检索结果-南通市图书馆

作者：高品山东大学

学位级别：硕士

能源是人类文明发展进步的基石,传统能源的消耗及其对环境带来的负面影响,促进了能源的转型与发展。新能源占全球能源输出的比重越来越大,其中,核能作为一种高效和清洁的能源受到了世界各国的关注。而铀作为核工业的基础资源之一,其开... 详细信息

能源是人类文明发展进步的基石,传统能源的消耗及其对环境带来的负面影响,促进了能源的转型与发展。新能源占全球能源输出的比重越来越大,其中,核能作为一种高效和清洁的能源受到了世界各国的关注。而铀作为核工业的基础资源之一,其开采和利用的需求也在逐年增加。铀矿是陆地上铀资源最主要的来源之一,目前,陆地上的已探测的铀矿资源有807.04万吨,难以维持核日增长得铀资源需求。此外,铀矿在采集、运输和排放时会产生大量的废水,远远超过水体中铀含量的安全范围,若不加处理直接排放,会直接污染附近流域。除此之外,核电站在使用过程中导致的核泄漏事故,也会对周围的水资源产生了极大的影响,严重危害人类健康和生态环境。从能源回收和环境保护两方面考虑,开发高效快速去除回收水中铀元素的技术具有非常重要的意义。吸附法因吸附剂材料丰富,可操作性强,被认为是目前去除和富集水体中铀元素的最佳方法之一。但是,吸附剂在实际应用过程中也往往会存在材料制备工艺复杂、吸附效果差、材料机械性差、回收困难和低选择性等问题。本论文利用增材制造技术的原理,分别以3D打印和静电纺丝为技术基础,制备了具有宏观结构的三维立体材料和膜型材料,同时构筑微观海绵结构以促进传质,实现高效快速吸附水体中的U（Ⅵ）,为吸附法富集水体中的铀元素提供了一种新的思路。为克服吸附材料制备工艺复杂和回收利用难的问题,本论文以3D 打印技术为切入点,将粉末状聚丙烯偕胺肟（PAO）固定在3D打印树脂中,通过3D打印技术制备具有海绵仿生结构的多层骨架球体（3D-PAO）。研究3D-PAO的结构与性质,探索其在水体中的铀吸附性能及机理。为了实现对水体中铀含量实现快速有效的检测,本论文制备了高性能的琥珀酰-β-环糊精膜（CDM）并加工了相应的膜组件,使用可调节转速的齿轮泵对铀溶液进行连续自动化地过滤,在过滤的同时吸附水体中的U（Ⅵ）,富集到膜表面的铀元素会释放α放射性粒子,通过α粒子探测仪捕获环境中α粒了并进行计算,即可以确定铀元素的含量。在研究CDM的吸附性能及机理的同时,首次建立α计数检测水体中的U（Ⅵ）浓度的方法。主要研究内容和结果包括:（1）3D-PAO 对 U（Ⅵ）的吸附以聚丙烯腈为原材料,在盐酸羟胺的作用下,将原材料表面的氰基肟化为偕胺肟基。通过扫描电镜（SEM）、傅里叶红外光谱（FTIR）、比表面积测试等方法分析PAO的表面形貌和化学结构,结果证明PAO被成功制备。利用3ds Max设计了具有海绵微观结构的球状多层骨架结构。在高速搅拌机的辅助下将PAO均匀地混合到3D打印树脂中,通过3D打印机的激光扫描,将流动的混合树脂进行固化成型,制备具有PAO掺杂的3D-PAO。通过SEM、FTIR、BET 比表面积测试等分析3D-PAO的表面形貌和化学结构。同时,研究了 pH、吸附时间对吸附实验的影响。结果表明在pH=6.0时,3D-PAO对U（Ⅵ）的吸附效果最好。对吸附过程中不同时间的吸附量进行数据拟合,3D-PAO对U（Ⅵ）的吸附符合伪二级吸附动力学方程。改变溶液中U（Ⅵ）的浓度,对吸附量进行拟合,3D-PAO对U（Ⅵ）的吸附符合Langmuir等温吸附模型,最大吸附量为78.01 mg/g。6次循环吸附-解吸实验后吸附量仍然保持原吸附量的 71.63%。（2）CDM对U（Ⅵ）的吸附过滤及其在检测领域的应用为了对水体中U（Ⅵ）的浓度进行有效快速的检测,本实验通过过滤吸附的方式,制备了具有海绵网格形状的膜材料富集水体中的U（Ⅵ）,借助铀元素具有放射α粒子的特性,检测膜表面α粒子的数量,从而确定水体中U（Ⅵ）的浓度。使用聚丙烯腈膜（PAN）为基膜接枝琥珀酰-β-环糊精,制备具有吸附U（Ⅵ）的琥珀酰-β-环糊精膜（CDM）,使用FTIR和XPS对膜材料进行表征,使用可调节转速的齿轮泵和膜组件对污染水体中的U（Ⅵ）进行连续自动化地过滤吸附。借助α粒子探测仪计算膜表面的α粒子数目,研究压力,时间和温度对U（Ⅵ）吸附的影响。结果表明在一定范围内,压力和时间的增加对U（Ⅵ）的吸附量有积极的影响。而随着温度的增加,CDM对U（Ⅵ）的吸附呈现波动状态。使用ICP-MS对溶液中U（Ⅵ）进行检测,与CDM表面的α粒子数目进行拟合,得到α粒子与溶液中U（Ⅵ）的拟合度R2=0.985,证明使用α计数检测水体中的U（Ⅵ）浓度具有很好线性关系。

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同方学位论文库评论

含水通道蛋白的仿生膜制备及其性能研究

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作者：费凡山东大学

学位级别：硕士

膜分离技术是重要的水处理手段。因其具有清洁、低能耗、出水稳定等优点,而应用广泛。但传统的膜处理技术会受到“上限平衡”效应的阻碍,无法实现截留率与水通量的双高。为了解决这个问题,本研究在仿生膜中引入了水通道蛋白。利用多巴... 详细信息

膜分离技术是重要的水处理手段。因其具有清洁、低能耗、出水稳定等优点,而应用广泛。但传统的膜处理技术会受到“上限平衡”效应的阻碍,无法实现截留率与水通量的双高。为了解决这个问题,本研究在仿生膜中引入了水通道蛋白。利用多巴胺在聚醚砜膜表面聚合反应,得到亲水性基团的荷负电基膜,再结合包含水通道蛋白的聚赖氨酸和聚谷氨酸保护层,制备具有高水通量的含水通道蛋白荷负电膜。具体研究内容如下:水通道蛋白是细胞膜上具有纺锤状结构孔道的跨膜蛋白,能让水分子在孔道内部因氢键形成手拉手的链状结构快速通过。充分利用水通道蛋白的这一功能设计出含有水通道蛋白的荷负电分离膜。将水通道蛋白有效结合到膜上是研究重点。聚-L-赖氨酸是一种由L-赖氨酸聚合形成的带正电高聚多肽,能够作为蛋白脂质体的保护层,同时也能使脂质体蛋白带正电,使之受到静电吸引和共价键合的作用稳固加载到膜上。聚谷氨酸是由谷氨酸聚合成的带负电高聚多肽,也能起到保护磷脂蛋白的作用。此外,聚赖氨酸层与聚谷氨酸在膜表面的铺展会使得膜表面更加致密和平坦,并且能增强膜的抗菌性。基于此,本研究利用多巴胺修饰聚醚砜膜,并与聚-L-赖氨酸和聚谷氨酸保护的水通道蛋白层结合,从而获得含有水通道蛋白的荷负电膜。经停留光谱、Zeta电位和粒径测试可表征出含水通道蛋白的磷脂囊泡的水渗透率。经X-射线光电子能谱和傅里叶红外光谱表征,荷负电膜上出现特征基团证明保护层与聚多巴胺层成功结合。经扫描电子显微镜和原子力显微镜能够观测到膜表面形貌和粗糙度的变化。此外,在分离性测试中,囊泡法和磷脂层法制备的含水通道蛋白的荷负电膜的水通量分别为1 1.80 LMH/bar和9.83 LMH/bar。但其对二价盐和一价盐的截留比高达7.42和7.78。证明含水通道蛋白的荷负电膜确实在保持了截留率的情况下提高膜的水通量,突破了“上限平衡”效应。而在稳定性和耐久性测试中,荷负电膜运行了 68 h水通量未出现明显下降,证明聚赖氨酸-聚谷氨酸保护层有效地保护了水通道蛋白。综上所述,本研究采用聚-赖氨酸和聚谷氨酸层保护含水通道蛋白的磷脂囊泡或磷脂层,并在聚多巴胺修饰的聚醚砜膜上构建含水通道蛋白荷负电膜。在分离进料液中的Na2SO4和NaCl时,荷负电膜表现出了高水通量、高分盐比和良好的稳定性,为含大量二价盐的工业废水的处理提供了一种新的思路,推动荷电膜和水处理领域的发展。

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正渗透-膜蒸馏耦合处理垃圾渗滤液的膜污染控制研究

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作者：张娇娇山东大学

学位级别：硕士

正渗透-膜蒸馏（FO-MD）耦合工艺在水处理领域具有处理效率高、出水水质好等显著优势。但FO-MD耦合工艺对于高难度废水的处理,由于废水中含有高盐、高浓度有机物以及膜本身的局限性,正渗透（FO）单元作为耦合工艺的前处理单元,面临着严... 详细信息

正渗透-膜蒸馏（FO-MD）耦合工艺在水处理领域具有处理效率高、出水水质好等显著优势。但FO-MD耦合工艺对于高难度废水的处理,由于废水中含有高盐、高浓度有机物以及膜本身的局限性,正渗透（FO）单元作为耦合工艺的前处理单元,面临着严重的FO膜污染问题。本论文针对FO-MD耦合工艺处理高盐高浓度有机垃圾渗滤液出现的FO膜无机结垢和有机污染问题,从工艺优化和膜改性两方面开展了研究工作,以期实现缓解FO膜无机结垢和提高FO膜抗有机污染性能的目的。针对FO-MD耦合处理渗滤液过程FO膜无机结垢的问题,通过向汲取液中添加有机膦己二胺四亚甲基膦酸（HDTMPA）阻垢剂缓解膜结垢。在单独的FO过程,以模拟无机渗滤液和实际渗滤液作为进料液,系统地探究了中添加阻垢剂对FO性能的影响以及膜结垢控制的机理。结果表明汲取液添加HDTMPA显著改善了 FO的水通量、反向盐通量以及截留率。并且利用反向扩散的阻垢剂与钙粒子螯合,防止无机垢晶体在膜表面成核和生长,进而控制FO膜的无机结垢。在三次结垢-清洗循环实验后水通量恢复率仍大于90%。此外,实验结果表明汲取液添加的阻垢剂可通过膜蒸馏工艺回收,而且阻垢剂的添加使耦合系统中FO和MD过程的水传输速率保持一致,同时缓解了耦合过程中MD的膜污染/膜润湿,显著提高了耦合系统中FO和MD过程的协同性,以及FO-MD耦合系统的稳定性和持续性。针对FO-MD耦合处理渗滤液过程FO膜有机污染的问题,通过化学接枝对聚酰胺FO膜进行表面改性,提高聚酰胺FO膜的抗污性能。本论文选择具有丰富末端氨基的聚酰胺-胺树状分子（PAMAM）和具有丰富亲水基团的羧基化纤维素纳米晶体（CCN）作为接枝材料,通过连续的酰胺偶联反应将其接枝到聚酰胺FO膜表面,对改性后FO膜的形貌、粗糙度、表面电荷以及亲水性进行了系统表征,结果表明PAMAM和CCN成功接枝到FO膜表面,改性膜的亲水性相比原始FO膜明显提高,粗糙度降低。以模拟有机渗滤液和实际渗滤液作为进料液的FO实验中,改性FO膜表现出良好的抗污性,与原始FO膜相比,改性FO膜水通量下降率明显减小,水通量恢复率明显增大。这主要得益于改性膜表面的亲水性提高,粗糙度降低以及接枝分子链良好的空间位阻作用,阻隔污染物在膜表面的吸附或粘附,从而有效提高FO膜的抗污性能。最后通过FO-MD耦合实验证明,改性FO膜使FO与MD过程的水传输速率保持一致,明显提高了FO和MD过程的协同性以及FO-MD耦合系统的运行效率。

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高性能正渗透膜制备及其在页岩气废水中的应用

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作者：王栋山东大学

学位级别：硕士

正渗透技术作为一种渗透压驱动的新型膜分离技术,因其操作简便、环境友好、污染倾向低等优点受到了广泛关注,被广泛应用于海水及苦咸水淡化、农田灌溉、药物分离等领域。聚酰胺复合（TFC）正渗透膜在实际应用过程中存在着严重的内浓差... 详细信息

正渗透技术作为一种渗透压驱动的新型膜分离技术,因其操作简便、环境友好、污染倾向低等优点受到了广泛关注,被广泛应用于海水及苦咸水淡化、农田灌溉、药物分离等领域。聚酰胺复合（TFC）正渗透膜在实际应用过程中存在着严重的内浓差极化（ICP）以及TFC膜固有的水通量与截盐率之间的“上限平衡”限制了正渗透技术的实际应用。此外,正渗透膜的膜污染也会影响正渗透膜的性能,缩短膜材料的使用寿命,增加清洗和实际操作成本。针对上述问题,本研究利用碳纳米管（CNT）作为中间层,制备出具有三层结构的高性能纳米复合正渗透膜,并系统研究了正渗透在页岩气废水处理中的应用及正渗透过程中的无机结垢现象。具体研究内容如下:将多巴胺（DA）修饰的碳纳米管分散液,通过抽滤沉积在聚醚砜（PES）超滤支撑层上,构筑正渗透膜的中间层结构。对石墨相氮化碳（gCN）进行酸化,制备得到具有优异分散性、尺寸更小的酸化石墨相氮化碳（aCN）。进一步采用共沉淀法,在aCN表面生成磷酸银（AP）颗粒,从而获得具有抑菌性能的aCN/AP复合材料。将aCN/AP分散于邻苯二胺水溶液中,使其与间苯三甲酰氯油相在CNT中间层表面发生界面聚合反应,生成聚酰胺分离层,从而获得具有三层结构的复合正渗透膜。以1M氯化钠溶液为汲取液,去离子水为原液,TFN-CNT6-aCN/AP0.5正渗透膜的水通量达到67.0 L·m-2·h-1,反向盐通量低于3.0 g·m-2·h-1。以牛血清蛋白和腐殖酸为模型污染物,进行污染性能测试,复合正渗透膜展现了良好的抗污染的能力,在进行连续24 h的污染实验后,TFN-CNT6-aCN/AP0.5正渗透膜对牛血清蛋白和腐殖酸的污染恢复率分别达到61.7%和80.7%。此外,复合正渗透膜对革兰氏阴性的大肠杆菌和革兰氏阳性的金黄葡萄球菌,均表现出优异的抑菌性能,抑菌率分别达到99.0%和92.0%。在用正渗透处理实际废水过程中,无机结垢会使得正渗透膜水通量下降,并缩短正渗透膜的使用寿命。本研究将正渗透应用于页岩气废水处理,分别进行了模拟页岩气废水和实际页岩气废水的正渗透处理实验,并系统研究了反向盐扩散对膜面无机结垢的影响。选取氯化钠、硫酸钠、硫酸铵为汲取液,探究了不同温度、流速、膜面朝向等操作条件下正渗透膜表面硫酸钙结垢的影响,从而确定了最优的操作条件。在最优工况条件下研究反向盐扩散对硫酸钡结垢以及硫酸钡结垢、硫酸钙结垢共存时的影响。并用正渗透对实际页岩气废水进行了处理,分析了真实膜过程中的无机结垢情况,为页岩气废水的正渗透处理和资源化利用提供了理论和技术支持。综上所述,本文从正渗透膜的瓶颈问题出发,制备了具有高选择渗透性和优异抑菌抗污染能力的三层结构复合正渗透膜。并将正渗透技术用于页岩气废水处理,考察了处理过程中的无机结垢现象,揭示了反向盐扩散对正渗透膜结垢的影响,为正渗透膜的开发和应用提供了新的思路,推动了膜分离和膜法水处理技术的发展。

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层层组装法制备含水通道蛋白的仿生膜

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作者：王淼琪中国海洋大学

学位级别：硕士

海水淡化是解决水资源短缺的有效途径之一,而膜分离技术则是实现海水淡化最有效、最经济的手段。高性能分离膜的设计是膜技术的基础和核心,制备新型复合膜使其能有效地降低能耗,实现高效、便捷的净水技术,是目前膜材料研制领域内的共识... 详细信息

海水淡化是解决水资源短缺的有效途径之一,而膜分离技术则是实现海水淡化最有效、最经济的手段。高性能分离膜的设计是膜技术的基础和核心,制备新型复合膜使其能有效地降低能耗,实现高效、便捷的净水技术,是目前膜材料研制领域内的共识及今后的发展方向。水通道蛋白是一种理想的水分子通道,其具有极强的的水渗透性和单一选择透过性。将水通道蛋白包裹在磷脂双层膜中,铺展于纳滤膜上形成一种新型的仿生复合膜,可以克服传统高分子复合膜的“上限平衡”效应。本文通过层层组装的方法制备了含有水通道蛋白的磷脂仿生复合膜,并对它们的结构和性能进行了表征与测试。(1)本文根据囊泡再水化法制备了DOPC脂质体及DOPC/DOTAP脂质体,并在脂质体囊泡中引入水通道蛋白Z制备DOPC蛋白脂质体及DOPC/DOTAP蛋白脂质体,表征了脂质体及蛋白脂质体的形貌及性能。用停留光谱法表征制得的脂质体及蛋白脂质体的渗透性能,探究了加入不同比例蛋白后蛋白脂质体的渗透通量的变化规律,以及加入阳离子脂质体DOTAP后对蛋白载入量的影响。实验证明,蛋白脂质体的渗透通量随蛋白加入量的增多而增大,阳离子脂质体DOTAP的加入可以提高水通道蛋白的载入量。由于水通道蛋白呈负电性,引入带正电的阳离子脂质体包裹水通道蛋白会减小带负电的水通道蛋白Z之间的排斥阻力,并通过静电效应提高囊泡中水通道蛋白的载入量,提高蛋白脂质体的渗透性能。(2)由直接囊泡破裂法制备的复合膜中纳滤膜与磷脂膜间仅靠亲水作用力结合,复合膜的稳定性较差,因此我们尝试使用层层组装的方法,利用静电吸引力的作用,提高复合膜的结合力,增强膜的稳定性和耐清洗能力。利用层层组装制备表面呈负电性的高分子复合膜基膜,再通过静电结合作用使包裹有水通道蛋白的正电性的磷脂囊泡溶液在层层组装的复合膜上铺展形成支撑磷脂双层膜。我们以NaOH处理过的聚丙烯腈(H-PAN)膜为基膜,在上面利用层层组装的方法吸附带正电的聚乙烯亚胺(PEI)和带负电的聚苯乙烯磺酸钠(PSS)溶液,制备复合高分子基膜。将水通道蛋白(AQP)引入到带正电的磷脂磷脂囊泡(二油酰磷脂酰胆碱(DOPC):1,2-二油烯氧基-3-三甲氨基丙烷(DOTAP)=4:1)中,在其上通过静电结合力铺展形成一层含水通道蛋白的磷脂双层膜。通过层层组装制备含水通道蛋白的磷脂仿生纳滤膜,加入水通道蛋白后膜的通量比原来提高了4～5倍,约为20～25 L/m2h(原膜水通量为0～5 L/m2h),对一价Na+的截留率提高到65%以上,对二价Mg2+的截留率提高到90%以上。可应用于水软化,废水处理等不同领域,具有广阔的应用前景。(3)用层层组装的方法制备了含水通道蛋白Z的磷脂仿生正渗透膜,并通过改变表面分离层聚电解质的组装时间、组装层数及聚电解质溶液的离子强度来改变聚电解质层的分离性能,用正渗透膜测试仪测试膜的性能,得到分离效果较好的正渗透膜。在得到的聚电解质复合膜上铺展形成含水通道蛋白的磷脂仿生膜,磷脂层和水通道蛋白可以有效地提高复合膜的截盐率,同时可以保持较高的水通量。随着加入蛋白比例的提升,水通量明显上升,并且蛋白浓度越高,水通量也越大。这说明水通道蛋白专一的透水性能可以很好地改善磷脂层水通量不足的缺陷,以达到同时提高水通量和截盐率的效果。

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含水通道蛋白的磷脂复合膜的设计与制备

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作者：王熙大中国海洋大学

学位级别：硕士

海水淡化是解决水资源短缺的有效途径之一，而膜分离技术则是实现海水淡化最有效、最经济的手段。高性能分离膜的设计是膜技术的基础和核心，制备新型复合膜使其能有效地降低能耗，实现高效、便捷的净水技术，是目前膜材料研制领域内的... 详细信息

海水淡化是解决水资源短缺的有效途径之一，而膜分离技术则是实现海水淡化最有效、最经济的手段。高性能分离膜的设计是膜技术的基础和核心，制备新型复合膜使其能有效地降低能耗，实现高效、便捷的净水技术，是目前膜材料研制领域内的共识及今后的发展方向。水通道蛋白是一种理想的水分子通道，其具有极强的水渗透性和单一选择透过性。将水通道蛋白包裹在磷脂双层膜中，铺展于纳滤膜上形成一种新型的仿生复合膜，可以克服传统高分子复合膜的“上限平衡”效应。本文通过囊泡融合法和共价键结合的方法制备了含有水通道蛋白的磷脂仿生复合膜，并对它们的结构和性能进行了表征与测试。本文通过原子力显微镜(Atomic force microscope, AFM)表征、激光共聚焦扫描显微镜(Confocal laser scanning microscope, CLSM)表征、全反射红外光谱(Attenuated total reflection fourier transform infrared, ATR-FTIR)表征等手段考察浸泡时间、浸泡温度、囊泡浓度、单油酸甘油酯(MO)的含量对囊泡融合法制备磷脂双层膜的影响。并通过接触角、水通量及截盐率的表征对囊泡融合法制得的磷脂复合膜的性能进行了评价。(1)通过AFM和CLSM的形貌表征，DPPC, MO/DPPC, DOPC, MO/DOPC四种磷脂体系均可以在NTR-7450和NF-270膜表面通过囊泡融合法形成磷脂双层膜，成膜的最适宜条件是在25℃下，铺展时间为2h，0.05mg/ml的囊泡浓度，MO的摩尔比添加量(XMO)为0.5。室温下纯DOPC形成的磷脂双层膜较DPPC的质量更好，MO的加入可以降低DPPC体系的相转化温度同时改善其室温下的成膜质量，而DOPC中添加MO后体系的成膜质量会略有下降;过量的MO添加会对DOPC与DPPC的成膜均产生负面影响。NTR-7450膜的表面粗糙度较小，较NF-270会更有利于高质量的磷脂双层膜的形成。同时，NTR-7450上形成的磷脂双层膜中的磷脂分子保持了更好的流动性，有利于水通道蛋白活性的保持。(2)通过囊泡融合法制得的含有水通道蛋白的磷脂复合膜，随着AQP1含量的增加磷脂复合膜的通量与截盐率也会增大;但水通道蛋白自身带有负电荷会阻碍后续蛋白的引入，同时每个囊泡承载水通道蛋白的量是有限的，因此通量的变化与蛋白含量并不是线性关系;高质量的磷脂双层膜有利于水通道蛋白性能的发挥。本研究还利用多巴胺(DOPA)改性聚砜(PS)超滤膜和NF-270膜获得含有羧基基团的DOPA复合层，与二油酰基磷脂酰乙醇胺(DOPE)通过1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亚胺盐酸盐(EDC)/磺化N-羟基琥珀酰亚胺(S-NHS)的催化反应生成酰胺键，从而制备共价键结合的磷脂复合膜，并对其进行了扫描电子显微镜(Scanning electron microscope, SEM)表征、红外光谱表征、接触角、水通量以及截盐率的测定。通过研究发现：DOPE磷脂双层膜在改性基底上的形成大幅提高了膜的亲水性;红外测试中1640cm-1处的羰基峰，以及1068cm-1处P-O-C的特征峰，表明DOPA层与DOPE磷脂双层膜之间的确发生了酰胺化反应，共价键结合的磷脂复合膜的制备是成功的;适当的致孔剂含量是制备磷脂仿生复合膜渗透性支撑基底的重要影响因素;引入AQP1后，共价键结合的磷脂仿生复合膜的水通量和截盐率都同时增大，这证明复合膜对于AQP1的引入是成功的，共价键结合的仿生复合膜的制备的假设是可以实现的。

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MWW型二维沸石构建分离膜及其水处理性能研究

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作者：纪晓妍山东大学

学位级别：硕士

由石墨烯的发现引发的对二维材料极大关注扩展了膜材料的选择。利用二维层状材料制备的具有独特纳米孔及纳米通道的高性能层状膜,在控制纳米级和亚纳米级内的传质方面具有广阔的应用前景。二维沸石由于其具有高纵横比的单晶薄片,明确的... 详细信息

由石墨烯的发现引发的对二维材料极大关注扩展了膜材料的选择。利用二维层状材料制备的具有独特纳米孔及纳米通道的高性能层状膜,在控制纳米级和亚纳米级内的传质方面具有广阔的应用前景。二维沸石由于其具有高纵横比的单晶薄片,明确的孔径以及出色的稳定性,作为膜材料受到了广泛的关注,但鲜少应用于水处理。为了探究二维沸石在水处理膜方面的应用可能性,缓解日益严重的水污染,本研究选取两种不同的二维MWW型沸石为膜构建块,对其剥离方法及层状膜的开发进行探究,具体内容和结论如下:使用剥离的二维ITQ-2沸石作为膜构建块,真空抽滤制备了二维ITQ-2沸石膜。首先通过水热法合成前驱体MCM-22(P),然后对MCM-22(P)高温溶胀获得溶胀物MCM-22(S),对MCM-22(S)酸化超声和高温焙烧,得到具有MWW型单层结构的分子筛二维ITQ-2片。筛选了 MCM-22(P)合成的最佳原料比和反应时间,并对剥离获得的二维ITQ-2片进行了表征。虽然获得了具有高比表面积的薄片材料,但高温强酸性的剥离环境使ITQ-2的内部晶格塌陷,部分片层边缘卷曲。ITQ-2片材在溶剂中分散性较差,不利于组装成二维层状膜。因此,抽滤制备的二维ITQ-2沸石膜分离性能不佳,不适合应用于水处理领域。基于以上结论,改进了 ITQ-2片的剥离方法,获得了能够稳定分散的MWW片材悬浊液。以二维MWW片材为膜构建块,采用真空抽滤法组装成二维MWW层状膜,同时对膜性能做了详细的表征。通过常温溶胀获得MCM-22(RT-S),然后将MCM-22(RT-S)在具有粘性的液态端羟基型聚丁二烯(HTPB)中超声,剥离得到MWW片材悬浊液。二维MWW片材具有MWW单层结构和高的纵横比,厚度为2.5 nm,表面仅含有硅羟基,在水中不易溶胀;剥离条件温和,分子筛孔道不易变形,在HTPB中剥离的片层更容易铺展开,有利于制备具有精确筛分性能的二维层状膜。将二维MWW片材/甲苯分散体系通过真空抽滤的方法,在尼龙支撑上成功制备了基于二维MWW片的层状(MH)膜。利用错流装置系统测试了膜的分离性能,纯水通量达到11.3 Lm-2 h-1 bar-1,对带负电的染料靛蓝胭脂红(1.5 × 0.5 nm)等截留率超过99.5%,对分子大于1.5 nm的正电荷染料罗丹明B截留达到了90%,分子较小的正电荷染料截留有所下降。通过不同尺寸及电性的染料截留实验表明,在筛分负电荷染料时,由于膜表面带相同电荷,MH膜传质主要受道南效应影响;筛分正电荷染料时,受尺寸筛分和道南效应共同作用。膜稳定性测试中,采用浸泡实验和超声实验对膜结构稳定性进行了测试,膜质量均未发生变化。错流测试过程中,膜在不同压力下均能保持稳定的通量和截留,展现出良好的抗压和抗剪切性能;在不同pH下也能长时间稳定运行,展现出优异的化学稳定性。综上所述,本研究以MWW型二维沸石片材为膜结构单元,探究了二维MWW型沸石的制备方法,提出了一种新颖且简单的策略来制备二维沸石层状水处理膜。用简单的真空抽滤的方法制备了具有良好通量、精确筛分、高稳定性的二维MWW纳米片层状膜。制备方法简便,性能优异,为二维沸石材料膜的开发以及膜法水处理技术提供了新的思路。

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二维纳米云母片膜的制备和水处理性能研究

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作者：杜聪慧山东大学

学位级别：硕士

二维(Two Dimension,2D)材料因其独特的原子厚度和结构,展示出与传统的块状材料不同的优异性能,被广泛研究应用于气体分离、海水淡化、催化,能量转化与储存等领域。二维材料堆叠可以构成具有有序层状结构的二维膜,纳米片之间的层状通道... 详细信息

二维(Two Dimension,2D)材料因其独特的原子厚度和结构,展示出与传统的块状材料不同的优异性能,被广泛研究应用于气体分离、海水淡化、催化,能量转化与储存等领域。二维材料堆叠可以构成具有有序层状结构的二维膜,纳米片之间的层状通道可以实现分子的快速和选择性传递,有望突破传统分离膜的性能上限,在水处理领域具有巨大的发展前景。二维纳米云母片因其原子级平坦度、化学性质稳定、电绝缘和热稳定等特性而被广泛应用于电子、化工等领域。二维纳米云母片由于具有类似石墨烯的层状结构、良好的亲水性和优异的稳定性,在膜分离领域同样展现出巨大的应用潜力。本研究通过液相辅助超声剥离法将天然云母成功剥离成二维纳米云母片,然后采用抽滤及共混相分离制备得到基于二维纳米云母片的油水分离膜和超滤膜,并对膜形貌、结构、性质和性能进行了系统探索,具体研究内容如下:以天然云母矿石作为原材料,通过高温煅烧、酸处理、盐处理使云母活化产生层间阳离子可交换性能,然后选用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)阳离子型表面活性剂插层处理活化后的云母,使得云母的层间距扩大,最后通过超声辅助的方式进一步使其剥离得到二维纳米云母片。所得材料具有典型的单层二维片状结构,尺寸400 nm左右,厚度约为1 nm。通过热重、接触角、红外光谱等表征分析发现,二维纳米云母片表现出良好的水分散性、优异的亲水性和较高的物化稳定性。基于二维纳米云母片低成本、高亲水性、良好的二维层状结构、纳米级别尺寸、卓越的稳定性,使用多巴胺作为粘附剂,通过简单的共混抽滤法在聚偏氟乙烯(PVDF)基膜上沉积了一定量的纳米云母片,制备得到二维纳米云母片油水分离膜。膜表面性质分析结果表明,该膜具有微/纳米表面粗糙度,对水具有较好亲和力,同时在水环境中具有卓越的水下超疏油性能,对油滴的粘附力极低,纯水通量达到750 L·m-2·h-1·bar-1,除油率>99.9%。本项研究提供了高效油水分离材料开发的新思路,揭示了云母在能源与环境领域潜在的应用价值。利用二维纳米云母片对PVDF膜进行共混改性,制备了纳米云母片掺杂的PVDF混合基质膜,探究了云母纳米片的添加对混合基质膜性能的影响。扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)照片表明二维纳米云母片均匀的分散在膜内,且材料的添加使得混合基质膜孔隙率变大、更多的指状大孔生成。改性后的膜通量可达546.49 L·m-2·h-1·bar-1,相比于原膜,水通量提升了 20.52%;对伊文思蓝的截留率保持在98%以上。此外,还对混合基质膜的循环性能进行考察,结果表明三次污染循环后,混合基质膜的污染恢复率大于90%,证明纳米云母片提升了 PVDF膜的抗污性能。综上所述,本文充分发挥二维纳米云母片自身的优势,将其应用于水处理膜中,分别设计出具有水下超疏油性质的油水分离膜和高选择渗透性、抗污染的混合基质膜。本工作为二维材料膜制备和应用提供了新的思路,对膜法水处理技术具有一定的推动作用。

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含碳纳米管TFN膜的制备与性能测试

引用

作者：王莅中国海洋大学

学位级别：硕士

本文用界面聚合法制备出新型高性能含碳纳米管的复合正渗透膜。并探索了制备多孔支撑层和表面分离层的工艺条件,得出了最佳制膜条件。将碳纳米管添加到多孔支撑层和表面分离层中,探究了复合膜中碳纳米管的含量和管径对膜的渗透性能和结... 详细信息

本文用界面聚合法制备出新型高性能含碳纳米管的复合正渗透膜。并探索了制备多孔支撑层和表面分离层的工艺条件,得出了最佳制膜条件。将碳纳米管添加到多孔支撑层和表面分离层中,探究了复合膜中碳纳米管的含量和管径对膜的渗透性能和结构的影响。此外,还对膜的正渗透,纳滤性能和抗污能力进行了测试,并得出以下主要结论：膜的水通量随着基膜铸膜液中致孔剂的含量的增加而提高,异丙醇溶胀也可提高膜通量,但提高不太明显,通量不超过1.0 L/(m2h)。表面分离层的制备条件的探究最终确定膜的制备条件为：致孔剂含量8 g,界面聚合反应时间为30 s,界面聚合水相反应单体浓度为0.5%,油相单体浓度为0.1%。多巴胺改性浓度为2g/L,改性时间24 h。改性膜获得了4.05 L/(m2h)的通量,而反混通量相对于改性基底明显下降,Js/J,约为0.13g/L。复合膜的水通量随着改性层中碳纳米管含量的增加先增大后减小。当改性层中碳纳米管添加量为0.05%时,膜获得最大正渗透通量,水通量由原膜的2.30L/(m2h)上升到4.92 L/(m2h),对NaCl的截留率保持在90%。对于氯化镁/纯水体系,复合膜获得最大水通量为7.24 L/(m2h), Js/Jv约为0.42g/L。多壁碳纳米管比单壁管使复合膜更高地提高膜的水通量,并获得更低的反混通量。此外,当支撑层中碳纳米管添加含量为0.15%时,膜获得氯化镁/纯水体系最大通量为7.15L/(m2h)：当支撑层和改性层中都添加碳纳米管时,复合膜获得最大水通量为8.25L/(m2h),Js/Jv约为0.03g/L。与纯聚酰胺膜相比,在支撑层和改性层中都添加碳纳米管的复合正渗透膜能获得更高的水通量,同时保持其截留率。在4 bar操作压力下,基膜添加0.15%、改性层添加0.05%的复合膜水通量为29.33 L/(m2h),对200 ppm MgCl2的截留率为40%,而纯聚酰胺膜的水通量为20.89 L/(m2h),截留率为41%。所制备的正渗透复合膜抗污能力明显高于纯聚酰胺膜,3次污染-清洗-恢复循环后,改性层中添加量为0.05%的复合膜正渗透的水通量恢复率为80.1%,纳滤通量恢复率为51.5%,而纯聚酰胺膜的分别为73.4%和35.9%。

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Janus型膜蒸馏膜的制备与性能研究

引用

作者：张嘉辉山东大学

学位级别：硕士

膜蒸馏工艺由于其在高盐水淡化、废水回收方面具有独特的优势,近年来引起人们越来越多的关注。膜蒸馏（MD）是一种高效的膜分离工艺,膜蒸馏过程由微孔疏水膜上的温度和蒸汽压梯度驱动,通常只允许蒸汽进入冷侧。然而在处理含有疏水性（... 详细信息

膜蒸馏工艺由于其在高盐水淡化、废水回收方面具有独特的优势,近年来引起人们越来越多的关注。膜蒸馏（MD）是一种高效的膜分离工艺,膜蒸馏过程由微孔疏水膜上的温度和蒸汽压梯度驱动,通常只允许蒸汽进入冷侧。然而在处理含有疏水性（油污等）和两亲性（表面活性剂等）污染物的污水时,传统疏水膜的润湿和污染问题严重阻碍了膜蒸馏工艺的广泛应用。因此,开发新型抗污染、耐润湿的膜蒸馏膜至关重要。本文针对膜蒸馏过程中的膜污染和润湿等瓶颈问题,利用凹凸棒石进行氟化改性,得到功能化的全疏凹凸棒石,结合喷涂技术、多巴胺粘附制备得到具有耐润湿、抗污染及良好稳定性的两面具有不同润湿性质的膜（Janus膜）。具体研究内容如下:Janus膜两侧处具有不对称性,充分利用这一特性可以设计出兼具防污和耐润湿性的膜蒸馏膜。低成本且容易全疏改性的材料是构筑全疏层为研究重点。凹凸棒石（PAL）具有棒状结构、较大的比表面积、丰富的孔道结构和空隙率,其结构特征赋予了易全疏改性以及构建可重入结构的特点,材料上的纳米孔道保证了水分子的传输,因此凹凸棒石是制备膜蒸馏膜全疏层的理想材料。基于此,本研究利用多巴胺修饰凹凸棒石,在棒状凹凸棒石表面构建了分散的球状多巴胺凸起,从而获得了狼牙棒状的多级结构复合材料。通过氟烷基硅烷对凹凸棒石进行氟化改性,制备得到全疏凹凸棒石材料。经透射电子显微镜（TEM）表征,发现改性表面成功出现球形凸起。利用X-射线光电子能谱（XPS）、能量色散X射线光谱（EDX）等分析改性后纳米材料,证明改性材料表面含有F、Si等元素。傅立叶变换红外光谱（ATR-FTIR）证明了改性表面被修饰了Si-O、C-F、N-H等基团。这些数据说明凹凸棒石的结构和表面均被成功改性,实现了全疏功能。基于全疏的凹凸棒石,进一步构建Janus型的膜蒸馏膜。在聚四氟乙烯/聚三苯二甲酸酯（PTFE/PET）商品膜表面沉积多巴胺（DA）构建亲水层,另一侧喷涂超疏凹凸棒石构建全疏层,由此制得Janus膜。制备得到的Janus全疏侧水接触角为163.9°;亲水侧水接触角85.8°,水下矿物油接触角为157.2°。Janus膜两侧不同的亲疏性有利于在膜蒸馏过程中提升耐润湿和抗污染性能。在直接接触式膜蒸馏（DCMD）实验条件下,以实验制备得到的Janus膜处理含十二烷基硫酸钠（SDS）和TWEEN 80等不同类型表面活性剂微乳液的污水,Janus膜均表现出较高的截盐性能（盐的去除率约为100%）和优异的稳定性（可稳定运行超过50小时）,证明膜具有较好的耐润湿和抗污性。综上,本研究采用具有狼牙棒状的氟化凹凸棒石在膜蒸馏膜表面成功构筑了全疏层,并实现了具有显著不对称润湿性的Janus型膜的设计制备。在膜蒸馏操作中,凹凸棒石Janus膜蒸馏膜展现出良好的稳定性、耐润湿和抗污染性能,为含油高盐废水的处理提供了一种新的思路,推动了膜分离和水处理领域的发展。

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