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离子型杂原子多孔有机聚合物的设计合成及性能研究

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离子型杂原子多孔有机聚合物的设计合成及性能研究

作者：罗浩吉林大学

学位级别：硕士

社会的发展离不开能源,化石燃料依然是当今社会主要的供能方式,但是化石燃料的过度使用造成二氧化碳的过量排放,由此导致了全球气候变暖、海洋酸化、海平面上升等一系列严重的环境问题;此外,有机污染物的肆意排放已造成不同程度的水源... 详细信息

社会的发展离不开能源,化石燃料依然是当今社会主要的供能方式,但是化石燃料的过度使用造成二氧化碳的过量排放,由此导致了全球气候变暖、海洋酸化、海平面上升等一系列严重的环境问题;此外,有机污染物的肆意排放已造成不同程度的水源污染问题,严重威胁到地球生物的健康与安全。空气和水源质量的下降严重影响了人类的生产生活,如何有效治理二氧化碳和有机染料造成的环境问题已成为社会的焦点问题。将二氧化碳转化为高附加值化学品是未来大规模减少温室气体排放,减缓全球变暖最为经济、可行的办法;而光催化技术是一种高效、绿色、安全的去除有机污染物的治理方法。催化剂材料是二氧化碳催化转化和光催化有机污染物降解过程中的重要一环。多孔有机聚合物(POPs)是由轻质元素(C、H、O、N等)通过共价键连接而成的多孔材料。POPs具有孔道性质可调、合成方法丰富、修饰手段多样、酸碱稳定性优异等优势,在非均相催化领域有着广阔的应用潜力和前景。在本论文中,我们设计合成了多种具有阳离子骨架的杂原子多孔有机聚合物,详细研究了其在二氧化碳环加成反应和可见光降解有机污染物中的催化性能。本论文的主要成果如下:1.利用紫精基二溴和三乙炔基苯之间的Sonogashira-Hagihara偶联反应,构筑了具有阳离子骨架的紫精基多孔有机聚合物VPOPs。随后,通过硬模板法构筑了具有中空结构的聚合物HVPOPs,通过离子交换方法将聚合物中阴离子进行交换,获得了一系列具有不同阴离子的HVPOP-X(X=Cl,Br,I)。我们对(H)VPOPs进行了CO2环加成反应的催化性能测试,系列对比实验表明,具有中空结构的HVPOP-Br可在无助催化剂、无溶剂和无金属条件下实现CO2到环碳酸酯的高效转化,且拥有良好的底物普适性和催化循环稳定性。该工作证实了可以通过简单的修饰微观形貌的方式,实现POPs的催化性能的增强,并可减少昂贵单体的引入和金属的介入。2.设计合成了以噻唑[5,4-d]噻唑(Tz Tz)为桥连的离子型杂原子多孔有机聚合物VTz Tz T,其同时具有Tz Tz、吡啶鎓和三嗪环结构,在CO2环加成反应和光催化染料降解中展现了良好的催化性能。低催化量的VTz Tz T(0.4 mol%)可在5 bar CO2和100°C条件下6小时内将20 mmol环氧氯丙烷完全转化为环碳酸酯。此外,具有阳离子骨架的VTz Tz T可选择性吸附水中的阴离子染料,并在可见光下将其高效降解。以上研究结果表明,VTz Tz T是一个催化性能强大的双功能多孔有机聚合物催化剂,为新型多功能多孔有机催化材料的开发提供了参考。

关键词：离子骨架多孔有机聚合物 CO2环加成反应光催化染料降解

基于双色光发射电子显微技术的SPP近场成像

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基于双色光发射电子显微技术的SPP近场成像

作者：付春来长春理工大学

学位级别：硕士

表面等离极化激元(Surface Plasmon Polaritons,SPP)具有高近场增强和突破衍射极限等特性,在光通讯、光子芯片、传感、增强表面拉曼光谱和高亮度光阴极等方面有着重要的应用潜力。为进一步推动表面等离激元的应用,对其进行快速、无干扰... 详细信息

表面等离极化激元(Surface Plasmon Polaritons,SPP)具有高近场增强和突破衍射极限等特性,在光通讯、光子芯片、传感、增强表面拉曼光谱和高亮度光阴极等方面有着重要的应用潜力。为进一步推动表面等离激元的应用,对其进行快速、无干扰、清晰地成像就显得尤为重要。光辐射电子显微镜(Photoemission Electron Microscopy,PEEM)凭借其成像过程无需引入探针、可具有极高的时空分辨能力、成像速度快等优点成为表面等离激元成像的重要手段。特别是随着近年来双色PEEM的出现,其优势更加明显。本文主要开展双色光辐射电子显微镜对金纳米凹槽诱导SPP的成像研究,具体内容包括以下三点:(1)通过时域有限差分法(Finite-difference Time-domain,FDTD)对银和金凹槽结构分别在400 nm和800 nm波长光激发下的近场分布进行模拟仿真,明确了双色PEEM成像SPP的适用条件。结果表明,在银表面由于400 nm光自身产生的条纹会与800 nm光激发SPP条纹产生明显的纠缠,不利于双色PEEM对SPP静态条纹的表征;对于金表面来说,相比于400 nm光,800 nm光激发金表面凹槽产生的SPP传播距离远大于前者。因此,在金表面上400 nm光对800 nm光激发SPP近场条纹的影响可忽略。总之,金表面对于400 nm+800 nm双色PEEM表征SPP静态条纹的方案更为适合。(2)实验研究了单色与双色PEEM表征SPP条纹的成像效果。研究表明,双色飞秒光激发不仅显著提升了光发射电子产额,而且通过对比单/双色激发条件下SPP条纹对比度,发现双色PEEM图像中SPP条纹的对比度要显著高于单色激发条件(最高约4倍)。通过分析单/双色条件下明暗条纹处光电子发射阶次,揭示了双色成像提升成像效果的物理机制:双色飞秒光激发条件下SPP明条纹位置量子通道开启程度相对于暗条纹更高。(3)研究了400 nm飞秒光偏振角度对于800 nm飞秒光激发SPP近场PEEM图像的影响规律。分析了沿槽激发SPP与垂直于槽激发SPP条纹对比度与400 nm飞秒光偏振角度的关系。研究结果显示,垂直槽激发与沿槽激发SPP条纹亮度都随着400nm飞秒光偏振角度的增大(从0°变为90°)而降低。进一步,我们也分析了二者相同变化趋势的物理机制。

关键词：等离激元光辐射电子显微镜光电子时域有限差分法

Circ-MYOCD参与心肌肥厚的功能与机制研究

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Circ-MYOCD参与心肌肥厚的功能与机制研究

作者：杨静宁夏医科大学

学位级别：硕士

目的:心肌肥厚是一种适应性心脏反应,但随着负荷持续加重,久而久之会引起失代偿性的心肌肥厚、心力衰竭甚至猝死。环状RNA(circRNA)作为一种特殊的非编码RNA,在心肌肥厚、心肌梗死、心力衰竭等多种心血管疾病中发挥重要作用;近年来,越... 详细信息

目的:心肌肥厚是一种适应性心脏反应,但随着负荷持续加重,久而久之会引起失代偿性的心肌肥厚、心力衰竭甚至猝死。环状RNA(circRNA)作为一种特殊的非编码RNA,在心肌肥厚、心肌梗死、心力衰竭等多种心血管疾病中发挥重要作用;近年来,越来越多的研究发现心肌肥厚与circRNA异常表达之间存在潜在的联系。本课题主要探讨circMYOCD在心肌肥厚中的功能和机制,为抑制心肌肥厚和心衰发展等方面研究提供新的方向。第一部分:CircRNAs在心肌肥厚中的异常表达方法:(1)构建SD乳鼠原代心肌细胞肥大模型(2)查阅文献确定了16个候选分子,sanger测序验证circRNAs的成环性。(3)RNase R酶检测circRNAs的富集水平。(4)qRT-PCR检测circRNAs的表达水平(5)心肌细胞总RNA核质分提后,qRT-PCR检测circRNAs的核质分布。(6)NCBI官网查询circRNAs在人组织中的表达分布情况。(7)提取SD大鼠各组织总RNA,将PCR扩增产物跑琼脂糖凝胶电泳,得到circMYOCD在不同组织的分布情况。结果:(1)通过检测心肌肥厚分子标志物,确认心肌肥厚模型构建成功。(2)Sanger测序确认了circRNAs通过反向剪接成环。(3)RNase R酶消化线性RNA后可以富集到大部分circRNAs。(4)circ-MYOCD、circ-FAM208A、circ-ANKIB1、circ-PRDM5、circPLCL2、circ-VMP1、circ-TBCEL和circ-PALLD的表达水平在心肌细胞肥大模型中有显著变化。(5)除circ-CACNA1C外,其余circRNAs主要分布于细胞质中。(6)circ-PALLD、circ-MYOCD和circ-PLCL2在人心肌组织中表达相对特异,其中circ-PALLD的表达丰度最高,circ-MYOCD次之,但circ-PALLD的CT值过高,故将候选分子确定为circMYOCD。(7)circ-MYOCD在大鼠组织中呈心肌特异性表达。第二部分:Circ-MYOCD在心肌肥厚中的作用方法:(1)设计并合成针对circ-MYOCD的siRNA和过表达腺病毒,转染原代心肌细胞,检测敲减和过表达效率。(2)qRT-PCR技术检测敲减或过表达circ-MYOCD后对心肌肥厚分子标志物的影响。(3)细胞免疫荧光技术检测敲减或过表达circ-MYOCD后对心肌细胞表面积的影响。结果:(1)在原代心肌细胞中转染针对circ-MYOCD的siRNA可以将circ-MYOCD的表达水平敲减70%左右,感染过表达腺病毒可以将其表达水平上调约8倍。(2)敲减circ-MYOCD后ANP和MYH7的表达水平上调,MYH6的表达水平下调;过表达circMYOCD后其表达水平与之相反。(3)敲减circ-MYOCD后心肌细胞表面积增加,过表达circ-MYOCD可以减小心肌细胞的大小。第三部分:Circ-MYOCD在心肌肥厚中的机制研究方法:(1)RNA pull down富集与circ-MYOCD相互作用的RNA结合蛋白,进行银染鉴定和质谱分析。(2)Clue GO做富集分析,并应用western blot验证。结果:(1)RNA pull down富集下来的蛋白主要集中于非折叠蛋白、对过氧化氢的反应蛋白、延伸因子活性翻译蛋白及钙依赖性磷脂结合蛋白等,尤其是非折叠蛋白呈高度富集。Clue GO分析非折叠蛋白的富集情况,发现主要集中于分子伴侣家族中的分子伴侣素(CCT)家族和热休克蛋白(HSP)家族。(2)Western blot结果显示,circ-MYOCD敲减后,CCT家族中的TCP1、CC3、CC4,以及HSP家族中的HSP27、P-HSP27、HSPA9、GRP78和HSP90B1的表达水平均下调,反之,过表达circ-MYOCD后其表达水平均上调。结论:在大鼠原代心肌细胞肥大模型中,发现多种circRNAs的表达水平异常,通过实验进一步筛选,最终将研究对象确定为circ-MYOCD。它在心肌组织中特异性表达,主要分布在细胞质中,通过外显子2和外显子5的反向剪接成环,对核糖核酸外切酶耐受,且在PE和AngⅡ诱导的肥大模型中表达水平显著下降。为进一步研究circ-MYOCD在心肌肥厚中的功能,我们敲减circ-MYOCD,发现可以加重心肌细胞的肥大,反之,过表达circ-MYOCD可以抑制心肌细胞肥大。我们通过RNA pull down富集与circ-MYOCD相互作用的RBP,并应用western blot验证,结果显示敲减circ-MYOCD后,会导致CCT家族和HSP家族的蛋白表达水平降低。因此,circ-MYOCD下调诱导的心肌肥大可能是通过CCT家族和HSP家族等非

关键词：环状RNA circ-MYOCD 心肌细胞心肌肥厚 RNA结合蛋白

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太赫兹超材料结构的吸收特性研究

太赫兹超材料结构的吸收特性研究

作者：王云清长春理工大学

学位级别：硕士

太赫兹波是频率介于0.1 THz和10 THz之间的电磁波,因其具有的穿透性、相干性等特性而备受关注。然而,由于缺少与太赫兹波产生强响应的天然材料,限制了太赫兹技术的发展与应用。超材料有望打破这一局面,因为其独特的设计可以实现对太赫... 详细信息

太赫兹波是频率介于0.1 THz和10 THz之间的电磁波,因其具有的穿透性、相干性等特性而备受关注。然而,由于缺少与太赫兹波产生强响应的天然材料,限制了太赫兹技术的发展与应用。超材料有望打破这一局面,因为其独特的设计可以实现对太赫兹波的强响应,进而有效地调控太赫兹波。通常而言,基于贵金属制备的超材料电磁特性将无法改变,因此人们发展了新型可调谐太赫兹超材料,实现太赫兹超材料吸收特性的主动调控,这对于太赫兹波的应用具有重要价值。同时,与原子系统中电磁诱导透明效应类似,超材料支持的等离激元效应能够产生电磁诱导透明现象,形成高Q值、高透明度、强色散的共振模式,不受低温、强泵浦光等条件的限制。这些特性有望在高分辨率传感器、非线性开关和慢光器件等设备中找到广泛的应用。本文对太赫兹超材料的吸收特性进行了研究,主要工作和成果如下:1.通过时域有限差分法研究基于金属圆环结构多频段太赫兹超材料的吸收特性。该超材料结构在1.15 THz、2.51 THz处分别得到两个吸收率为0.83和0.61的吸收峰。通过模拟结构电磁场分布特性,确定第一个吸收峰是由于金属纳米圆环的局域表面等离激元(Local Surface Plasmon,简写LSP)共振形成,而第二个峰则是由金属纳米圆环的电偶极共振与周期性阵列结构之间的相互耦合作用而产生的。通过对结构参数的调整,使该结构分别在0.915 THz、2.444 THz、2.595 THz形成三个吸收为0.99、0.98、0.71的吸收峰。在上述结构中加入可调谐材料,研究该结构在不同石墨烯费米能级下的吸收特性,通过调节费米能级能够实现吸收带宽以及频率的调控。2.设计并研究了一种基于金属圆环的多频带等离激元诱导透明(Plasmon Induced Transparency,简写PIT)超材料结构。通过仿真计算得到该结构分别在3.81 THz、4.43THz产生两个透射率均大于90%的透明窗口。根据电磁场分布模式、多极分解理论和近场耦合理论,确定第一个透射峰是两个明模式之间的相消干涉形成,第二个透射峰则是磁偶极与电四极间的相互耦合并激发多极模式的共同作用下形成。由于结构采用对称设计,具有极化不敏感特性。通过改变结构材料中二氧化钒的电导率,实现透明窗口峰值的动态调控。此外,对超材料传感特性以及慢光特性也进行了研究,该结构PIT窗口的传感灵敏度最高可以达到160 GHz/RIU,群延迟为37.9 ps,证明该结构具有良好的传感特性和“慢光”特性。

关键词：太赫兹超材料等离激元诱导透明吸收器

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激光成丝条件及液体温度对超连续辐射的影响

激光成丝条件及液体温度对超连续辐射的影响

作者：王兴生长春理工大学

学位级别：硕士

近年来,由于激光技术的飞速发展,飞秒激光与物质相互作用的相关研究引起了研究人员的极大兴趣,飞秒激光超连续辐射就是其中之一。论文主要研究了飞秒激光作用CuSO溶液产生的超连续辐射。论文首先介绍了激光技术的发展历程以及飞秒激光... 详细信息

近年来,由于激光技术的飞速发展,飞秒激光与物质相互作用的相关研究引起了研究人员的极大兴趣,飞秒激光超连续辐射就是其中之一。论文主要研究了飞秒激光作用CuSO溶液产生的超连续辐射。论文首先介绍了激光技术的发展历程以及飞秒激光的应用。接下来,主要介绍了飞秒激光在介质中的传输物理机制,以及传输过程中出现的几种非线性现象。在实验方面,本文主要对飞秒激光在CuSO溶液中成丝产生的超连续谱进行了研究。通过改变CuSO溶液介质内部(浓度、温度)以及外部条件(主要是采用单透镜和微透镜列阵聚焦)对超连续谱产生的影响进行了分析,综合研究了各个实验参数对超连续谱的影响,进而得出获取平坦光谱的实验条件。实验结果表明,选择合适的激光能量、CuSO溶液浓度、聚焦透镜、聚焦位置、温度等对超连续光谱进行调控,进而获得较为平坦的光谱。对成丝的阴影成像实验进一步发现,在单透镜聚焦激光成丝的情况下,注入CuSO溶液中的激光能量要小于百微焦耳,否则,成丝过程中溶液中会出现大量的气泡。这些气泡会影响成丝的稳定性和超连续谱强度的提高。为克服单透镜情况下,聚焦后激光能量太过集中,液体中出现过多气泡,不能得到强度高的超连续光谱的这一难题,我们利用微透镜阵列对硫酸铜溶液中的超连续光谱进行了初步研究。研究发现,利用微透镜阵列可以提高液体中的注入能量,有效的减少气泡,一定程度上提高超连续辐射的强度,但是不利于获得平坦光谱。

关键词：飞秒激光 CuSO4溶液温度微透镜阵列超连续谱

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飞秒激光等离子体丝超连续辐射及其应用

飞秒激光等离子体丝超连续辐射及其应用

作者：赵迎春长春理工大学

学位级别：硕士

飞秒激光等离子体丝(光丝)超连续辐射极具理论研究和应用价值。文中我们回顾了超连续辐射的研究发展以及飞秒激光对光电探测器作用的研究现状,并对超连续辐射的相关应用进行了简介。影响激光脉冲光谱展宽的因素有很多,诸如自相位调制、... 详细信息

飞秒激光等离子体丝(光丝)超连续辐射极具理论研究和应用价值。文中我们回顾了超连续辐射的研究发展以及飞秒激光对光电探测器作用的研究现状,并对超连续辐射的相关应用进行了简介。影响激光脉冲光谱展宽的因素有很多,诸如自相位调制、自压缩、四波混频等等。本文对目前研究比较多的等离子体的作用,克尔效应,四波混频进行了重点介绍和讨论,其他一些对光谱展宽有贡献的效应则进行了简单介绍,其后就目前比较通用的三种光丝模型进行了一些介绍。然后我们进行了不同焦距、不同能量下的超连续辐射光谱展宽实验及分析。实验发现激光等离子体丝的超连续辐射随着距离光轴中心位置的变远,光谱展宽范围越来越窄;在固定飞秒激光能量的条件下,超连续谱的宽度随透镜的焦距(f≤4m)增加而变宽,给出了相应超连续谱展宽的物理机制。并开展了利用超连续辐射进行对硅PIN光电二极管作用的实验研究,取得明显的作用效果。

关键词：飞秒激光光丝超连续辐射光电探测器

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飞秒激光在纳米粒子掺杂液体中的超连续辐射

飞秒激光在纳米粒子掺杂液体中的超连续辐射

作者：任远长春理工大学

学位级别：硕士

近年来,随着超强超快脉冲激光技术的发展,飞秒激光与物质相互作用领域出现了许多新的现象,飞秒激光脉冲在透明介质中传输时产生等离子体细丝并出现超连续辐射就是其中之一。论文主要工作是对飞秒激光与纳米粒子掺杂液体的相互作用进行... 详细信息

近年来,随着超强超快脉冲激光技术的发展,飞秒激光与物质相互作用领域出现了许多新的现象,飞秒激光脉冲在透明介质中传输时产生等离子体细丝并出现超连续辐射就是其中之一。论文主要工作是对飞秒激光与纳米粒子掺杂液体的相互作用进行研究：首先阐述了飞秒激光脉冲在透明介质中形成等离子体丝的物理机制、传输过程中出现的几种非线性现象以及飞秒激光与物质作用的相关应用。接下来,对纳米粒子(银纳米粒子、量子点)的光学相关特性、光学非线性研究进展及其应用作了简要概述。在实验方面,本文对飞秒激光在银纳米粒子掺杂液体、量子点CdTe溶液中产生的超连续谱进行了测量,并与水中产生的超连续谱进行了对比,通过改变溶液浓度、入射激光脉冲能量、聚焦位置、透镜焦距以及偏振态等实验条件对所产生的超连续谱进行分析,系统地研究了以上实验参数对超连续谱的影响。

关键词：飞秒激光等离子细丝超连续谱银纳米粒子量子点

飞秒激光材料表面宽光谱吸收微纳结构制备研究

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飞秒激光材料表面宽光谱吸收微纳结构制备研究

作者：刁凌天长春理工大学

学位级别：硕士

飞秒激光因其脉宽窄、峰值功率高等特点,使其在微纳米加工领域具有广泛的应用前景。利用飞秒激光与金属或半导体相互作用,通过控制相应的实验条件可以在样品表面制备出具有宽光谱高吸收功能的微纳米结构,而且这些结构直接生成于物质表面... 详细信息

飞秒激光因其脉宽窄、峰值功率高等特点,使其在微纳米加工领域具有广泛的应用前景。利用飞秒激光与金属或半导体相互作用,通过控制相应的实验条件可以在样品表面制备出具有宽光谱高吸收功能的微纳米结构,而且这些结构直接生成于物质表面,与其他涂敷型材料相比,具有防脱落、耐高温和环保等优点。在太阳能温差发电、光学系统杂散光屏蔽、飞行器隐身等诸多领域有着巨大的潜在应用价值。本论文主要对飞秒激光在金属铝、钛和半导体硅材料表面制备宽光谱高吸收功能微纳米结构进行实验研究。根据材料性质的不同,分别采用了不同的实验条件进行制备。实验中在金属铝、钛样品上制备的微纳米结构使样品表面反射率从紫外到近红外(0.38μm-2.3μm)波段均在10%以下,半导体硅样品在0.35μm-1μm波段的反射率也在10%以下,相比于原样品反射率都有了大幅度降低,而且激光处理过的铝样品在中红外波段(8-24.5μm)的反射率也低于20%。借助扫描电子显微镜(SEM)对样品微纳米量级的形貌进行观测,发现样品表面具有周期为百微米的大光栅结构,而且在大光栅结构上还覆盖有激光诱导表面周期结构(LIPSSs)和随机的纳米结构。依据样品的微观形貌特点我们建立了数值计算模型,并运用FDTD Solutions软件进行数值计算,结合模拟结果对吸收机制进行了系统的研究。

关键词：飞秒激光微纳加工强吸收微纳米结构