性和光化学量子产率,使用其制备的器件具有较长的寿命和较高的灵敏度。本工作中,在大气环境下,通过扫描隧道显微镜研究了两种不同吸附特征的键合分子DAE-TATA和DAE-SAC在Au(111)表面上的自组装结构,STM结果表明吸附面积更大的DAE-TATA排列更为疏松,并且形成更加均一有序的结构,这种结构在制备光电器件中更为有利。3.非晶型红磷分子在Au(1 11)表面自组装结构的研究现有的理论计算和其他实验数据表明非晶型红磷(amorphous red phosphorus)是一种线型结构,但是仍然没有明确其最直观的形貌结构。本实验通过扫描隧道显微镜(STM)在液-固界面首次成功地观察到非晶型红磷在Au(111)表面的吸附结构,确定了其线型的排列,为进一步研究红磷体系的特性奠定了基础。***分子和石墨烯纳米带在Au(111)上共组装结构研究通过表面合成技术,已经能够精准地合成不同宽度的石墨烯纳米带(Graphene nanoribbons,简称GNRs)。然而,多数GNRs在基底表面都是无序的,没有统一的排列模型结构。本文尝试通过有机分子PTCDA与GNRs共吸附在同一表面上,通过氢键相互作用,PTCDA分子和GNRs形成共组装结构,对表面GNRs起到一定的限域作用,为将来GNRs的组装提供了新的思路。

关键词：分子自组装解耦层共组装扫描隧道显微镜扫描隧道谱