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在过去的几年里,有机-无机卤化物钙钛矿材料的出现,很大程度上改变了高性能光电器件的制备工艺,其中包括太阳能电池、发光二极管(led)、光电探测器等器件。其中引得全球关注的方向则为钙钛矿太阳能电池,通过科研人员不断的研究探索,目前其实验室的认证效率高达25.2%,优于晶体硅太阳能电池,因此处于下一代薄膜光伏器件技术的前沿。虽然现在的认证效率已经接近太阳能电池的极限效率,但现在依然处于实验室研究阶段,仍然围绕着钝化缺陷、稳定性、相转变以及简化器件结构来进行研究。对于上诉几个问题,本论文围绕着界面修饰改善电子传输、制备简易结构器件、提升器件稳定性来进行讨论的,其主要工作如下:(1)在传统的器件中,常会因为钙钛矿层与电子传输层界面处电子提取率低,造成载流子在界面处积累,载流子在界面处复合严重而导致器件性能不佳。为了改善这种问题,我们用离子液体-1-乙基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐(EMIMPF)来作为钙钛矿和电子传输层之间的界面修饰层,通过提高电子的提取效率,以此来改善器件的性能。实验结果表明,添加修饰层以后,钙钛矿薄膜的晶粒尺寸变大,改善了电子的传输性能。同时我们还发现,经过界面修饰过后,电子传输层的电导率增加,界面处的缺陷态密度减小,光电转化效率(PCE)从17.17%提升到18.64%,器件性能有明显的改善。(2)复杂的器件结构是阻碍钙钛矿太阳能电池商业化发展的重要原因。传统的结构通常是光吸收层置于空穴传输层和电子传输层之间,这不仅增加了制备的成本,而且也使得制备工艺复杂化。为了探索简易结构的器件,我们在不牺牲PCE的情况下,通过在钙钛矿前驱体中添加EMIMPF来实现无电子传输层(ETL-free)结构的器件。实验结果表明,EMIMPF的加入提升了钙钛矿薄膜的质量,晶粒尺寸明显增大,钙钛矿内部的缺陷态密度明显减小。同时发现离子液体的加入使得导电玻璃与钙钛矿的能带更加的匹配,能够使电子快速的从钙钛矿内部转移到基底,阻止了电子与空穴在基底与钙钛矿界面处复合。通过EMIMPF的修饰,器件的PCE从13.5%增加到16.2%。这为构建简易结构钙钛矿器件提供了思路,加快了商业化的进展。(3)由于甲脒铅碘(FAPbI)的带隙值接近于理想值而受到了广泛的关注。然而,环境空气中的FAPbI薄膜很容易发生相转变,从具有光活性的黑色相转变为非光活性的黄色相。这种相转变很大程度降低了光吸收,严重的影响器件的性能。为了解决此问题,我们首次将N-丁基-N-甲基哌啶溴盐([BMP][Br])作为钙钛矿前驱体的添加剂,来延缓钙钛矿相转变时长。实验结果表明,离子液体的加入导致钙钛矿晶格发生改变,内部产生的压缩应变是提升薄膜稳定性的主要原因,使得黑色相的钙钛矿薄膜能够在湿度为40%的环境中维持30天而不发生相转变。同时我们还发现哌啶上的不饱和键能钝化钙钛矿内部的缺陷,使得性能有所提升。

关键词：钙钛矿离子液体界面修饰无电子传输层稳定性

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甲脒钙钛矿单晶稳定性及其光电性能的研究

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作者：朱咏琪湖北大学

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有机无机钙钛矿材料是现有光伏技术中最有前景的光活性材料之一,常用于制备太阳能电池、光电探测器等器件。但是,现阶段的研究大多基于多晶钙钛矿薄膜。然而,多晶钙钛矿薄膜的化学计量比不精准,缺陷密度大,稳定性差且结晶度较低,导致太... 详细信息

有机无机钙钛矿材料是现有光伏技术中最有前景的光活性材料之一,常用于制备太阳能电池、光电探测器等器件。但是,现阶段的研究大多基于多晶钙钛矿薄膜。然而,多晶钙钛矿薄膜的化学计量比不精准,缺陷密度大,稳定性差且结晶度较低,导致太阳能电池的性能很难进一步提高。由于晶界的缺失,钙钛矿单晶表现出更高的光电性能。然而,单晶表面缺陷的存在会引起载流子复合,进而导致晶体的稳定性变差,且单晶厚度难以控制在载流子扩散长度以下,因此会导致单晶器件的性能不佳。而基于多晶钙钛矿的器件,由前驱体盐制备的传统钙钛矿层化学计量比不精准,缺陷密度大,稳定性差且结晶度较低,继而造成多晶钙钛矿器件性能较低。所以有必要对器件的钙钛矿层进行优化,进而改善器件性能。FAPbI钙钛矿易受水分侵蚀产生相转变,同时也面临着界面复合的问题,造成钙钛矿太阳能电池PCE下降。针对以上几个问题,本论文围绕着单晶的表面钝化、优化器件的钙钛矿层、界面修饰这几个方面来进行讨论,主要工作如下:(1)合成了单晶钙钛矿FAMACsPbI(FAMACs),并用一种简便的单层聚合物耦合单晶表面改性策略,提高单晶稳定性,降低单晶表面缺陷密度。由于晶界的存在,多晶薄膜通常存在电荷传输问题。单晶钙钛矿比多晶钙钛矿具有更优越的电荷传输性能。然而,由于单晶表面存在缺陷,导致载流子复合,晶体的稳定性变差。为了克服这些问题,聚合物包裹的单晶具有良好的稳定性,与未改性的单晶相比,缺陷密度低一个数量级,由其制备的光电探测器达到了5.069 AW的高响应率。(2)采用FAPbI单晶制备的薄膜具有更高结晶度和稳定性,精确的化学计量比和低缺陷密度。CH(NH)PbI(FAPbI)由于其带隙接近理想值而受到了广泛关注,成为钙钛矿太阳能电池中潜力极高的光电功能材料。但是以碘甲脒(FAI)与碘化铅(PbI)作为前驱体制备的传统钙钛矿层化学计量比不精准,稳定性差,缺陷密度大且结晶度较低,导致器件的光电性能很难进一步提高。钙钛矿单晶薄膜的晶界少,晶粒尺寸大,导致晶界处缺陷较少,提高了器件的短路电流密度(J)和开路电压(V),使其光电转换效率有了大幅度的提高。(3)基于FAPbI单晶基钙钛矿,制备了结构为ITO/TiO/FAPbI/(PMMA)/Spiro-OMe TAD/Au的器件。由于FAPbI钙钛矿缺乏长期稳定性,受水分影响易分解,还面临界面复合问题,导致钙钛矿太阳能电池的光电转换效率(PCE)降低。界面作为与外界相连最薄弱的位置,空气中的水和氧容易通过界面腐蚀钙钛矿内部。因此,需要利用界面工程技术优化器件性能。PMMA作为界面修饰层将钙钛矿与电子传输层隔离,防止电子传输层与其直接接触,填充钙钛矿表面的孔洞,从而钝化表面缺陷,由于PMMA的疏水性,当其作为界面修饰层时,还可以将钙钛矿与空气隔离,防止水分和氧气进入,引起钙钛矿分解。加入PMMA修饰层的太阳能电池的PCE由17.64%提升至19.06%。

关键词：钙钛矿单晶钝化缺陷稳定性

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天然纤维对甲氨基钙钛矿光电性能和稳定性的影响机制研究

天然纤维对甲氨基钙钛矿光电性能和稳定性的影响机制研究

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作者：金博文湖北大学

学位级别：硕士

钙钛矿太阳能电池(PSCs)已被证明是可再生能源领域最有前途的技术之一。但是由于有机无机杂化组合,钙钛矿结构配位中存在较弱的范德华力和充足的离子迁移空间等因素都会导致钙钛矿晶格的异常畸变甚至组分的变化,从而产生各种缺陷。这些... 详细信息

钙钛矿太阳能电池(PSCs)已被证明是可再生能源领域最有前途的技术之一。但是由于有机无机杂化组合,钙钛矿结构配位中存在较弱的范德华力和充足的离子迁移空间等因素都会导致钙钛矿晶格的异常畸变甚至组分的变化,从而产生各种缺陷。这些缺陷被认为是引起非辐射结合的主要方面,从而限制了光电转换效率(PCE)和稳定性。迄今为止,各种添加剂工程被广泛应用于钙钛矿光伏中,这些添加剂的选择不仅要考虑它们在不同缺陷下的潜在钝化能力和钙钛矿晶格之间的配位关系,还要平衡光吸收范围、溶解度、熔点/沸点和残留物的副作用。此外,所获得的添加剂的成本和毒性也是需要考虑的因素。因此,无毒无害的绿色化合物似乎是添加剂的理想选择。关于钙钛矿的制备方面,我们选用了一种基于高饱和蒸气压乙腈(ACN)的新型钙钛矿墨水,我们围绕该种新型钙钛矿墨水做了以下三个工作:(1)将丝素蛋白(SF)引入钙钛矿光活性层,诱导生长高取向钙钛矿晶体薄膜。SF作为一种天然蛋白质,它由Gly-Ala-Gly-Ala-Gly-Ser(GAGAGS)氨基酸重复序列组成,并通过分子间氢键排列成高度有序的β片层结构。SF提供了丰富的功能基团,包括氨基(-NH)和羧基(-COOH),这使得它能够与钙钛矿晶体进行充分的化学作用,从而达到钝化缺陷的目的。此外,高度有序的β片层结构可以作为分子模板,诱导钙钛矿晶体的定向生长。经过引入SF,钙钛矿薄膜的电子迁移率提高了1000倍,进而使得PCE从18.04%提高到19.6%。并且未封装的电池器件显示出卓越的稳定性,在环境条件下(RH:30%)储存约1500 h后仍能维持80%以上的初始效率。(2)将乙基纤维素(EC)引入钙钛矿光活性层,有效抑制了钙钛矿薄膜中的缺陷并促进了载流子的传输。天然纤维的特殊结构与性能使其在不同领域内获得了十足的发展。在这项工作中,我们将乙基纤维素(EC)引入到钙钛矿光活性层中,发现EC中的官能团能够与钙钛矿晶体产生充分的化学作用,乙基醚基中的O原子中存在的孤对电子有望与未配位的Pb进行离子键合,而羟基(-OH)中的H原子可以与钙钛矿中的I形成偶极相互作用。结果表明EC的引入使得PSC的PCE从18.24%提高到了20.55%。此外,EC分子中的疏水基团可以与钙钛矿薄膜形成阻湿层以此来抑制水的侵蚀,并在各种恶劣环境下具有很好的稳定性。(3)将乙基纤维素(EC)引入钙钛矿光活性层,有效提高了钙钛矿薄膜的机械可靠性。EC是一种环保、可再生、高韧性的生物质材料,具有良好的机械性能和高稳定性。我们将EC与钙钛矿进行了复合,发现EC可以作为“纤维桥接”成分,将相邻的钙钛矿卤化物八面体相互连接,有效提高了钙钛矿薄膜的杨氏模量和硬度,从而表现出较高的抗裂纹扩展性。此外,通过对电池器件进行抗冲击性能测试后发现经过50次钢球冲击(冲击速度:4 m/s),EC掺杂的电池器件可以维68%的性能,而原始的电池器件则发生了大幅度性能衰减,表现出59%的性能损失;同时,EC掺杂的电池器件在弯曲曲率半径为2 mm的范围内重复弯曲1000次后可以保持较高的性能输出。

关键词：挥发性溶剂钙钛矿墨水天然纤维机械性能稳定性

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