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多功能水凝胶驱动器的制备及其在仿生血管的应用

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多功能水凝胶驱动器的制备及其在仿生血管的应用

作者：张鑫南方医科大学

学位级别：硕士

水凝胶驱动器在仿生设备、软机器人技术、环境传感及信息存储等领域具有广阔的应用前景。聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAAm)是一种典型的温度响应型高分子,且具备良好的生物相容性,被广泛应用于制备温敏水凝胶驱动器。本论文通过光引发的... 详细信息

水凝胶驱动器在仿生设备、软机器人技术、环境传感及信息存储等领域具有广阔的应用前景。聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAAm)是一种典型的温度响应型高分子,且具备良好的生物相容性,被广泛应用于制备温敏水凝胶驱动器。本论文通过光引发的自由基聚合反应,构建了多种基于PNIPAAm的双层水凝胶驱动器。通过与螺吡喃、单宁酸-铁离子络合物的结合,赋予了双层水凝胶在溶剂、温度以及近红外(NIR)等刺激下的变形行为,并探索了其在仿生血管支架材料中的应用。论文的主要研究内容如下:第一章讲述了水凝胶驱动器的研究背景及进展,并总结了其在不同领域的应用。第二章讲述了利用蓝光引发的自由基聚合反应,制备了聚(N-异丙基丙烯酰胺-螺吡喃)/聚(N-异丙基丙烯酰胺)(P(NIPAAm-SP)/PNIPAAm)双层水凝胶驱动器。螺吡喃是一类在紫外光/可见光辐照下能发生可逆光异构化反应的荧光染料,可在无荧光的螺吡喃(SP)结构和有荧光的部花菁(MC)结构之间可逆地转换。因此,该双层水凝胶不仅具有溶剂、温度响应的变形行为,还具有多重刺激响应的变色性能。本章主要探究了溶剂和温度等条件对水凝胶荧光强度的影响,并探索了该双层水凝胶在温控夹持器和仿生元器件等方面的应用。第三章讲述了以单宁酸(TA)和三价铁离子(Fe3+)形成的络合物作为光热剂,将其引入到聚(N-异丙基丙烯酰胺)/聚乙二醇(PNIPAAm/PEG)双层水凝胶中,制备了近红外响应型水凝胶驱动器。近红外光辐照引起水凝胶局部高温,使得PNIPAAm层发生体积相转变而收缩,从而驱动水凝胶发生变形。该水凝胶驱动器由于具有近红外响应特性,实现了远程且精准的驱动,并可以在空气中实现弯曲。第四章讲述了受到血管多层的管状结构为启发,利用双层水凝胶驱动器在其体积相转变温度(VPTT)以上卷曲成管状结构的特性,探索了P(NIPAAm-SP)/PEG在仿生血管支架材料方面的应用。当环境温度高于VPTT时,双层水凝胶会卷曲成管状结构;而低于VPTT时,水凝胶呈伸展状态。并且,在生理温度37℃时,P(NIPAAm-SP)层呈疏水态,利于细胞黏附;而在室温下P(NIPAAm-SP)层呈亲水态,利于细胞脱附。在P(NIPAAm-SP)层培养人脐静脉内皮细胞(HUVEC),发现其黏附于管状凝胶内层,经培养一段时间后,可形成具有特定网状结构的内皮细胞层。免疫染色结果显示细胞层内肌动蛋白和血管内皮钙黏蛋白均有表达,细胞骨架发育良好,细胞与细胞之间联系紧密。上述结果揭示了“自卷曲”的凝胶驱动器有望用于血管内皮重塑。本文通过构建多种功能性的双层水凝胶驱动器,实现了水凝胶的溶剂、温度以及近红外响应的驱动能力。在VPTT以上,水凝胶膜通过自卷曲实现管道结构,在该支架上HUVEC具有良好的粘附和增殖能力,展示了其具有应用于组织工程化血管支架的潜力。

关键词：聚(N-异丙基丙烯酰胺) 水凝胶驱动器荧光强度血管内皮重塑组织工程

基于动态共价键的免疫功能支架材料制备及表征

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基于动态共价键的免疫功能支架材料制备及表征

作者：马小琛南方医科大学

学位级别：硕士

免疫功能支架材料能够积极响应宿主免疫反应,促进组织再生。巨噬细胞具有机械转导功能和极化能力,在免疫反应和组织修复过程中发挥重要作用。黏弹性支架材料可以对天然软组织的动态力学性能进行仿生,调控细胞行为和命运。然而,黏弹性支... 详细信息

免疫功能支架材料能够积极响应宿主免疫反应,促进组织再生。巨噬细胞具有机械转导功能和极化能力,在免疫反应和组织修复过程中发挥重要作用。黏弹性支架材料可以对天然软组织的动态力学性能进行仿生,调控细胞行为和命运。然而,黏弹性支架材料对巨噬细胞极化行为的调控作用仍未被探明,限制了黏弹性支架材料在免疫调节方面的应用。基于魔芋葡甘聚糖(KGM)与硼酸基团间的动态共价相互作用,本论文设计了一类新型的黏弹性水凝胶,探究基质力学性能与巨噬细胞极化行为间的关系。本论文主要内容和研究结果如下:第一章,作者概述了黏弹性支架材料的概念和构筑策略,介绍了巨噬细胞的极化行为以及机械转导机制,总结了免疫功能支架材料的作用机理。第二章,作者借助共价交联和动态共价交联的策略,以丙烯酰胺(AAm)、KGM、甲基丙烯酸化组氨酸(HisMA)和2-丙烯酰胺基苯硼酸(2-AAPBA)为原料,构筑了具有黏弹性的互穿网络水凝胶。探究了 KGM和2-AAPBA的含量对水凝胶应力松弛行为的影响规律。研究结果表明,利用硼酸酯键对KGM长链分子的动态“锚定”作用,能在较宽范围内对水凝胶的弹性模量和应力松弛速率进行独立调控。优化条件,得到了弹性模量在8 kPa左右,半数松弛时间在28-1764 s的黏弹性水凝胶。第三章,作者采用具有相似弹性模量、不同应力松弛速率的黏弹性水凝胶培养RAW 264.7巨噬细胞,探究基质黏弹性对巨噬细胞极化行为的影响规律和作用机制。研究结果表明,巨噬细胞在快速松弛的水凝胶趋于M1极化,炎症因子的表达水平上调;在中速松弛的水凝胶上趋于M2极化,抗炎因子的表达水平上调;而在慢速松弛水凝胶表面表现出相对静息的状态,细胞因子的表达水平较低。进而,作者采用转录组测序分析技术和实时荧光定量聚合酶链反应(qRT-PCR)考察了黏弹性凝胶调控巨噬细胞极化行为的作用机制,发现其通过影响巨噬细胞热休克蛋白90(HSP90)的表达,进而影响核因子κB(NF-κB)和CAAT增强子结合蛋白β(C/EBPβ)的表达,实现对巨噬细胞极化行为的调控。

关键词：水凝胶硼酸酯键黏弹性巨噬细胞极化

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基于螺吡喃的凝胶传感器制备及性能研究

基于螺吡喃的凝胶传感器制备及性能研究

作者：肖晓珍南方医科大学

学位级别：硕士

作为生物体中重要的组成部分,金属离子参与渗透压调节、新陈代谢、信号传导、核酸处理等多项生命活动。然而,某些金属离子含量过高或缺乏均会影响生物体正常生命活动。因此,对金属离子的定性、定量的检测至关重要。螺吡喃是一类可光致... 详细信息

作为生物体中重要的组成部分,金属离子参与渗透压调节、新陈代谢、信号传导、核酸处理等多项生命活动。然而,某些金属离子含量过高或缺乏均会影响生物体正常生命活动。因此,对金属离子的定性、定量的检测至关重要。螺吡喃是一类可光致变色的染料小分子,在紫外光的照射下,能够从无色的闭环体苯并螺喃（SP）向有色的开环体部花菁（MC）转化,而且MC上的酚氧基可通过电子转移与多种金属离子（Mn+）结合,形成配合物（MC-Mn+）;当白光的照射时,MC可转化为SP,同时金属离子从螺吡喃上解离,该过程是可逆的。利用螺吡喃与金属离子能光控可逆结合的特性,本论文以螺吡喃为基础,制备了两种凝胶传感器,并探索了其在金属离子可视化检测的应用以及变形变色行为。具体内容如下:第一章介绍了几种响应型水凝胶传感器以及概述了螺吡喃在金属离子检测方面的研究进展,包括螺吡喃的结构和性质,以及螺吡喃在金属离子检测方面的应用。第二章报道了一种可用于多种金属离子可视化检测的变色凝胶。该凝胶以N-异丙基丙烯酰胺（NIPAAm）和甲基丙烯酸酯螺吡喃（SPMA）为单体,N,N’-亚甲基双丙烯酰胺（Bis-Am）作为交联剂,经蓝光辐照交联而得。当凝胶中的MC与不同金属离子（Ca2+、Mg2+、Co2+、Zn2+和Cu2+）结合后,形成配合物（MC-M2+）。与MC和SP结构相比,MC-M2+的紫外-可见吸收光谱中吸收峰的位置和强度发生变化,导致凝胶颜色发生改变。当凝胶经白光照射后,凝胶中MC转化为SP,并解离金属离子。通过实验和理论模型计算,凝胶对金属离子的相对亲和力的趋势为Cu2+＞Co2+≈Zn2+＞Mg2+＞Ca2+。而且,该凝胶表现出良好的抗疲劳性能,能够可逆地结合和释放金属离子。利用离子印染的方法,该凝胶可快速、方便、重复地检测多种金属离子。第三章报道了一种可用于Fe3+检测的可变形、变色的凝胶。该凝胶由NIPAAm、丙烯酰基-6-氨基己酸（A6ACA）、SPMA、Bis-Am交联制备而成。在紫外灯的照射下,螺吡喃部分转化为部花菁并选择性结合Fe3+,导致在紫外-可见吸收图谱上MC的吸收峰消失,凝胶颜色从红色变成黄色。通过测定凝胶的机械性能和内部形貌,证明了 Fe3+的存在使得凝胶的交联变得更为致密,机械性能有所提高。在凝胶表面印染Fe3+,凝胶可发生弯曲变形。在温度刺激下,凝胶可发生可逆的瞬间变色和弯曲变形。在强酸条件下,凝胶表现出MC向MCH+转变的变色行为;而在强碱条件下,凝胶还表现出溶胀变形行为。结合两种外界刺激,如温度-pH和温度-Fe3+,凝胶表现出的变形、变色行为,将在探索智能视觉检测、显色系统和仿生变色系统方面具有巨大的应用潜力。

关键词：螺吡喃凝胶金属离子变色

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双网络水凝胶的矿化和光响应性能研究

双网络水凝胶的矿化和光响应性能研究

作者：杨全柱武汉大学

学位级别：硕士

水凝胶是由存在亲水作用的大分子长链连结形成三维网络结构并包络水分后形成的“果冻”状的软材料,往往具有贯通多孔结构和一定的粘弹性,出色的保水性且极佳的生物体系适用性。水凝胶的力学强度一般较低,使其实用性受到限制。尽管近些... 详细信息

水凝胶是由存在亲水作用的大分子长链连结形成三维网络结构并包络水分后形成的“果冻”状的软材料,往往具有贯通多孔结构和一定的粘弹性,出色的保水性且极佳的生物体系适用性。水凝胶的力学强度一般较低,使其实用性受到限制。尽管近些年在针对水凝胶材料的力学性能改善的研究已初见成效,但是构建兼具高强度、生物活性以环境响应性的实用型凝胶材料仍然有待进一步研究。基于双网络水凝胶的高强度以及结构多样性,本论文开展了双网络水凝胶的矿化及其光响应性能研究。首先构建了聚乙二醇/γ-聚谷氨酸反向双网络水凝胶,重点考察了其在模拟体液中的矿化行为,通过在凝胶内原位沉积矿化引入磷酸钙盐,以期改善其生物活性;其次,合成了光敏感型螺吡喃小分子,随后将其引入到聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAAM)双网络水凝胶中,并对螺吡喃功能化凝胶的光响应性能和作为智能软器件的潜在应用做了进一步的基础性探究。第一章首先简单介绍了水凝胶材料及其近年来的功能化应用研究;总结了改善水凝胶材料力学性能的策略,包括形成均一网络结构和引入多种网络间相互作用两个方面;最后联系本人的研究课题,重点总结了水凝胶的矿化和光响应水凝胶的研究进展。第二章构建了聚乙二醇/γ-聚谷氨酸反向双网络水凝胶,并考察其原位仿生矿化行为。双网络方式构筑的水凝胶具有较高的力学强度,并且被认为是生物工程领域支架材料的候选者之一,在亚稳Ca2+/HPO42-溶液和模拟体液中浸泡一定时间后,凝胶中出现了微纳米结构的球形沉积物,红外分析、X射线衍射分析、扫描电镜分析和表面元素分析等手段证实该沉积物具有类似羟基磷灰石微晶的成分和结构。MTT实验结果显示该反向双网络凝胶具有良好的细胞相容性。上述研究结果表明,通过在双网络水凝胶进行仿生矿化引入无机磷酸钙盐,可以构建兼具生物活性和良好力学性能的材料。第三章构建了螺吡喃功能化的双网络水凝胶,其第一网络为聚丙烯酸-丙烯酰胺共聚网络,第二网络为聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAAM)凝胶网络。PNIPAAM水凝胶可随温度变化发生体积相转变行为。其中,在紫外光/可见光作用下,螺吡喃分子发生可逆的光异构化反应,呈现特征性的闭环体螺吡喃与开环体部花菁之间的可逆转换,并且开环体部花菁又可以结合多种离子呈现出不同状态。而闭环体螺吡喃与开环体部花菁结构的亲疏水性能存在一定的差异,并最终影响PNIPAAM水凝胶相转变过程。因此,本章重点考察了凝胶中螺吡喃的光异构化转变行为,以及其对凝胶相转变温度的影响。首先,以吲哚啉和水杨醛为原料,合成了硝基螺吡喃,然后对其进一步修饰,得到硝基螺吡喃甲基丙烯酸酯(SPMA)。采用双网络制备策略,通过将SPMA分别与丙烯酸和丙烯酰胺(第一网络单体)或N-异丙基丙烯酰胺(第二网络单体)共聚反应,制备出两种不同类型的双网络水凝胶(分别为SP1DN和SP2DN凝胶)。结果表明,螺吡喃功能化PNIPAAM单网络凝胶(SP-PNIPAAM)、SP1DN和SP2DN凝胶均表现出了紫外/可见光调控下的可逆转变,并且在SP1DN凝胶中,螺吡喃分子倾向于以质子化部花菁结构存在。SP-PNIPAAM、SP1DN和SP2DN凝胶都能表现出明显的相转变行为,而且其相转变温度与螺吡喃在凝胶中的状态相关。上述研究结果表明,螺吡喃分子不同可逆形态的转变会影响PNIPAAM凝胶的相转变行为,从而可以同时调节凝胶材料的颜色变化和透光度变化,由此出发进一步的研究设计能够应用在“智能窗”和光控软器件等方面。

关键词：双网络水凝胶矿化聚(N-异丙基丙烯酰胺) 螺吡喃光响应

不同刚度凝胶的制备及其对干细胞生物学行为影响的研究

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不同刚度凝胶的制备及其对干细胞生物学行为影响的研究

作者：赵鹭龙南方医科大学

学位级别：硕士

在骨组织生长、发育和成熟的过程中,骨组织细胞所处的细胞外基质微环境的力学性能具有动态变化的特征。例如,当骨组织生长和重建时,伴随着基质不断矿化,骨组织的刚度将逐渐增加,最终达到正常骨的刚度。本论文模拟天然骨组织生长、发育... 详细信息

在骨组织生长、发育和成熟的过程中,骨组织细胞所处的细胞外基质微环境的力学性能具有动态变化的特征。例如,当骨组织生长和重建时,伴随着基质不断矿化,骨组织的刚度将逐渐增加,最终达到正常骨的刚度。本论文模拟天然骨组织生长、发育、成熟过程中的细胞外基质刚度动态变化过程,设计并制备系列可光调控动态刚度的水凝胶,重点考察水凝胶刚度及刚度变化对干细胞的铺展、增殖、成骨分化等行为的影响规律,进而考察其对动物体内原位颅骨缺损的修复作用。本论文主要内容和研究结果如下:第一章概述动态刚度水凝胶的制备方法及其表征手段。此外,还介绍细胞力学感知结构、成骨分化信号转导过程,以及基质刚度对干细胞生物学行为的影响。第二章结合冻融循环法和硫醇-烯光点击化学反应法,制备聚乙烯醇/降冰片烯二酸酐功能化聚乙烯醇(PVA/PVA-NB)双交联水凝胶。考察冻融循环次数、紫外光交联时间对凝胶力学性能的影响。研究结果表明:(1)PVA/PVA-NB水凝胶的杨氏模量与冻融循环次数紧密相关,通过调节冻融循环次数,凝胶的杨氏模量可在较宽(2.1±0.6 kPa至135.9±5.9 kPa)范围内进行调节;(2)采用紫外光交联策略,可以实时动态调控PVA/PVA-NB水凝胶的杨氏模量;(3)优化条件,得到紫外光照前后具有较宽的杨氏模量调控范围的凝胶。例如,经过3次冻融循环制备的PVA/PVA-NB水凝胶在紫外光照前的杨氏模量为16.2±6.6 kPa(Soft组);经紫外光照60秒后,水凝胶的杨氏模量达到69.4±10.6 kPa(Stiff 组);第三章利用硫醇-烯光点击化学反应,构筑精氨酸-甘氨酸-天冬氨酸多肽序列(RGD)修饰的 PVA/PVA-NB 水凝胶(即 PVA/PVA-NB+RGD)。探索RGD浓度、凝胶杨氏模量对大鼠骨髓间充质干细胞(rBMSCs)的黏附、生长、增殖和成骨分化行为的影响。优化条件,选取合适的RGD浓度,以及3次冻融循环的水凝胶,考察了凝胶杨氏模量(Soft组和Stiff组)及其动态增加过程(动态“趋硬”组,Dynamic stiffening组)对rBMSCs成骨分化行为的影响,并探索了凝胶杨氏模量动态变化过程对转录共激活因子Yes相关蛋白(YAP)核转录水平的影响规律。进而,将凝胶植入大鼠临界颅骨缺损部位,考察了其修复效果。研究结果表明:(1)RGD浓度为5 mM时,rBMSCs在凝胶上即呈现较好的铺展状态,而且细胞骨架结构中具有大量的肌动蛋白丝;(2)与静态组(Soft组和Stiff组)相比,Dynamic stiffening组水凝胶对rBMSCs的黏附、增殖和成骨分化均有促进作用;(3)相比于其他组别,Dynamic stiffening组的体内颅骨缺损修复实验也证实Dynamic stiffening组具有促进骨缺损修复的效果。

关键词：水凝胶刚度干细胞成骨分化骨组织工程

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光响应凝胶支架材料的制备及其性能研究

光响应凝胶支架材料的制备及其性能研究

作者：杨贵强南方医科大学

学位级别：硕士

刺激响应型水凝胶是一类可以对外界刺激(如光、pH、温度等)响应的具有三维多孔结构的亲水聚合物网络,在药物输送系统、组织工程等领域显示了一定的应用潜力。光响应凝胶支架材料能在光刺激作用下改变其性能,从而可模拟天然组织中细胞所... 详细信息

刺激响应型水凝胶是一类可以对外界刺激(如光、pH、温度等)响应的具有三维多孔结构的亲水聚合物网络,在药物输送系统、组织工程等领域显示了一定的应用潜力。光响应凝胶支架材料能在光刺激作用下改变其性能,从而可模拟天然组织中细胞所处的动态微环境。螺吡喃是一种在光照下可以发生闭环体苯并螺喃(SP)和开环体部花菁(MC)可逆光异构化反应的小分子。基于螺吡喃的特性,本论文制备了两种含有螺吡喃结构单元的光响应水凝胶,考察了凝胶光响应性能、亲-疏水性能和力学性能,以及对细胞黏附、增殖和早期成骨分化行为的影响。主要研究内容如下:第一章概述了刺激响应型凝胶,例如温度响应型、pH响应型和光响应型凝胶等。重点介绍了光响应凝胶的研究进展,包括光调控凝胶的理化性能、生物活性分子以及生物因子等。最后,介绍了螺吡喃光响应凝胶的研究进展,包括螺吡喃的结构、理化性质及其在生物医学领域的应用。第二章中以N-异丙基丙烯酰胺(NIPAAm)、螺吡喃甲基丙烯酸酯(SPMA)、丙烯酰基-6-氨基己酸(A6ACA)为单体,经蓝光辐照制备了一种光、温度双重响应型凝胶。该凝胶具有快速、可逆的光响应性能,以及良好的温度响应性能,进而,考察了骨髓间充质干细胞(BMSCs)在凝胶表面的光调控黏附-脱附行为。实验结果表明,该凝胶还具有良好的细胞相容性和光调控的细胞脱附能力。第三章中以聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)、SPMA和A6ACA为主要原料,经蓝光辐照制备了光响应凝胶。系统考察了凝胶的光响应性能、力学性能、亲-疏水性能,以及光调控凝胶对BMSCs生长、黏附、增殖和早期成骨分化行为的影响。结果表明:(1)凝胶具有良好的光响应性能;(2)通过UV-Vis可调节凝胶的亲-疏水性能;(3)凝胶具有良好的细胞相容性和光调控的可逆、无损的细胞脱附-黏附能力;(4)凝胶经白光照射后有利于BMSCs的早期成骨分化。

关键词：水凝胶螺吡喃光响应干细胞

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有序孔结构晶胶的制备及仿生矿化研究

有序孔结构晶胶的制备及仿生矿化研究

作者：陈莉珊南方医科大学

学位级别：硕士

作为人体的重要器官,骨骼由有机基质和无机矿物质有序排列而成,起着支撑人体、保护内脏组织、支持运动等重要作用。然而,创伤、肿瘤、先天畸形等原因可能会造成无法愈合的骨缺损。组织工程技术是利用细胞与支架材料构建具有生命力的活... 详细信息

作为人体的重要器官,骨骼由有机基质和无机矿物质有序排列而成,起着支撑人体、保护内脏组织、支持运动等重要作用。然而,创伤、肿瘤、先天畸形等原因可能会造成无法愈合的骨缺损。组织工程技术是利用细胞与支架材料构建具有生命力的活体组织,用以对病损组织进行形态、结构和功能的重建并达到永久性替代。理想情况下,组织工程支架应与所需要修复的组织具有相似结构。因此,本论文模拟天然骨组织的有序有机-无机复合结构,设计并制备了有序孔结构的晶胶,并进行了仿生矿化,重点考察了晶胶孔结构对其无机矿物质分布、细胞迁移和分布以及晶胶力学性能的影响,以评估其作为骨组织工程支架材料的可行性。具体内容如下:第一章概述了有序孔结构晶胶在组织工程领域的研究进展,包括有序孔结构晶胶的制备和性质,以及其在组织工程领域的应用。此外,还介绍了仿生矿化的方法及作用,如改善材料力学性能、赋予其骨传导和骨诱导能力等。第二章制备了有序孔结构晶胶。该晶胶以聚乙二醇二丙烯酸酯为单体,经定向冷冻后紫外光辐照交联获得。当控制定向冷冻温度由高到低(-45.7℃>-114.1℃>-196℃)时,晶胶的平均孔径由46.4±11.59μm减小至6.56±1.91 μm,孔的有序性逐渐提高。此外,晶胶的有序孔结构还能引导骨髓间充质干细胞伸长和有序排列。第三章考察了有序孔结构晶胶的仿生矿化行为。以有序孔结构晶胶为有机模板,通过交替浸泡矿化液进行多次仿生矿化,可以实现无机矿物质的有序沉积,得到有机-无机复合晶胶。通过红外光谱、X射线衍射光谱,确定矿物质成分为羟基磷灰石。与无序晶胶相比,晶胶的有序孔结构有利于矿化液的扩散,从而促进矿物质均匀沉积。而且,随着矿化次数增加,晶胶中矿物质含量增多,但其成分并无显著变化。矿化后的晶胶仍能维持较高的平衡含水量(90%以上)。此外,晶胶中有机模板和无机矿物质的有序排列还能够大幅增强晶胶的力学性能(约30倍)。综上所述,本论文首先制备了有序孔结构晶胶,并证明其有序孔结构能够引导细胞有序排列。后利用该有序孔结构晶胶进行仿生矿化,得到的矿化有序孔结构晶胶不仅拥有增强的力学性能,还具备适当的孔隙支持细胞有序生长和迁移,有望作为骨组织工程支架用于骨再生。

关键词：定向冷冻有序结构晶胶仿生矿化