检索结果-南通市图书馆

作者：李晓丽华北电力大学

学位级别：硕士

本文基于QICAR模型进行重金属的毒性研究,分别研究了重金属单一毒性(TON)和重金属二元混合体系毒性联合作用形式。通过重金属单一毒性(TON)的QICAR模型研究,本文用19种重金属单一毒性(TON)和其9种相关的离子特征参数,分别应用PCA/PCR和... 详细信息

本文基于QICAR模型进行重金属的毒性研究,分别研究了重金属单一毒性(TON)和重金属二元混合体系毒性联合作用形式。通过重金属单一毒性(TON)的QICAR模型研究,本文用19种重金属单一毒性(TON)和其9种相关的离子特征参数,分别应用PCA/PCR和岭回归(RR)的方法进行QICAR建模。在降低了离子特征参数之间共线性的同时,保留了原始数据绝大多数的变量信息。通过建立的重金属单一毒性(TON)与离子特征参数QICAR模型,分析不同离子特性参数对于重金属单一毒性的影响及其的贡献率,同时是模型对毒性有一定的预测作用。研究结果表明重金属单一毒性(TON)与参数AN, Xm2r、AN/IP、AW和Xm呈正相关,与AE0、|logKOH|、ARIAW和σp呈负相关。PCA/PCR方法建立的重金属单一毒性(TON)的QICAR模型,有很好的预测能力,模型建立和检验阶段的模拟效率系数(NSC)分别为0.93和0.87。而通过岭回归(RR)方法建立的重金属单一毒性(TON)的QICAR模型,和PCA/PCR方法建立的模型得到了相似的结论,并且通过将离子特征参数归一化之后,该模型可以看出重金属各离子特征对单一毒性的贡献率,从而得出得出AN和AW对毒性的贡献率最大,σP对毒性的负面影响最大的结论,而岭回归(RR)建立的预测模型方法更为简洁,模型的模拟效率系数亦达到0.94。通过重金属二元混合体系的发光菌毒性试验,测试了21组重金属混合体系的毒性数据,并对这21组混合体系的联合作用形式进行评价,相较于联合毒性评价毒性单位法、相加指数法、混合指数法,为了更好的反映重金属联合作用的形式提出了抑制率比值法。同时,建立重金属二元混合体系联合作用形式与其离子特征参数之间定量的特征关系,从数量指标上考察离子特征对重金属拮抗、协同等联合作用所产生的影响,可以看出金属二元联合作用与AN、σp和AW的差值,以及△IP、Z2/r和AR/AW的和值呈负相关;与AN、r、AW、AR和Xm2r的和值呈正相关,即随着这些参数的增大,重金属二元混合体系所呈现的拮抗作用更为明显;同样随着这些参数的减小,重金属二元混合体系联合作用呈现协同作用更为明显。而且,两种重金属AR和值的拟合效果最好,达到了R为0.671(n=21)。

关键词：离子特征与生物活性定量关系模型(QICAR) 主成分分析(PCA) 主成分回归(PCR) 岭回归(RR) 发光菌联合毒性

邻苯二甲酸酯及塑料添加剂的复合水生毒性研究

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邻苯二甲酸酯及塑料添加剂的复合水生毒性研究

作者：陈欣怡华北电力大学(北京)

学位级别：硕士

塑料作为一类被广泛应用于工业、农业及日常生活中的产品,极易裂解形成直径小于5mm的碎片或颗粒（微塑料:Microplastics,MPs）,进而成为海洋垃圾的主要成分。此外,塑料中的添加剂也会随其碎片或颗粒的迁移转化释放进入环境介质中。而这... 详细信息

塑料作为一类被广泛应用于工业、农业及日常生活中的产品,极易裂解形成直径小于5mm的碎片或颗粒（微塑料:Microplastics,MPs）,进而成为海洋垃圾的主要成分。此外,塑料中的添加剂也会随其碎片或颗粒的迁移转化释放进入环境介质中。而这些添加剂（如增塑剂、抗氧化剂、稳定剂等）大多是典型的环境内分泌干扰物,严重干扰生物体内源性激素的合成,且具有显著的生物毒性、生物富集性、远距离迁移性及环境持久性。因此,塑料添加剂对水生环境的致毒机制成为近年来国内外学者的研究热点。目前关于塑料添加剂对水生生物毒性的研究多集中于采用实验手段探究其某单一组分在生物体内的暴露途径、毒性特征、损害程度、及其与其它污染物的相互作用影响,尚缺乏将塑料基质与添加剂组分作为整体,从分子水平深入考察其对水生生物毒性作用的研究。因此,本研究以内分泌干扰效应显著的塑料增塑剂—邻苯二甲酸酯（Phthalic acid esters,PAEs）类分子为主,开展水生生态系统食物链中PAEs多受体低毒性综合效应研究;与此同时,以塑料基质及添加剂为研究对象,探究两者对水生生物的复合毒性效应,为塑料添加剂在水环境中的毒性效应研究提供理论支撑。PAEs多受体低毒性联合效应研究方面,主要利用灰色关联度法计算PAEs分子对绿藻、大型溞、虾、鱼4种水生生物的联合毒性效应表征值,并以PAEs联合毒性值为因变量,分子结构为自变量构建其对水生生物联合毒性药效团模型,模型 Configuration 值为 16.834（＜17）,Correlation 值为 0.85（＞0.7）,说明模型具有较强的稳定性和良好的预测能力。特征药效团模型显示疏水性基团是影响PAEs分子联合毒性的主要因素,据此设计22种PAEs衍生物分子,并对其联合毒性、单一毒性、环境特性（生物富集性、远距离迁移性）及功能特性进行评价,最终筛选出2种低毒性且可以在环境中稳定存在的PAEs衍生物分子（DINP-C6H5、DEHP-F）,其功能特性保持不变,生物富集性（降幅:6.56%-22.84%）和远距离迁移性（降幅:8.88%-12.56%）均显著降低。通过对比PAEs分子修饰前后与上述4种生物受体蛋白对接打分值发现,DINP-C6H5、DEHP-F衍生物分子与受体蛋白的结合能力变弱,结合稳定性降低,进一步证实筛选的2种PAEs衍生物分子对水生生物的毒性效应减缓。此外,借助DFT方法推断PAEs及其衍生物分子的初级代谢反应路径,发现DINP-C6H5、DEHP-F衍生物单酯分子毒性活性较PAEs单酯分子显著降低（降幅:112.6%-5070.1%）,且这2种衍生物分子发生初级代谢反应所需要的能量分别降低88.5%和92.4%,说明所设计的PAEs衍生物分子易于在水生生物体内代谢,进而减弱其对生物体的毒性活性。塑料添加剂复合毒性效应研究方面,以苯乙烯单体（C8H8）n与5种添加剂（增塑剂、抗氧化剂、阻燃剂、光稳定剂及热稳定剂）的复合体作为研究对象,基于全因子实验设计64组塑料添加剂组合方案,采用分子动力学模拟计算塑料添加剂与受体蛋白复合体系的结合能,发现塑料添加剂的不同成分组合对水生毒性影响差距显著,并分别筛选（C8H8）n,n=1、（C8H8）n,n=5组中水生毒性效应最低的塑料添加剂组合。此外,基于分子对接和交互作用分析,发现影响塑料添加剂与受体蛋白结合的主要驱动力为疏水作用力、氢键作用力及静电作用力,且增塑剂对塑料添加剂的水生复合毒性效应起主要作用。基于（C8H8）n,n=1、（C8H8）n,n=5组中最优塑料添加剂组合方案,选择已有研究中设计的17种环境友好型PAEs衍生物分子,替换组合中的增塑剂（邻苯二甲酸二异壬酯）,构建一种基于环境友好型PAEs衍生物分子替代思路的低水生毒性塑料添加剂最优水平组合方案。模拟发现,PAEs衍生物分子的替换显著降低塑料添加剂复合体的水生毒性效应（降幅为6.35%-878.29%）,最终筛选出基于PAEs衍生物分子的环境低风险性塑料添加剂组合,通过探究塑料添加剂对水生态的复合毒性效应,为新型增塑剂在水生系统中的环境效应研究提供了理论支撑。

关键词：塑料添加剂邻苯二甲酸酯(PAEs) 水生毒性分子动力学分子对接药效团模型

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多氯联苯的光\光敏化降解机理研究

多氯联苯的光\光敏化降解机理研究

作者：蔡啸宇华北电力大学(北京)

学位级别：硕士

利用密度泛函理论和含时密度泛函理论对多氯联苯的直接光降解反应和在天然有机质中的光敏化降解反应机理进行了研究,采用QST3方法对多氯联苯降解产物的开环反应的过渡态和反应机理进行了探讨。同时,为探讨天然有机质对多氯联苯降解的影... 详细信息

利用密度泛函理论和含时密度泛函理论对多氯联苯的直接光降解反应和在天然有机质中的光敏化降解反应机理进行了研究,采用QST3方法对多氯联苯降解产物的开环反应的过渡态和反应机理进行了探讨。同时,为探讨天然有机质对多氯联苯降解的影响,结合极化连续模型(PCM),本文从溶剂化效应下多氯联苯分子基态、激发态参数变化的角度分析了溶剂化效应对多氯联苯光降解行为的影响,并且构建了描述多氯联苯紫外吸收光谱最强峰与其主要基态、激发态参数的定量构效关系模型(QSAR)。从基态和激发态角度对多氯联苯的直接光降解行为进行了理论研究,探讨了多氯联苯在天然有机质中的光敏化降解反应及其开环反应机理,得到了C-Cl键对两种降解行为的影响,并对多氯联苯在天然有机质中的开环反应机理进行了分析。为了更深入探讨多氯联苯的降解行为,研究天然有机质对多氯联苯降解行为的影响,以PCB-52为例,引入PCM模型探讨了不同介电常数下分子基态、激发态参数的变化情况,在对光＼光敏化降解机理研究结果进行应用时发现了多氯联苯紫外吸收光谱最强峰与其主要参数之间的关系,并通过灵敏度分析的方法找到影响紫外吸收光谱最强峰的关键参数。研究发现,对称结构的多氯联苯降解反应活性低于非对称结构的多氯联苯,不同位置C-Cl键降解反应活性大小排序是邻位>间位>对位,并且C-Cl键个数不影响降解反应活性。而PCB-4作为唯一的具有两个邻位C-Cl键并拥有对称结构的多氯联苯,其降解反应活性并不符合上述规律;在对多氯联苯降解产物的开环反应机理的研究过程中得到了反应的开环点位、过渡态、能量壁垒;在溶剂化模型的辅助下,发现PCB-52分子C-Cl键长与溶剂介电常数呈负相关性,而PCB-52分子二面角大小与溶剂介电常数呈正相关性,随介电常数增加,PCB-52分子紫外吸收光谱最强峰发生了蓝移,PCB-52分子前六个激发态能量呈增加的趋势。PCB-52分子紫外吸收光谱最强峰与其基态、激发态的结构参数(3)、能量参数(17)具有显著相关性(sig.为0.0340.9,说明所建模型可预测其余PCBs分子紫外吸收光谱最强峰。QSAR模型灵敏度分析表明,能量参数激发能(6)、振子强度以及结构参数C-Cl键长为影响多氯联苯分子紫外吸收光谱最强峰的主要参数。

关键词：密度泛函理论含时密度泛函理论多氯联苯直接光降解光敏化降解

基于3D-QSAR模型及分式析因实验设计辅助的低迁移能力特征六氯苯分子的修饰

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基于3D-QSAR模型及分式析因实验设计辅助的低迁移能力特征六氯苯...

作者：杜美锦华北电力大学(北京)

学位级别：硕士

氯苯类有机化合物是一类物理化学性质极为稳定、不易溶解或难溶于水的人工合成有机化合物,广泛存在于各种行业,能够在环境中迁移,富集能力强且不易降解,因其较强的毒性对环境和生态系统造成严重的危害。因此,本文利用3D-QSAR模型结合分... 详细信息

氯苯类有机化合物是一类物理化学性质极为稳定、不易溶解或难溶于水的人工合成有机化合物,广泛存在于各种行业,能够在环境中迁移,富集能力强且不易降解,因其较强的毒性对环境和生态系统造成严重的危害。因此,本文利用3D-QSAR模型结合分式析因实验设计对氯苯进行分子设计改造,以获得环境友好型氯苯类衍生物。本文以已知的12种氯苯正辛醇-空气分配系数(KOA)实验值为因变量,分子结构参数为自变量,随机选取9种氯苯为训练集,剩余3种为测试集,采用美国Tripos公司的Sybyl-X 2.0软件中的QSAR模块,用比较分子力场分析(CoMFA)方法和比较分子相似性指数分析(CoMSIA)方法进行三维定量构效关系(3D-QSAR)分析,建立3D-QSAR模型。结果表明:任意组合所构建的CoMFA和CoMSIA模型的交叉验证相关系数q2在0.566-0.987区间内(>0.5),非交叉验证相关系数r2在0.953-1.000区间内(>0.9),外部预测集交互检验系数r2pred在0.601-0.998(>0.6)区间内,预测标准误差SEP均在0.063-1.127区间内,说明所建立的模型均有较强的稳定性和良好的预测能力。随机选取一组模型,其CoMFA模型中,立体场与静电场的贡献率分别为41.10%和58.90%;CoMSIA模型中,立体场、静电场和疏水场的贡献率分别为0.70%、85.40%和13.90%,而氢键给体场和受体场对氯苯的KOA值无影响,说明静电场是影响KOA大小的最主要因素。3D-QSAR模型的三维等势图及全析因实验设计耦合发现:在HCB分子的Cl3位置引入电负性较强的基团进行单取代和在Cl1、Cl3、Cl5位置引入电负性较强的基团进行三取代均有利于增大HCB分子的KOA值,据此设计出11种低迁移性的新型HCB分子,且生物富集性基本保持不变、降解性有所提高,同时其功能特性——毒性未降低。基于2D-QSAR模型和分子对接技术对CBs迁移性和降解性机理分析发现,偶极矩和最高占用轨道能量对新型分子的迁移性和降解性同时起影响作用,增大分子的偶极矩及降低最高占用轨道能量均能使分子迁移性降低、降解性增强。新型HCB分子长距离迁移能力进行分级评价显示,修饰后的2、3、5、6和9号新型HCB分子长距离迁移能力由相对高等迁移能力降低至相对低等迁移能力,剩余新型HCB分子迁移能力也明显下降,为环保型HCB分子设计提供了基础理论依据。

关键词：六氯苯正辛醇-空气分配系数三维定量构效关系分式析因迁移性分子修饰

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催化湿法氧化法对垃圾渗滤液的脱氮作用

催化湿法氧化法对垃圾渗滤液的脱氮作用

作者：刘险峰吉林大学

学位级别：硕士

随着城市建设的发展，人们生活水平的提高，处理城市生活垃圾已经成为城市建设中的迫切问题。卫生填埋由于运输管理方便、处理费用低、技术成熟，因而成为我国垃圾的主要处理方式。其中垃圾渗滤液是一种危害较大的高浓度有机废水，对周... 详细信息

随着城市建设的发展，人们生活水平的提高，处理城市生活垃圾已经成为城市建设中的迫切问题。卫生填埋由于运输管理方便、处理费用低、技术成熟，因而成为我国垃圾的主要处理方式。其中垃圾渗滤液是一种危害较大的高浓度有机废水，对周边环境及填埋场场底土层污染严重，且污染持续时间长，容易造成严重的二次污染问题，因而对渗滤液进行有效的收集和处理已成为城市环境中急待解决的问题。垃圾渗滤液中不仅含有大量的有机污染物，还含有高浓度的氨氮（NH3-N）和多种重金属，其中NH3-N主要来自填埋垃圾中蛋白质等含氮物质的生物降解，浓度变化范围大（可以从低于100mg/L到几千mg/L）。高浓度的 NH3-N会加重受纳水体的污染程度，并且过高的N/C比会造成营养比例的严重失调，抑制微生物活性，从而影响生化处理系统稳定有效的运行，同样会加重后续处理的负荷。因此，对垃圾渗滤液中高浓度的氨氮，进行有效的处理已引起国内外环保领域的广泛重视。近二十年来，国内外对氨氮废水处理方面开展了较多的研究，传统方法分为：生物法和物理化学法，如生物硝化、活性炭吸附、臭氧氧化和离子交换法，但只是实现了形态的转化，还存在着活性污泥和吸附剂等二次污染源，因而都存在着一定的局限性。本论文将催化湿法氧化技术应用于垃圾渗滤液中高浓度氨氮的降解。催化湿法氧化（CWAO）是用于处理工业废水十分有效的物理化学方法，是指在高温（180℃～315℃）高压（2MPa～15 MPa）有催化剂存在的条件下，在液相中使用氧气或空气作为氧化剂，将水中溶解态或者悬浮态的有机物或还原型无机物氧化分解为二氧化碳、水、氮气等无毒无害的物质的方法[24-26]。采用催化湿法氧化技术降解高浓度有机废水具有降解效率高、反应时间短、对于高浓度、高毒性、对生物法有抑止作用废水尤其效果独到，且创造了较少的空气污染问题，因而不会产生NOx、SO2、HCl、二氧芑、呋喃、飞灰等二次污染物。常用的催化剂包括均相催化剂（homogeneous catalyst）和多相催化剂（heterogeneous catalyst）。反应物和催化剂处于同一相中，称为均相催化反应，反应物和催化剂不是同一相，称为多相催化反应。其中铜盐是十分有效的均相催化剂，例如Cu(NO3)2、CuSO4等催化剂。但均相催化剂与反应液处于同一相中，因而反应结束后需要进一步将催化剂从反应液中分离出来，否则会造成潜在的二次污染和催化剂的流失浪费。与之相比，多相催化剂则更容易从反应介质中分离出来，因而更加适应连续处理废水的过程，有更高的实用价值。适用于催化湿法氧化反应的多相催化剂大多为过渡金属、氧化物及其复合氧化物，已有多种过渡金属经研制被认为具有湿法氧化的催化活性，其中贵金属系列催化剂活性高、寿命长、适应性强，但是由于价格昂贵，其应用受到了较大的限制;目前较多的研究都投向非贵金属类过渡金属如Cu、Fe、Ni、Co、Mn等以及稀土金属Ce，Bi等金属。采用催化湿法氧化(CWAO)技术，以Co/Bi的复合氧化物为催化剂，对垃圾渗滤液中氨氮(NH3-N)进行降解处理，并利用GC-MS检测了垃圾渗滤液中含氮有机物的相对含量。结果表明，随着反应温度的升高，相同取样时间的样品中NH3-N浓度呈逐渐下降趋势，即升高温度可以提高CWAO对NH3-N的降解能力。随着反应温度的增加，各温度零点时间样品中NH3-N浓度逐渐下降，分别为23.66、22.69、19.29、12.55和2.79mg/L，说明在达到设定温度之前，NH3-N就已经部分降解，并且温度越高，升温过程中被降解的NH3-N量就越大。对各温度下NH3-N降解规律按照一级、二级、三级动力学反应进行拟合。通过拟合参数可以看到，220、240、260、280℃下NH3-N的降解规律符合一级动力学反应，相关系数r均在0.93以上（p≤0.01，n=6）。一级动力学反应参数k与反应的速率常数直接相关，k值越大，反应速率越快;k值越小，反应速率越慢。由拟合结果可知，随着温度的升高，k值逐渐增大，即随着温度的增加，反应速率增大，温度的升高加快了反应的进行。升温全过程(20℃-300℃) 中，NH3-N浓度变化经历了先升后降两个阶段：20-220℃，NH3-N浓度逐渐升高，在220℃时达到最大值23.95mg/L;220-300℃之间，NH3-N浓度迅速下降，在300℃时降到最小。结合本实验所用的垃圾渗滤液原液GC-MS检测结果，推测在20-220℃阶段，一种或是几种含氮有机物被分解生成NH3-N，NH3-N的浓度逐渐升高，并在220℃时含氮有机物被分解完全;在220-300℃阶段，垃圾渗滤液中原有NH3-N和由含氮有机物分解生成的NH3-N一同被降解，生成N2、NO3－等物质，因此NH

关键词：催化湿法氧化垃圾渗滤液氨氮 Co/Bi

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环境因子对沉积物吸附阿特拉津的影响研究

环境因子对沉积物吸附阿特拉津的影响研究

作者：王倩华北电力大学

学位级别：硕士

为了更全面揭示污染物在自然水体中的迁移转化行为,本论文依托自主设计的模拟自然水环境吸附解吸系统实验装置,通过正交实验设计和析因实验设计研究了在单一污染物与复合污染体系中7种环境因子(pH、温度、离子强度、曝气强度、扰动强度... 详细信息

为了更全面揭示污染物在自然水体中的迁移转化行为,本论文依托自主设计的模拟自然水环境吸附解吸系统实验装置,通过正交实验设计和析因实验设计研究了在单一污染物与复合污染体系中7种环境因子(pH、温度、离子强度、曝气强度、扰动强度、氧化还原电位及水深)对沉积物吸附阿特拉津的影响规律,并筛选满足统计学显著性检验(p离子强度>温度≈曝气,同时发现环境因子之间存在不容忽视的交互作用,环境因子水平不同,主导交互作用的环境因子亦不同。在阿特拉津单独存在体系中,与pH相关的交互作用为影响阿特拉津吸附主导交互作用,影响大小顺序为：曝气*温度*pH>温度*pH>曝气*pH>温度*离子强度>pH*离子强度;在与重金属(Cu2+)共存体系中,pH是唯一主导沉积物吸附Cu2+的因子,环境因子之间无明显交互作用;但交互作用对阿特拉津吸附影响显著,影响大小为：pH*离子强度>曝气*温度*离子强度>曝气*温度>温度*离子强度>曝气*离子强度>曝气*温度*pH>曝气*温度*pH*离子强度>曝气*温度*pH>温度*pH。共存体系中Cu2+的加入增强了环境因子及其交互作用对沉积物吸附阿特拉津的影响,尤其突出了pH与离子强度的交互作用,并发现低pH值时pH为主导交互作用的影响因子,高pH值时离子强度又成为控制交互作用的因子。

关键词：环境因子沉积物阿特拉津铜交互作用

Mn-Ce催化剂催化湿式氧化降解正丁酸条件的优化研究

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Mn-Ce催化剂催化湿式氧化降解正丁酸条件的优化研究

作者：陈宇吉林大学

学位级别：硕士

催化湿式氧化法是20世纪80年代国际上发展起来的一种治理高浓度有机废水的有效方法,其处理效果主要受原液浓度、催化剂用量、反应温度、初始氧气分压等因素的影响。本文以Mn-Ce催化剂催化湿式氧化法降解正丁酸实验过程为研究对象,以TOC... 详细信息

催化湿式氧化法是20世纪80年代国际上发展起来的一种治理高浓度有机废水的有效方法,其处理效果主要受原液浓度、催化剂用量、反应温度、初始氧气分压等因素的影响。本文以Mn-Ce催化剂催化湿式氧化法降解正丁酸实验过程为研究对象,以TOC(总有机碳)为目标污染物,重点研究了四个主要影响因素(正丁酸原液浓度、催化剂用量、反应温度、初始氧气分压)对降解效果的影响。采用统计回归分析方法及辅助工具软件Matlab及Lingo对所得实验数据进行分析,建立了升温过程、反应过程影响规律的数学模型,及反应过程的单因素影响规律数学模型,并通过验证,确定所建立模型的有效性。最后,对所建立的数学模型进行优化求解。结果表明,应用统计分析方法建立数学模型,可以预测及优化实验结果,减少浪费,帮助指导实验。

关键词：数学模型催化湿式氧化 Mn-Ce复合催化剂正丁酸优化

表层沉积物及其主要组分吸附五氯酚的特征及Cu～（2+）的影响

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表层沉积物及其主要组分吸附五氯酚的特征及Cu～（2+）的影响

作者：胡林林吉林大学

学位级别：硕士

本论文以五氯酚为研究对象,探讨了应用紫外分光光度法测定水中五氯酚,研究五氯酚在松花江自然水体表层沉积物及主要化学组分上的吸附行为,并分析无机共存污染物Cu对五氯酚吸附行为的影响。结果表明:采用紫外分光光度法在波长为320 nm处... 详细信息

本论文以五氯酚为研究对象,探讨了应用紫外分光光度法测定水中五氯酚,研究五氯酚在松花江自然水体表层沉积物及主要化学组分上的吸附行为,并分析无机共存污染物Cu对五氯酚吸附行为的影响。结果表明:采用紫外分光光度法在波长为320 nm处测定碱性条件下水样中五氯酚的含量,此法快速、简便,重复性较好,适用于实验室内研究五氯酚环境行为过程中的批量测定;五氯酚在四种沉积物样品(沉积物原样、去除有机质样品、去除铁锰氧化物样品和去除锰氧化物样品)中的吸附行为数据用Langmuir和Freundlich方程拟合获得很好的结果;四种样品对五氯酚的吸附能力大小顺序为:去锰氧化物样品>去铁锰氧化物样品>沉积物原样>去有机质样品;五氯酚在表层沉积物中的主要吸附位为有机质和铁氧化物,锰氧化物的去除增大了五氯酚在表层沉积物上的吸附能力;共存污染物Cu对五氯酚在表层沉积物样品中的吸附产生竞争效应,竞争吸附位主要是有机质和铁氧化物。

关键词：五氯酚表层沉积物有机质铁、锰氧化物 Cu2+ 竞争吸附

掺杂添加剂对表层沉积物吸附重金属能力的影响

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掺杂添加剂对表层沉积物吸附重金属能力的影响

作者：王婷吉林大学

学位级别：硕士

表层沉积物(surficial sediments)是水体的一个重要组成部分,是由风化后的陆上矿物、岩石和土壤细颗粒随地面水径流以悬浮物形式带到河流、湖泊或海洋中,在已定环境条件下沉积于水底形成的,也是水体中重金属污染物的源和最终归宿。重金... 详细信息

表层沉积物(surficial sediments)是水体的一个重要组成部分,是由风化后的陆上矿物、岩石和土壤细颗粒随地面水径流以悬浮物形式带到河流、湖泊或海洋中,在已定环境条件下沉积于水底形成的,也是水体中重金属污染物的源和最终归宿。重金属在表层沉积物-水相界面进行着一系列的迁移转化过程,其中吸附作用是沉积物-水界面经常发生的最重要的反应之一,在表层沉积物的各组分中,有机质、水合金属氧化物、粘土矿物是表层沉积物中起吸附作用的部分。而周围环境的细微变化都可能导致吸附在表层沉积物上的重金属的解吸释放,造成环境的二次污染。因此,研究表层沉积物中重金属的修复是很有意义的。国内外针对污染表层沉积物中重金属的修复做了大量的研究,目前主要有物理、生物、化学修复三大类技术方法。针对表层沉积物中重金属的化学修复国内外的研究还停留在实验阶段,而且研究大多借鉴土壤中重金属的修复。可以实现土壤或表层沉积物中重金属固定化的添加剂有很多,大致可以分为四类。有机质类:腐殖酸、EDTA、单宁酸、柠檬酸等;铁锰氧化物类:针铁矿、赤铁矿、隐钾锰矿等;硅酸盐类:沸石、蒙脱石、膨润土、伊利石等;磷酸盐类:磷灰石、羟基磷灰石等。有机质添加剂、铁锰氧化物添加剂、粘土矿物和羟基磷灰石添加剂广泛应用于水体和土壤的重金属吸附、固定。相比之下,国内外对添加剂固定沉积物中重金属的研究较少。本研究考虑到固定剂可能会影响表层沉积物的理化性质,从表层沉积物的主要吸附组分出发,采用表层沉积物的主要吸附组分、且在污水或污染土壤修复中稳定固定化效果较好的有机质(腐殖酸、单宁酸、壳聚糖)、铁氧化物(针铁矿、赤铁矿、水铁矿、铁矿粉)、粘土矿物(蒙脱石、伊利石)和羟基磷灰石作为表层沉积物中重金属稳定固定化的添加剂,考察比较添加剂的掺杂对重金属铜、锌在表层沉积物上的吸附并用毒性特征浸出法研究各种添加剂对吸附在沉积物上的铜、锌、铅、镉的解吸的影响,比较添加剂掺杂后铜、锌、铅、镉在掺杂沉积物上的吸持率,以初步选定对沉积物中重金属固定效果较好的添加剂进行下一步污染沉积物中重金属固定化的研究。研究结果表明:(1)有机质添加剂对铜、锌在沉积物上最大吸附量的影响有所不同。和铜相比,掺杂有机添加剂更能提高锌的最大吸附量。本研究中选用的有机添加剂的溶解性可能是影响有机添加剂增大或减小重金属最大吸附量的原因之一。添加有机添加剂均可以提高沉积物对锌、镉的吸持,其中单宁酸对两种重金属吸持率的影响最大。三种有机添加剂都可以减小重金属铜、锌、镉的生物有效性,掺杂比例越大有效性越小,且三种有机添加剂对铜、锌、镉生物有效性的影响,单宁酸>腐殖酸>壳聚糖。腐殖酸、壳聚糖和一定比例的单宁酸均可以提高在pH=4.93±0.05时铅的解吸率,降低pH为2.88±0.05的情况下铅的解吸率。只有按5%的比例掺杂单宁酸可以同时降低四种重金属的生物有效性。(2)只有一定比例铁矿粉可以提高沉积物对铜的吸附,掺杂针铁矿或赤铁矿后沉积物对锌的吸附有较大增强。铁氧化物吸附重金属可能出于配位体交换作用。铁氧化物可以在不同程度上增大镉在沉积物上的吸持。选用的铁氧化物都不能同时有效降低两个pH值下吸附在沉积物上的铜和铅的生物可利用性。四种铁氧化物添加剂都可以在不同程度上降低锌和镉的生物可利用性,其中铁矿粉对锌生物可利用性的降低最小。(3)在考察的粘土矿物或羟基磷灰石不同掺杂比例中,只有按5%的比例掺杂粘土矿物添加剂可以提高沉积物对铜的吸附能力;掺杂粘土矿物添加剂可以增大沉积物对锌的吸附。羟基磷灰石更能提高沉积物对重金属的吸附能力,掺杂后铜、锌的最大吸附量可达在沉积物原样上最大吸附量的1.66和3.95倍。粘土矿物添加剂降低铜的吸持率,一定比例的伊利石可以提高锌、镉在沉积物上的吸持;掺杂羟基磷灰石可提高铜、锌、铅、镉的吸持率,且随着掺杂比例的增大,重金属的吸持率增大。选用的两种粘土矿物中蒙脱石对重金属生物可利用性的影响比伊利石大,伊利石只能在一定程度上降低铅的生物可利用性,而蒙脱石除可以降低铅的生物可利用性之外还可以降低锌、镉的生物可利用性。而羟基磷灰石降低重金属生物可利用性的能力比粘土矿物强,可以看出羟基磷灰石在很大程度上降低四种重金属的生物可利用性。(4)比较各种添加剂对沉积物吸附解吸重金属特性的影响,则金属种类不同,添加剂的作用不同。沉积物中铜、锌、铅、镉修复固定的难易顺序为:锌>镉>铅>铜。有机质、铁氧化物、粘土矿物、羟基磷灰石添加剂的修复固定重金属效果的顺序为:羟基磷灰石>有机质>铁氧化物>粘土矿物。对重金属的吸附有很大贡献的沉积物主要组分:铁氧化物、有机质、粘土矿物添加到沉积物后,沉积物多种重金属的吸附能力不能同时提高,且对部分重金属吸附能力的提高幅度较低。而沉积物中含量很低的羟基磷灰

关键词：表层沉积物重金属羟基磷灰石粘土矿物有机质铁氧化物吸附-解吸固定化

五棵树经济开发区玉米深加工行业清洁生产评价的研究

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五棵树经济开发区玉米深加工行业清洁生产评价的研究

作者：陈岩吉林大学

学位级别：硕士

本文根据长春五棵树经济开发区的区域环评中清洁生产部分衍生而来的,着重介绍了在五棵树经济开发区实施清洁生产的可能性。根据五棵树经济开发区的自然地理状况和社会背景,五棵树经济开发区主要的企业是粮食深加工,没有大型的重工业企业... 详细信息

本文根据长春五棵树经济开发区的区域环评中清洁生产部分衍生而来的,着重介绍了在五棵树经济开发区实施清洁生产的可能性。根据五棵树经济开发区的自然地理状况和社会背景,五棵树经济开发区主要的企业是粮食深加工,没有大型的重工业企业,而粮食深加工的废弃物都能被有效的利用在人们的日常生活中如沼气、废料、骨粉等。本文借鉴国内外清洁生产的方法和成熟的理论研究,利用层次分析法首次分析了五棵树经济开发区中清洁生产的可能性并提出相应的发展对策。

关键词：清洁生产环境影响评价玉米深加工可持续发展模糊数学法