检索结果-南通市图书馆

作者：国瑞雪兰州大学

学位级别：硕士

和传统无机半导体材料比较,有机半导体材料具有的制造成本低、来源广泛、稳定性好、可与柔性衬底兼容等优点,受到越来越多的关注。但是,有机半导体材料的研究仍然存在着一些挑战,例如:缺乏稳定、高迁移率的n型材料,分子固态堆积的影响... 详细信息

和传统无机半导体材料比较,有机半导体材料具有的制造成本低、来源广泛、稳定性好、可与柔性衬底兼容等优点,受到越来越多的关注。但是,有机半导体材料的研究仍然存在着一些挑战,例如:缺乏稳定、高迁移率的n型材料,分子固态堆积的影响仍不清楚。发展新颖的有机半导体骨架,探索其中的构效关系,对促进有机半导体材料的发展有重要意义。芘由四个苯环组成,这种良好的平面共轭结构赋予其独特的光电性质,例如:量子产率高、寿命长以及易形成激基缔合物等特点。本文选择芘为基本骨架,在芘的4,5,9,10位置引入吸电子基团,构筑一系列芘二酰亚胺类衍生物和芘酰亚胺并咪唑类衍生物,研究了不同的吸电子基团对主体骨架的光、电性能等方面的影响。主要包括以下研究内容:1.在2,7-二叔丁基-4,5,9,10-芘二酰亚胺(t-PyDI)的N位引入不同的吸电子基团,合成了一系列新型的t-PyDI类衍生物,并对其光学、电学性质进行了系统的研究。我们运用了电化学、Z-Scan等手段进行表征,探索此类分子的光电性质。采用GI-XRD,XRD,SEM等手段研究了所得固态薄膜的形貌和晶体堆积。通过以上测试,探究了吸电子基团对主体骨架能级和带隙的影响,同时考察了不同功能性的侧链基团对分子的荧光、磷光、分子形貌、固体堆积等方面的影响。结合PVD方法制备了底栅顶接触的有机场效应晶体管器件,并对不同取代基团对器件迁移率的影响进行了研究。2.在2,7-二叔丁基-4,5,9,10-芘四甲酸二酐的化合物基础上引入了咪唑基团,构筑了对称和不对称的芘酰亚胺并咪唑类化合物。运用紫外-可见光谱、理论计算等手段对所得分子的电子结构进行了考察。研究证明引入咪唑结构能够增大芘酰亚胺衍生物的共轭体系,降低了体系的带隙,为进一步设计新型有机半导体材料提供了思路。

关键词：有机半导体芘芘二酰亚胺有机场效应晶体管咪唑基团

新型四方酸素类发光材料的设计、合成及其在生物成像中的应用

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新型四方酸素类发光材料的设计、合成及其在生物成像中的应用

作者：蒋涧桥兰州大学

学位级别：硕士

发光材料的应用涵盖了分子生物学,生物物理学,生物化学,临床诊断与分析,以及环境化学等诸多领域。本文总结了多种新型有机发光材料的设计、合成与其在离子检测、生物成像等方面应用的开发,在此基础上通过对已有发光分子的改良设计出更... 详细信息

发光材料的应用涵盖了分子生物学,生物物理学,生物化学,临床诊断与分析,以及环境化学等诸多领域。本文总结了多种新型有机发光材料的设计、合成与其在离子检测、生物成像等方面应用的开发,在此基础上通过对已有发光分子的改良设计出更符合应用需求的新型分子。通过理论与实验相结合的方式表征并解释发光分子在溶液及聚集态的光谱学特性,并按照不同应用需求将各类发光分子以溶液,微／纳米尺度聚集体或聚苯乙烯微球负载体的形式进行利用。具体的研究内容包括：1、探索了多种有机发光分子的设计合成。成功地合成了包括寡聚苯乙烯(OPV)、四苯基卟啉(TPP)、四方酸素等多种新化合物。2、设计合成了一种基于吡咯四方酸素的锌离子荧光探针DMPSQ。DMPSQ对于溶液中的锌离子具有荧光增强的响应,且具有线性范围广,选择性好,检出限低(80 ppb)的特点。随后,我们采用理论计算结合光谱学实验数据共同解释了该分子对锌离子的配合机制以及光谱学响应机理。3、制备了负载各色荧光染料的聚苯乙烯微球(PSMs)并探究了其作为小鼠脑内中风组织标记物的实用价值。首先制备了粒径均一的聚苯乙烯微球并用油溶性染料对其染色。然后将微米粒子注入鼠体内并通过组织切片来确定微球最终沉积部位,以探究聚合物微米粒子在鼠体内沉积部位和急性毒性。最后将PSMs用于小鼠脑部血流示踪以及中风组织标记并评估其用于中风组织成像的价值。

关键词：荧光双光子荧光锌离子检测有机微纳结构荧光聚苯乙烯微球血流示踪中风成像

金纳米棒的制备及其在检测人体端粒DNA构型变化中的应用

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金纳米棒的制备及其在检测人体端粒DNA构型变化中的应用

作者：苟新春兰州大学

学位级别：硕士

由于金纳米粒子和金纳米棒具有独特的光学性质而备受关注。金纳米棒具有形状可控、近红外吸收可调的特点,可以被应用于金属离子和氨基酸检测、免疫分析、DNA序列分析、癌细胞成像和光热治疗以及纳米材料组装等领域。人体端粒DNA由(TTAGG... 详细信息

由于金纳米粒子和金纳米棒具有独特的光学性质而备受关注。金纳米棒具有形状可控、近红外吸收可调的特点,可以被应用于金属离子和氨基酸检测、免疫分析、DNA序列分析、癌细胞成像和光热治疗以及纳米材料组装等领域。人体端粒DNA由(TTAGGG)n碱基重复单元组成,在抗癌药物筛选方面有重要的作用。本论文主要研究了应用金纳米棒检测人体端粒DNA的构型变化的相关科学问题。主要工作包括以下四个方面： 1.我们通过控制合成条件得到了不同粒径的金纳米粒子和不同长径比的金纳米棒。在此基础上,根据不同长径比的金纳米棒有不同的光学性质,研究了纳米棒与染料分子之间的荧光共振能量转移现象。此外,成功地将水相合成的金纳米粒子和金纳米棒转移至有机相。 2.采用金纳米棒为探针检测人体端粒DNA的构型变化。将带正电荷的金纳米棒与带负电荷的人体端粒单链DNA通过静电作用结合,当单链DNA变成双链和四重折叠结构后其电荷密度与单链DNA相比明显增加,与金纳米棒的作用力增强,从而引起一系列的光谱性质变化,成功地检测了端粒DNA的构型变化。该方法可以实现非标记检测且具有多重信号响应的特点,较传统检测方法有显著的优势。 3.通过和频光谱和交流电化学阻抗谱等技术检测了组装在金表面的人体端粒DNA链的构型变化过程。对于不同构型的端粒DNA其表现出的电化学阻抗大小不同,和频光谱信号也不同,两种手段相互验证而成功检测了金表面端粒DNA构型变化过程。 4.通过将"Breath-Figure"和“微接触印刷”技术相结合构筑了金和硅表面上的金纳米棒环状阵列。并通过扫描电镜,光学显微镜,原子力显微镜等技术对金纳米棒的环阵列进行了表征。初步探讨了将该阵列应用于拉曼增强研究的前景。

关键词：金纳米棒端粒DNA G-四连体相转移环阵列

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电化学调控单分子尺度化学反应的原位监测

电化学调控单分子尺度化学反应的原位监测

作者：沈安康兰州大学

学位级别：硕士

分子电子学的研究核心是在单分子尺度上研究单分子器件的电荷输运机理,实现各种功能的单分子器件。伴随着单分子操作技术的日益进步,分子电子学还为单分子尺度上探究物理现象和化学变化提供理想的研究平台,目前分子电子学除了研究分子... 详细信息

分子电子学的研究核心是在单分子尺度上研究单分子器件的电荷输运机理,实现各种功能的单分子器件。伴随着单分子操作技术的日益进步,分子电子学还为单分子尺度上探究物理现象和化学变化提供理想的研究平台,目前分子电子学除了研究分子结中电荷输运机制外,在生物传感、分子识别和化学反应等领域都取得了重大的进展,开拓了分子电子学的应用前景。本论文主要是在扫描隧道显微镜裂结(Scanning Tunneling Microscopy Break Junction,STM-BJ)技术的基础上搭建具有电化学调控功能的电化学扫描隧道显微镜裂结技术(Electrochemically Gated Scanning Tunneling Microscope Break Junction,ECSTM-BJ)实验设备,用于研究电化学调控下单分子结中化学反应的原位监测。设计并合成具有电化学活性的有机分子OPE-2OH,利用ECSTM-BJ实验装置的电化学门控功能,研究了以对苯二酚为核心骨架的共轭分子OPE-2OH分子结在电化学调控下的化学反应。利用ECSTM-BJ实验装置对原位监测OPE-2OH与L-半胱氨酸的多步有机化学反应进行研究。具体的工作内容如下:1.在STM-BJ基础上搭建具有电化学功能的ECSTM-BJ实验装置,并完善电化学门控调节单分子结电导测试的实验方法。在STM-BJ原有的控制模块中添加双恒电位仪以控制参比电极和对电极,同时在测试平台中引入参比电极和对电极,实现电化学调控功能。此外,成功地完善了ECSTM-BJ的四种电极制备工艺流程,为后续研究单分子结的电化学门控测试打下基础。2.利用ECSTM-BJ技术研究了以对苯二酚为核心骨架的共轭分子OPE-2OH分子结在电化学调控下的化学反应。通过电化学门控手段,原位监测在不同电位下OPE-2OH分子的化学行为。单分子结电导测试结果表明具有电化学活性的OPE-2OH分子在电化学门控下发生氧化反应,分子结构的变化改变了分子结的量子干涉效应,从而通过分子结电导变化呈现出氧化反应的进程,为研究化学反应提供一种新思路。3.利用ECSTM-BJ技术,对监测OPE-2OH与L-半胱氨酸的多步有机化学反应实验进行探索。该反应包括一个电化学调控下的氧化反应以及生成的醌式结构与L-半胱氨酸的杂环化反应两个过程。根据计算分子结透射率的变化,验证利用ECSTM-BJ技术监测该多步有机化学反应的可行性。本工作为进一步为改进ECSTM-BJ设备和研究单分子结上的化学反应打下基础。

关键词：分子电子学电化学扫描隧道显微镜裂结技术电化学门控量子干涉

二维有机无机复合纳米材料的制备与光限幅性质的研究

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二维有机无机复合纳米材料的制备与光限幅性质的研究

作者：武昊然兰州大学

学位级别：硕士

随着激光技术的发展,民用领域和军事领域都对能够防护宽波段、短脉冲、高能量的激光的防护材料表现出极大的需求。基于非线性光学原理的光限幅材料由于能同时实现对高能宽波段的可调谐的激光的防护和低能量激光的透过而成为光限幅材料... 详细信息

随着激光技术的发展,民用领域和军事领域都对能够防护宽波段、短脉冲、高能量的激光的防护材料表现出极大的需求。基于非线性光学原理的光限幅材料由于能同时实现对高能宽波段的可调谐的激光的防护和低能量激光的透过而成为光限幅材料研究的热点。二维材料具有独特的尺寸效应和量子限域效应,其表现出来的优异的光电性能引起了科学家们的极大的研究兴趣。近年来,一些二维材料展现出了优异的光限幅性能,如石墨烯,二硫化钼,黑磷等。卟啉及其衍生物分子具有是一类具有大的离域共轭电子的化合物,其具有较大的三阶非线性系数已被广泛应用于光限幅领域的研究。基于有机无机组分的复合光限幅材料能兼具无机材料高损伤阈值和有机材料具有较高的三阶非线性系数的优点已成为光限幅材料领域研究的热点。本论文通过不同的方法制备了二硫化钼、铋、和不同尺寸分布的碲纳米片,并将二硫化钼纳米片和铋纳米片与卟啉衍生物进行非共价/共价复合,通过Z-扫描技术研究有机无机复合材料和不同尺寸的碲纳米片的光限幅性能。本文主要工作为:1.通过电化学插层反应在季铵盐的电解液中将二硫化钼晶体进行插层剥离制备了形貌均一、高结晶性二硫化钼纳米片。通过混合溶剂策略将二硫化钼纳米片与四苯基卟啉进行非共价复合,并将其制成了用于Z-扫描测试的高聚物薄膜,复合材料的高聚物薄膜在532和1064 nm高能量的激光下表现出比单一组分材料更好的光限幅性能。2.通过锂离子插层法制备了铋的纳米片。选择带末端氨基的硅烷作为桥联基团,经过硅烷修饰的铋纳米片进一步与四羧基苯基卟啉进行反应,制备了卟啉共价接枝修饰的铋纳米片的复合材料。复合材料的高聚物薄膜在532 nm激光下表现出了优异的光限幅性能,表明其成为新型的激光防护材料的潜能。我们通过带隙模型解释了复合材料优异的光限幅性能源于TCPP与Bi纳米片之间的电子传递。3.通过锂离子插层和梯度离心法制备了不同尺寸分布的碲纳米片。其表现出了明显的尺寸依赖的拉曼峰位移现象。在Z扫描测试中,随之碲纳米片尺寸的减小,出现了更明显的饱和转反饱和的现象。

关键词：非线性光学光限幅二维材料二硫化钼铋碲

含薁单元的新型有机半导体材料的合成与光电性质研究

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含薁单元的新型有机半导体材料的合成与光电性质研究

作者：段琳琳兰州大学

学位级别：硕士

有机半导体材料广泛地应用于有机场效应晶体管、有机发光二极管、传感器、有机太阳能电池等领域。作为有机场效应晶体管的核心部分,有机半导体材料因其可溶液法加工,成本低廉,可大面积制备柔性晶体管器件等特点而取得了较快的发展。但... 详细信息

有机半导体材料广泛地应用于有机场效应晶体管、有机发光二极管、传感器、有机太阳能电池等领域。作为有机场效应晶体管的核心部分,有机半导体材料因其可溶液法加工,成本低廉,可大面积制备柔性晶体管器件等特点而取得了较快的发展。但是目前仍然存在一些问题,空气稳定的n型半导体材料的研究还比较少,有机半导体材料的结构与性能关系还不是很明确。本论文主要设计合成基于薁单元的新型共轭骨架小分子,通过改变不同取代基,调控分子的能级,实现有效的载流子传输,从而来探究半导体材料结构和性能的关系。本论文首先设计合成了含薁的还原橙3小分子化合物,并对其光学和场效应性能进行了测试。作为对比,我们同时研究了苯并噻吩和萘取代的还原橙3分子的光电性能。光谱和电化学性能表明,取代基的引入,扩大了分子的共轭平面,降低了分子的带隙。酸响应性质的光谱表明,薁结构较大的偶极矩使其质子化效应不同于另外两个分子。我们对三个分子单晶器件进行了场效应性质研究,发现薁取代的分子有较好的空穴迁移率。其次设计了基于薁的酰亚胺类具有潜在n型半导体性质的D-A-D型共轭小分子,通过优化的路线合成了含薁的中间产物,并对这些化合物进行了理论计算和光谱表征。理论计算表明,目标化合物平面性较好。在中间骨架上引入吸电子基团--酰亚胺单元可以降低分子的LUMO能级,且LUMO电子云分布在整个分子骨架上,有利于电子的传输。研究表明取代基可以改变薁的HOMO-LUMO带隙,对薁骨架的光学性质影响较大。

关键词：薁酰亚胺还原橙3 有机场效应晶体管

具有噻吩末端基团的D-A-D型分子导线的合成与电学性质研究

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具有噻吩末端基团的D-A-D型分子导线的合成与电学性质研究

作者：张丞兰州大学

学位级别：硕士

在过去的半个世纪里,分子电子学的研究取得了突飞猛进的进展,尤其是以研究单分子电学性质为主要内容的研究成为重要的前沿领域。在这些研究中,通过构筑金属-分子-金属纳米结来进行单分子电学性质测试成为当今一个十分重要的基础研究内... 详细信息

在过去的半个世纪里,分子电子学的研究取得了突飞猛进的进展,尤其是以研究单分子电学性质为主要内容的研究成为重要的前沿领域。在这些研究中,通过构筑金属-分子-金属纳米结来进行单分子电学性质测试成为当今一个十分重要的基础研究内容。本论文中,我们通过扫描隧道显微镜(scanning tunneling microscope)分子断裂结(break-junction)与理论模拟技术相结合,研究了一系列含有噻吩基团并具有不同电子给体-电子受体-电子给体(D-A-D)结构的的单分子电导性质,并且对其中分子的可见光电响应进行了探索,主要研究内容和取得成果如下：1.我们设计并合成了一系列噻吩-芴-噻吩为骨架的分子,并对其分子电导与光电响应进行了测量。对这一系列分子的分子电导测试发现,在分子链接基团固定(噻吩基)和分子长度一致的情况下,单分子电导主要由芴上面9位取代基的吸电子能力决定。在分子设计中,我们选择了4个取代基团,分别是氢,二甲基,氧和烯丙二氰基(对应的分子分别为T-F-T。T-DMF-T、T-FO-T、T-FCN-T).在黑暗条件下通过测试单分子的I-S曲线,做出相应统计图,这一系列单分子电导顺序为T-FCN-T> T-DMF-T> T-FO-T> T-F-T。对其中的T-FO-T和T-DMF-T分子行了黑暗条件和可见光条件下的分子电导的对比,发现T-FO-T在光照条件下单分子电导比黑暗条件下的单分子电导显著提升了70%左右,也就是说分子对光具有很好的响应,光照促进了分子内电子转移。与之相对比的是,T-F-T和T-DMF-T分子没有显示出显著的光响应。2.采用理论模拟技术,对通过对T-F-T系列分子的电导性质进行了理论研究。从分子能级分析和分子电导透射谱的计算对其分子结构与电导的关系进行了分析。理论模拟结果表明,在理想条件下,分子电导性质大小顺序为T-FCN-T> T-FO-T> T-DMF-T> T-F-T,这个结果和实验中的得到的结果有所不同。3.我们对含有多个不同末端基团的具有TTF和DPP骨架的对称分子进行了单分子电导研究。研究发现含有四个氰基的分子4-CN TTF可以形成稳定的分子结。对末端基团作为邻位和间位取代的吡啶的TTF分子进行了研究,发现邻位氮原子的吡啶基团不能形成分子结,而间位氮原子的吡啶基团可以很好地组装到电极上,并形成可测量的金属-分子-金属分子结。同时,具有噻吩末端基团DPP分子可以形成稳定的分子结。

关键词：分子电子学分子导线 STM断裂结 D-A-D结构光响应

氢化六氮杂并五苯和芘类有机半导体材料的设计与合成

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氢化六氮杂并五苯和芘类有机半导体材料的设计与合成

作者：罗小娥兰州大学

学位级别：硕士

有机半导体材料相对于无机半导体材料而言,具有可化学调控、易制备等优点。有机半导体材料在轻便、柔性的有机光电器件中显示出光明的应用前景,引起了人们的广泛研究,并取得了突破性的发展。主要表现在具有优异性能的有机半导体分子骨... 详细信息

有机半导体材料相对于无机半导体材料而言,具有可化学调控、易制备等优点。有机半导体材料在轻便、柔性的有机光电器件中显示出光明的应用前景,引起了人们的广泛研究,并取得了突破性的发展。主要表现在具有优异性能的有机半导体分子骨架不断丰富、器件制备工艺不断完善等方面。但是目前仍然存在一些挑战,如具有良好空气稳定性、高性能的有机半导体材料还不是很多,而且对材料结构-性质的关系的研究还不够深入。因此,设计合成新型的有机共轭骨架对理解结构-性质关系有着重要的意义。在本论文中,我们主要致力于新型、稳定的稠环并苯有机半导体材料的设计与合成。设计合成了一种新型的、稳定的六氮杂并五苯骨架,深入研究了该化合物的物理化学性质;同时,设计合成了具有二维结构的芘和苝二酰亚胺衍生物。具体包括以下几个部分:1.合成了新型的氢化六氮杂并五苯(Dihydro-1,5,8,12,14-hexaazapentacene,DHHAP)化合物,并研究了其互变异构、加酸变色效应和芳香性。采用无溶剂的固-固加热反应,制备了含有吡啶和吡嗪环的DHHAP化合物。紫外吸收光谱和核磁共振氢谱研究表明DHHAP在极性溶液中存在benzenoid和quinonoid两种异构体,在酸性介质中会发生benzenoid构型向quinonoid构型的转变,并存在两种质子化的醌式结构[DHHAP-q]H22+。DHHAP分子具有很好的稳定性,密度泛函理论计算,包括氢化能、核独立化学位移和各向同性磁感应电流密度,表明具有4nπ电子体系的DHHAP化合物具有“全局域芳香性”,因此具有良好的稳定性。为了提高DHHAP化合物的溶解性,设计了6,13-双(三异丙基硅基乙炔基)-1,5,7,8,12,14-六氮杂并五苯(TIPS-HAP)骨架,对两条合成路线进行了探索。2.设计了具有二维结构的芘和苝二酰亚胺类化合物。采用简洁的Suzuki偶联、分子内合环方法,制备了2,9-二叔丁基二苯并[fg,op]并四苯化合物。对Suzuki偶联反应条件进行了优化探索,并成功合成了2,9-二叔丁基二苯并[fg,op]并四苯化合物和6,11-二联苯-N,N-二十一烷-苝二酰亚胺中间体。2,9-二叔丁基二苯并[fg,op]并四苯在固态时仍有很强的荧光,有望用于有机光敏晶体管中。

关键词：有机半导体六氮杂并五苯芘有机场效应晶体管

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苝二酰亚胺衍生物单线态裂分性质的研究

苝二酰亚胺衍生物单线态裂分性质的研究

作者：王小珍兰州大学

学位级别：硕士

单线态裂分(Singlet Exciton Fission)是指一个高能的单线态激子与相邻的基态分子相互作用产生两个低能的三线态激子的过程。单线态裂分过程能够打破Shockley-Queisser极限,从而使太阳能电池的光电转化效率从33%提升到45%。而目前为止,... 详细信息

单线态裂分(Singlet Exciton Fission)是指一个高能的单线态激子与相邻的基态分子相互作用产生两个低能的三线态激子的过程。单线态裂分过程能够打破Shockley-Queisser极限,从而使太阳能电池的光电转化效率从33%提升到45%。而目前为止,科学家们对单线态裂分过程在太阳能电池、光电转化等领域的研究还不够成熟透彻,因此研究单线态裂分的本征机理对其未来的应用具有重大的科学意义。本论文设计合成一些具有不同取代基的苝二酰亚胺衍生物,并研究讨论这些有机小分子在不同聚集态的单线态裂分性质。本论文包括以下几个方面的研究:1.我们以苝二酰亚胺为基本骨架,设计合成了五个具有不同bay位取代基的分子PDI-C5-2、PDI-C5-3、PDI-C5-4、PDI-C5-1N和PDI-C5-2N,并对它们进行了基本的光学表征,确定了单线态的能级和单线态裂分的驱动力。通过与溶液状态下的光学谱图比较,发现苝二酰亚胺衍生物在固体薄膜状态下,吸收发射位置、荧光量子产率和荧光寿命都有一定的差异,存在与辐射衰减相竞争的其他衰减途径,揭示了可能存在单线态裂分的过程。该工作对单线态裂分材料基本性质的研究具有指导意义。2.通过飞秒瞬态吸收研究了苝二酰亚胺衍生物在薄膜状态下的单线态裂分性质,揭示了单线态裂分驱动力以及取代基效应对三线态产率的影响。我们对苝二酰亚胺衍生物在溶液和薄膜状态下分别进行了飞秒瞬态吸收光谱的测试,对比谱图发现,在溶液状态下激发态分子都通过荧光的途径衰减至基态,而在固体薄膜状态下激发态分子通过单线态裂分过程裂分成三线态。该工作对于研究单线态裂分性质提供了指导依据。3.制备了五个苝二酰亚胺衍生物的纳米粒子,并将它们进行了基本光学表征和瞬态吸收的测试,未发现明显的单线态裂分过程。通过研究苝二酰亚胺衍生物的纳米粒子是否能够发生单线态裂分,来判断分子堆积对单线态裂分的影响。通过比较溶液态和固体薄膜态的光学性质,以及飞秒瞬态吸收光谱的测试,发现纳米粒子没发生单线态裂分过程,表明分子的堆积对单线态裂分有一定影响。

关键词：单线态裂分苝二酰亚胺飞秒瞬态吸收光谱纳米粒子

基于二苯乙烯基苯骨架有机激光染料的手性传递研究

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基于二苯乙烯基苯骨架有机激光染料的手性传递研究

作者：张橙兰州大学

学位级别：硕士

近年来,随着对有机激光器的研究,兼具有机激光与圆偏振发射优点的有机圆偏振激光器由于在3D显示、光学通讯以及手性光-物质相互作用研究等领域具有重要的应用前景,成为了当下研究热点之一。然而,有机激光染料往往难以同时实现高荧光量... 详细信息

近年来,随着对有机激光器的研究,兼具有机激光与圆偏振发射优点的有机圆偏振激光器由于在3D显示、光学通讯以及手性光-物质相互作用研究等领域具有重要的应用前景,成为了当下研究热点之一。然而,有机激光染料往往难以同时实现高荧光量子产率与高发光不对称因子,限制了其作为有机圆偏振激光材料的应用。二苯乙烯基苯(Distyrylbenzene,DSB)衍生物由于具有高荧光量子产率与放大自发辐射(Amplified simultaneously emission,ASE)行为,在有机微纳激光器研究中受到广泛关注。因此,本文主要以有机激光染料DSB作为分子骨架,设计并合成了一系列有机荧光染料分子,获得了高荧光量子产率的有机激光染料DSB衍生物分子,通过设计不同手性传递策略,实现了高不对称因子的圆偏振发光,并研究了手性传递机制。本文具体的研究内容包括:1.设计并合成一系列不同取代基的DSB衍生物分子,从而控制微纳晶结构,研究其光子学性质。通过引入不同的取代基,实现了对染料分子固态荧光发射波长的调控。结合单晶数据与基本光物理性质表征,了解固态分子堆积方式对光学性质的影响,为全波长激光器的设计提供思路。利用溶剂扩散法与微距升华法制备得到合成所得分子的一维与二维微纳晶体样品,发现这些微纳晶体边缘有明亮的荧光发射,具备良好的光波导效应。在微距升华法中,利用调控升华温度,得到了发射波长不同的微纳晶体,首次实现了升华温度调控晶体发射波长,为构筑发射波长可调的晶体激光器提供依据。2.通过非手性DSB分子与手性分子的质子化实现手性传递,构筑了手性有机微纳结构。设计并合成了引入吡啶基团的DSB衍生物分子,将其在超声波中与手性磺酸进行质子化反应,非手性的DSB衍生物与手性分子质子化结合成为离子盐后,通过圆二色光谱测定验证了在离子盐中手性传递的实现。3.利用荧光共振能量转移(FRET)共组装体系实现手性传递,构筑具有高不对称因子的有机圆偏振发光材料。将引入手性胆固醇液晶侧链的绿色发射DSB衍生物分子OC5作为给体,具有甲基的DSB衍生物红色发射分子M-BT作为短烷基链受体,以及具有正己基的H-BT作为长烷基链受体,通过加热得到一系列不同掺杂比例的共组装薄膜。利用飞秒瞬态吸收光谱进行超快动力学表征,对OC5及其共组装薄膜分别进行测试,进一步研究了FRET过程的固体激发态,解析了能量转移所涉及的动力学过程。对OC5薄膜及OC5的共组装薄膜样品进行圆二色及圆偏振发光表征,研究了自组装与共组装体系中的手性光学性质与手性传递机制。实验表明OC5分子通过自组装实现了手性放大;而在共组装体系中,则实现了自手性给体向非手性受体的手性传递、放大与反转,具有最大发光不对称因子达到10数量级的圆偏振发射。并且,首次在共组装体系中通过对非手性受体烷基链长度调控,实现对圆偏振发光手性性质的调控,为有机圆偏振多组分发光材料的设计与组装提供了策略。

关键词：有机激光染料微纳晶手性传递手性放大手性反转